基于约束引导特征映射与数据驱动切比雪夫标量化的多目标QUBO多相合金优化设计

《Digital Discovery》：Data-driven, multi-objective QUBO-based optimization for multi-phase alloy designOpen Access

　　

本文提出两种互补方法，推动二次无约束二进制优化（Quadratic Unconstrained Binary Optimization，QUBO）在数据驱动材料设计及其他实值黑盒优化任务中的实际应用。首先，研究人员引入一种简洁而强大的预处理方案，当应用于机器学习QUBO模型时，该方案通过构造完全消除系统级等式约束。这使得繁琐的软罚函数项不再必要，简化了QUBO公式表述，并大幅加速了解搜索过程。其次，研究人员开发了一种受切比雪夫标量化（Tchebycheff scalarization）启发的多目标优化策略，该策略兼容非凸目标景观，且优于现有的基于QUBO的帕累托前沿方法。研究人员通过将两种方法应用于使用简化无缺陷模型的多相铝合金设计，展示了其有效性，并重点说明了在效率和求解质量方面获得的设计收益。总之，这些方法拓展了基于QUBO优化的适用范围，为数据驱动材料发现及其他领域提供了实用工具。

**论文解读**

**研究背景与问题**

许多对经济和科学发展至关重要的实际问题，如发现新型材料、优化物流策略、规划最佳旅行路线或设计最高效的排班方案，往往涉及求解复杂的组合优化任务。量子优化（Quantum Optimization）利用量子力学效应（特别是量子隧穿与叠加效应）来应对此类问题中计算量的指数爆炸，是一条有前景的路径。量子优化的核心是求解二次无约束二进制优化（QUBO）问题，当前主流方法包括量子近似优化算法（Quantum Approximate Optimization Algorithm，QAOA）和量子退火（Quantum Annealing，QA）。将现实问题转化为QUBO形式需要进行二进制编码，而许多实际系统涉及变量间的高阶相互作用，难以直接映射为二次模型。数据驱动的机器学习辅助QUBO优化方案，特别是因子分解机与量子优化相结合（Factorization Machine plus Quantum Optimization，FM+QO）的主动学习框架，为这一挑战提供了有效途径。该框架首先基于初始数据集训练因子分解机（FM）代理回归模型以预测目标性质，然后通过QUBO优化发现最优解，再用模拟或实验验证，最终将验证后的数据点加入数据集以迭代精化模型。FM+QO已在光学多层系统、超材料、核壳纳米颗粒及原子系统功能优化等材料研究中展现出巨大潜力。

然而，尽管已有诸多努力，基于量子计算的QUBO求解器相对于经典优化器仍未能展示出实际优势，这在很大程度上归因于热噪声引起的误差和退相干等因素。在此背景下，引入问题特定约束是实际QUBO表述中的一个薄弱环节。许多现实优化任务涉及等式约束，例如，要求由多种组分构成的材料体系中各组分分数之和为1。由于此类约束无法自然嵌入QUBO形式，通常以二次罚函数项作为软约束加以处理。虽然概念上直截了当，但软约束常常使优化问题显著更难以被QA和QAOA求解，因为它缩小了有效能隙并增加了优化景观的复杂度。此外，软约束还会加剧当前硬件的局限性，如膨胀所需的小嵌入规模并消耗有限的动态范围。因此，罚函数强度通常需要通过启发式试错程序进行调节。近来已提出若干替代方法，如巨正则线性修正、纯线性罚函数形式及约束保持绝热态制备方案等，尽管这些方法可缓解二次罚项的部分局限，但通常又引入了新的困难，如参数调节困难或不实用的态初始化。

**研究内容与意义**

针对上述问题，研究人员在本文中提出两种方法以推进数据驱动量子优化。第一种方法名为约束引导特征映射（Constraint-Guided Feature Mapping，CGFM），其核心思想是：由于FM+QO方法不依赖于固定的已知解析QUBO模型表达式，可以在数据预处理阶段利用可微约束定义光滑子流形，通过隐函数定理引入降维坐标变换，将优化问题限制在可行解子空间内，从而使QUBO建模和优化完全在可行解子空间内进行，等式约束得以从构造上消除。第二种方法名为数据驱动切比雪夫标量化（Data-Driven Tchebycheff Scalarization，DDTS），受经典切比雪夫标量化技术启发，该技术在数据集层面直接进行标量化，将多目标数据集转化为单一人工目标的数据集，然后训练单个QUBO模型，而非对每个目标独立训练QUBO模型再进行加权求和。这一策略使得QUBO标量化过程不再需要保持数学上的QUBO形式，从而突破了传统QUBO标量化方案仅适用于凸问题的根本局限，能够有效处理非凸帕累托前沿。据研究人员所知，FM+QO方法与切比雪夫标量化此前均未曾被用于数据驱动的基于QUBO的多目标优化，因此本文是首次展示数据驱动QUBO帕累托优化的工作。两种方法结合使用，既能去除等式约束简化优化问题，又能高效搜索非凸帕累托前沿，共同拓宽了QUBO优化的应用范围，为数据驱动材料发现提供了实用算法工具。

**关键技术方法概述**

研究人员以简化的多相铝合金模型为基准开展研究。该模型设定铝基体（Al-matrix）体积分数固定为80%，优化目标为调整四种微结构相——共晶硅（eutectic Si）、Mg₂Si、Al₃Ni和Al₂Cu——的体积分数（各相在0~20%范围内）。五种热学与力学目标性质——热导率（κ）、杨氏模量（E）、密度（ρ）、线膨胀系数（α）与目标值的绝对偏差（δα）及凝固区间（ΔT）——通过混合法则（Mori-Tanaka模型、Hill模型、Turner模型等）进行简化的定量预测，并由Al-Si二元相图线性拟合得到ΔT近似表达式。利用这些简化模型生成随机合金设计样本及其对应性质作为初始数据集。连续变量经均匀离散化后，采用独热编码（one-hot encoding）转化为二进制变量。优化求解器部分采用模拟退火（Simulated Annealing，SA）替代量子硬件，但方法可直接迁移至QA设备或门基量子计算机。CGFM方法通过极坐标变换将原相分数映射到球面坐标角变量，从N个受约束变量降维至N-1个自由参数；DDTS方法则在每次主动学习迭代中根据随机偏好权重和乌托邦参考点对目标值进行标量化，将多目标数据集转换为单目标数据集。两种方法均在FM+QO主动学习框架内迭代执行。

**研究结果**

*2.2.1 基于CGFM方法的单目标优化*

研究人员以最大化热导率κ、最大化杨氏模量E、最小化密度ρ、最小化热膨胀偏差δα及最小化凝固区间ΔT为五个单目标优化场景，对比了采用CGFM与不采用CGFM（以软约束罚函数处理等式约束）的FM+QO优化进程。结果显示，对于κ、E和ρ的优化，采用CGFM的方法明显优于不采用CGFM的方法，尤其是当引入随机CGFM坐标分配（控制参数p_dc>0）时，优化持续收敛至已知全局最优解。不采用CGFM的方法收敛缓慢且过早停滞。其深层原因在于：κ、E和ρ的最优设计均为仅含一种次生相的极低熵构型（如Al+Al₂Cu、Al+Si、Al+Mg₂Si），此类设计的单个相分数极高（f?_k=1），在初始数据集中罕见；CGFM通过降维和空间变换，不仅消除了等式约束，而且使训练数据表示对低熵设计的探索更为高效，随机坐标分配则进一步增强了主动学习的探索能力。对于δα优化，最优设计附近解密度高、相分数分布较均匀，CGFM的优势不显著，此时基于相关性排序分配坐标（p_cd=1）的CGFM因有利于FM高效捕捉关键相互作用而表现最佳。对于ΔT优化，全局最优高度简并（当共晶Si相分数f?_Si=0.64时ΔT=0 K），但由于CGFM采用的均匀角变量离散化与不采用CGFM的均匀相分数离散化不一致，导致最优值无法精确表示；在将CGFM离散化方案适配为恢复均匀相分数网格后，CGFM即能恢复全局最优，且收敛速度约为不采用CGFM的5倍。跨所有场景，CGFM因简化QUBO模型而一致性地在实测时间上加速了主动学习过程。

*2.2.2 基于DDTS方法的多目标优化*

研究人员以同时优化κ、E和ρ三个相互冲突的目标为例，评估DDTS方法在多目标FM+QO中的性能。将基于DDTS的方法与基于标准加权求和标量化的方法进行对比，每次主动学习迭代随机采样偏好权重以生成整个帕累托前沿。由1000次迭代得到的帕累托前沿对比可见，DDTS方法能够在整个帕累托前沿上均匀分布地找到帕累托最优合金设计，而非凸前沿的平面区域同样被良好覆盖；相反，加权求和方法仅能发现帕累托前沿的外围区域——即对应于各单目标最优解的角落（四种二元铝合金：Al+Si、Al+Mg₂Si、Al+Al₃Ni和Al+Al₂Cu）以及局部凸区域的解。从帕累托前沿超体积（hypervolume）和反转世代距离（Inverted Generational Distance，IGD）的迭代演化来看，DDTS算法在整个主动学习过程中持续均匀改善前沿，较加权求和方法表现出显著优势。这些结果证明，DDTS使FM+QO能够有效处理固有的非凸QUBO多目标问题设置，这是对当前QUBO标量化策略的显著改进。

**讨论总结与研究结论**

本文提出的两种方法均简洁且易于实现，专为数据驱动的实值黑盒优化问题定制。CGFM方法通过坐标变换将等式约束从构造上消除，使QUBO表述更紧凑，参数化更简单，后续优化（无论是QA、QAOA还是经典启发式方法）显著加速。DDTS方法作为一个预处理步骤，实现了高效的基于QUBO的多目标优化，能够保证在包括非凸区域在内的整个帕累托前沿生成最优解。两种方法在μm尺度的假设性多相铝合金微结构设计任务中得到验证。虽然本文使用简化模型限制了预测外推范围，但足以对方法进行基准测试。展望未来，研究人员计划在更实际的工程材料微结构描述符上进行下一步开发，并探索CGFM在量子硬件（特别是量子退火器）上的应用。此外，对CGFM在不同QUBO编码方案（如常规二进制编码和畴壁编码）下的系统性评估仍是有待开展的课题，但已被视为有前景的研究方向。