《Journal of Analytical and Applied Pyrolysis》：Stability-oriented design of LDH–biochar composites: Linking synthesis strategy, interfacial structure, and long-term aging resistance
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•开发了一种以稳定性为导向的界面工程策略，用于制备耐用生物炭。•层状双氢氧化物（LDH）调控碳结构演化并增强抗环境老化能力。•长达3.5年的田间验证证实了在真实条件下的耐久性。•有效抑制了碳迁移，CO2和溶解性有机物（DOM）释放量减少超过70%。•一锅法合成构建了具有最优稳
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开发了一种以稳定性为导向的界面工程策略，用于制备耐用生物炭。
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层状双氢氧化物（LDH）调控碳结构演化并增强抗环境老化能力。
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长达3.5年的田间验证证实了在真实条件下的耐久性。
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有效抑制了碳迁移，CO2和溶解性有机物（DOM）释放量减少超过70%。
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一锅法合成构建了具有最优稳定性的致密嵌合结构。
引言
土壤重金属（HM）污染已成为一种普遍且紧迫的环境挑战，其主要驱动因素包括工业活动、采矿作业和集约化农业实践[1]。镉（Cd）、铅（Pb）和锌（Zn）等过量重金属可在土壤中存留数十年，对人类健康、粮食安全和生态系统稳定性构成严重威胁[2]。为降低这些风险，利用改良剂在土壤中原位固定重金属被认为是一种有效且经济可行的修复策略。在已探索的各种策略中，生物炭凭借其卓越的吸附能力、可调的理化性质以及环境友好性而受到广泛关注[3]。越来越多的证据表明，生物炭在修复重金属污染土壤方面具有巨大潜力[4]。先前的研究已证明，生物炭通过吸附、离子交换、矿物沉淀和表面络合作用固定重金属具有显著效果，凸显了其作为受污染土壤可持续改良剂的潜力[5],[6]。
利用生物炭修复重金属污染土壤本质上是一个长期过程，在此过程中，生物炭不可避免地会因与土壤溶液相互作用、微生物活动以及环境波动而发生老化[7]。这些老化过程（如表面氧化、溶解、酸侵蚀和结构坍塌）会降解生物炭的官能团和孔分布，从而削弱其吸附能力，甚至导致已固定的重金属二次释放[8]。田间和实验室研究表明，老化可显著降低吸附能力，甚至引发已固定重金属的二次释放，凸显了长期稳定性对于实际应用的重要性[5],[6]。然而，现有的关于生物炭老化的研究主要集中于阐明老化机制或建立人工老化模型，而较少关注提高生物炭稳定性的策略[9],[10]。一些改性策略（包括矿物掺入和金属负载）已被提出以增强生物炭稳定性[11]。然而，大多数方法主要改善对特定老化因素的抗性，而非应对真实土壤条件下发生的耦合降解过程[12]。尽管提出了一些改性方法，如纳米矿物掺入或金属负载，但这些策略通常旨在增强对单一老化因素（如酸侵蚀、氧化或干湿循环）的抗性，而忽视了真实土壤环境中多重老化过程的协同与耦合特性[13]。更重要的是，大多数现有策略主要关注提高吸附能力，而对生物炭在长期环境应力下的固有结构耐久性仍缺乏充分关注[14],[15]。
层状双氢氧化物（LDH）是一类具有可调层状结构的阴离子黏土，具有高阴离子交换容量和卓越的化学耐受性，近年来作为环境修复领域前景广阔的功能材料而崭露头角[16],[17]。得益于其结构稳健性和对广泛污染物的强亲和力，LDH已广泛应用于废水处理、催化和环境保护领域，在苛刻条件下表现出稳定性能[18]。尽管具有这些优势，其在生物炭复合材料中的应用主要局限于增强吸附能力，而其改善生物炭长期结构稳定性的潜在作用在很大程度上被忽视[19]。
尽管LDH因其化学稳定性和吸附性能而广受认可，但将其掺入生物炭复合材料的研究主要集中在通过增强吸附位点和离子交换容量来提高重金属固定效率[20]。然而，LDH在调控生物炭长期结构演化和抗老化性能方面的潜在作用仍未得到充分探索。此外，LDH-生物炭复合材料的合成策略对LDH的分散性、界面结合和结构稳定性具有重要影响。不同的制备方法可导致LDH结晶度、与碳基质结合强度及空间分布的差异，从而最终决定其功能性能和长期稳定性[21]。这些发现表明，通过合成策略优化进行界面工程可能是提高LDH-生物炭复合材料耐久性的一条关键但尚未充分探索的途径。
本研究开发了一种以稳定性为导向的LDH-生物炭设计策略，以提升结构耐久性和重金属固定性能。系统研究了不同合成方法（沉淀法、水热法和一锅法）对界面结构演化、抗老化能力及长期稳定性的影响。同时开展了加速老化和3.5年自然田间老化试验，以评估真实条件下的环境耐久性。进一步分析了重金属诱导腐蚀的影响，揭示了耦合的化学-结构降解机制。这些发现建立了结构-合成-稳定性关系框架，为长期环境修复中耐用LDH-生物炭复合材料的界面工程提供了机理洞见。
各节摘要
材料
竹生物质（BB）原料取自武汉当地建筑垃圾处理厂。竹碎片经去离子水（DI水，18.2 MΩ/cm）和乙醇（≥99.7%）清洗，风干后破碎至60-80目（0.18-0.25 mm），存放于干燥箱中备用。原料的工业分析和元素分析结果见表S1。
本研究中使用的所有化学试剂均为分析纯或更高纯度，直接
形貌特征
不同策略合成的LDH-生物炭复合材料的形貌如图2所示。可以观察到颗粒分布、粒径及界面整合方面存在明显差异。水热法合成的LDH纳米花优先锚定于孔洞和裂隙处，呈聚集状分布；共沉淀法则产生分布松散且部分团聚的颗粒，暴露出大量生物炭表面。相比之下，一锅法策略可获得均匀
结论
本研究开发了一种以稳定性为导向的LDH-生物炭复合材料设计策略，并证明提高界面稳定性是增强基于生物炭材料长期性能的关键途径。与主要关注吸附增强的一般改性策略不同，本工作揭示了LDH-碳界面在调控碳结构演化和抗老化性能中的关键作用。所建立的结构-稳定性关系表明
CRediT作者贡献声明
杨海平：写作 – 审阅与编辑。张世宏：写作 – 审阅与编辑。陈汉平：写作 – 审阅与编辑。廖伟：写作 – 原稿撰写，软件，方法，调查，形式分析，概念设计。张熊：写作 – 审阅与编辑，资金获取。杨若晨：写作 – 审阅与编辑，形式分析。王佳：写作 – 审阅与编辑，资金获取。
利益冲突声明
作者声明不存在已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所报告工作的客观性。
致谢
作者衷心感谢国家自然科学基金（编号：52176187）、中国博士后科学基金博士后特别资助计划（项目编号：GZC20250405）、江苏省博士后英才计划（项目编号：2025ZB192）、江苏省高校自然科学研究计划（项目编号：25KJB220007）以及中国博士后科学基金（2025M781873）提供的资金支持。
廖伟|张熊|杨若晨|王佳|杨海平|张世宏|陈汉平
