《Nature Communications》：Lignin-dynamic networks break the strength–toughness trade-off in thermoplastic elastomers
编辑推荐：
强度与韧性之间长期存在的权衡关系制约了热塑性弹性体的性能。研究人员通过利用木质素多元醇进行动态扩链，在热塑性聚氨酯弹性体中构建三维超分子网络，从而应对了这一挑战。与传统的线性或支化扩链剂不同，木质素的刚性芳香骨架和丰富的羟基基团可作为多功能节点，同时增强微相分
强度与韧性之间长期存在的权衡关系制约了热塑性弹性体的性能。研究人员通过利用木质素多元醇进行动态扩链，在热塑性聚氨酯弹性体中构建三维超分子网络，从而应对了这一挑战。与传统的线性或支化扩链剂不同，木质素的刚性芳香骨架和丰富的羟基基团可作为多功能节点，同时增强微相分离并建立分级、动态的氢键网络。在最佳木质素添加量（10 mol%）下，所得材料的拉伸强度达到127.7 ± 9.52 MPa，韧性达到1.43 ± 0.11 GJ m?3，代表了迄今为止聚氨酯弹性体所报道的最高性能组合。原位光谱和分子动力学模拟揭示，木质素将氢键格局从静态二元体系转变为动态、空间有序的结构，通过牺牲键断裂及随后的网络重组实现多尺度能量耗散。这种木质素工程化网络还赋予纤维增强复合材料优异的损伤容限和高弹性回复。该工作揭示了一种利用生物芳香族基元有效解耦热塑性弹性体强度-韧性冲突的通用策略，为高性能复合材料的发展铺平了道路。
**研究背景与科学问题**
热塑性弹性体在柔性防护、航空航天结构及生物医学植入等新兴应用中需求迫切，但强度与韧性之间的长期权衡严重制约了其性能。热塑性聚氨酯弹性体（thermoplastic polyurethane elastomers, TPUEs）因具有可调的微相分离结构和优异加工性而成为有前景的候选材料，但其本质上的线性或弱支化链结构导致强度提升几乎必然伴随韧性下降。既有策略各有局限：线性扩链剂（如二酰肼）虽可通过致密氢键网络实现超过75 MPa的拉伸强度，但韧性仅约390 MJ m
?3；支化扩链剂引入额外拓扑约束却常损害整体力学性能；动态共价键虽增强韧性并赋予自修复能力，但拉伸强度很少超过40 MPa；生物基扩链剂（如蓖麻油、单宁酸）力学性能仍较低（强度低于50 MPa，韧性低于120 MJ m
?3）。木质素作为地球上最丰富的芳香族生物聚合物，具有刚性三维骨架、高密度羟基和π共轭结构，是理想的多功能改性剂，但此前木质素基聚氨酯的力学强度低于100 MPa、韧性低于1.0 GJ m
?3，其结构优势尚未被充分利用。因此，如何充分发挥木质素的结构优势以同时突破强度和韧性极限，是亟待解决的重要课题。
**研究内容与总体结论**
研究人员将富含羟基的木质素多元醇作为空间分布的多官能动态扩链剂引入TPUE基体，使其作为网络的主动构建者而非被动生物填料，成功构建了可再加工的三维超分子网络，集成了致密而动态的氢键、增强的微相分离及π-π相互作用。所得木质素基TPUE在10 mol%最佳添加量下，拉伸强度达127.7 ± 9.52 MPa，韧性达1.43 ± 0.11 GJ m
?3，创下聚氨酯弹性体迄今报道的最高性能组合。该材料同时具备优异的弹性回复、缺口不敏感性和热塑性加工能力，并可作为纤维增强复合材料的高性能可回收基体。该研究发表于《Nature Communications》，提出了一种利用生物芳香族基元有效解耦热塑性弹性体强度-韧性矛盾的通用策略，为高性能可持续材料开辟了新路径。
**主要关键技术方法**
木质素多元醇从杨木（poplar wood）中通过可回收三元低共熔溶剂（deep eutectic solvent, DES）实现一步提取与原位接枝改性，获得总羟基含量10.92 mmol g
?1
