混合量子点-分子磁体中的自旋热电子学

《Physica B: Condensed Matter》：Spin caloritronics in a hybrid quantum dot-molecular magnet

　　

我们提出了一种由量子点连接正常金属和超导电极、并进一步与分子磁体耦合的杂化结。维德曼-弗朗兹定律被强烈违反，并实现了纯自旋塞贝克效应。自旋热电优值系数可接近或超过1，表明具有高效自旋热电转换能力。热致自旋电流的方向可被良好操控。

**引言**

具有超导（SC）和金属储库的杂化量子点（QD）系统引起了大量关注[1]，这源于杂化量子点纳米结构中的局域或非局域安德烈夫反射（AR）过程。对于局域AR（也称为直接AR），当来自金属电极的电子入射到超导电极时，它被反射为回到金属电极的空穴，同时一个库珀对传导进入超导一侧。非局域AR（也称为交叉AR）与局域AR不同，来自空间分离的金属电极的两个自旋相反的电子形成一个库珀对。有趣的是，杂化量子点系统提供了独特的平台来研究AR机制与典型现象之间的相互作用，如法诺效应[2]、[3]，戴克效应[4]、[5]，库仑阻塞[6]、[7]、[8]，以及Kondo效应[9]、[10]。此外，基于库珀对分裂的纠缠电子对可以在杂化量子点系统中产生[11]、[12]，这对超导自旋电子学、量子信息和量子计算等潜在应用非常有吸引力。

在过去二十年中，热电效应或塞贝克效应——将电位差ΔV与温差ΔT联系起来——从能量收集的角度引起了巨大的理论和实验关注。通常，热电转换效率由无量纲热电优值系数ZT = S2GT/κ决定，其中S是塞贝克系数（热功率），G是电导，T是绝对温度，κ是热导。由于维德曼-弗朗兹（WF）定律的限制，块体材料中的ZT值不超过一（ZT ≤ 1）。因此，寻找具有高ZT的新材料或系统构成了热电学的核心任务。令人欣慰的是，纳米技术的显著进步使得在纳米尺度系统中实现ZT的显著增强成为可能[13]、[14]、[15]，如在量子点中[16]、[17]、[18]、[19]，分子结[20]、[21]，量子线[22]、[23]，石墨烯纳米带[24]、[25]，以及拓扑材料[26]、[27]、[28]、[29]、[30]。

从应用角度来看，杂化量子点系统可以作为热电器件使用，实现热能的电能转换。但传统观点通常认为超导体中的热电效应必须非常微弱，这主要源于超导体态密度的电子-空穴对称性，从而对热梯度给出零热电响应。然而，如果能够通过一些方法破坏粒子-空穴对称性，仍然可以实现大的热电效应。因此，杂化量子点系统中可以实现对粒子-空穴对称性的违反，其中量子点被夹在超导和金属电极之间的优势在于，通过连接到量子点的外部栅极电压可以轻松实现电子-空穴对称性的操控。事实上，大量近期工作报道了杂化量子点系统中显著的热电性质。在正常金属（N）-QD-SC系统中，发现准粒子隧穿对高功率的产生产生贡献[31]。有趣的是，N[或铁磁（FM）]-QD-SC系统中的电流沿热梯度表现出强非线性特征，热驱动的电荷（自旋）电流可以被高效整流，可用作可调电荷（自旋）塞贝克二极管[32]。通过连接到铁磁和超导电极的QD，Hwang等人讨论了安德烈夫输运和准粒子隧穿对热电性质的不同贡献，发现磁热功率和自旋塞贝克效应都表现出剧烈变化。此外，自旋塞贝克系数可以通过使用栅极电压来控制。在实验中，他们指出自旋偏压可以通过逆自旋霍尔效应检测[33]。

在基于双量子点的三端杂化结构中，Hussein等人展示了系统的非局域电子-空穴破坏可以产生非局域热电效应，这可用作冷却装置[34]。有趣的是，基于安德烈夫类过程产生的有限热功率仅在奇频率超导性存在的条件下才有可能这一想法，FM-QD-SC系统的热功率可以作为实验探针来揭示超导体中的奇频率配对[35]。此外，一些近期研究建议杂化量子点系统可以作为量子热机（制冷机）运行，基于器件工作模式（库珀对分裂）[36]、[37]。

注意，与分子磁体耦合的QD形成QD-分子磁体，QD-分子磁体的磁矩将围绕外部磁场处理。Stadler等人阐明了QD-分子磁体中0-π跃迁的机制[38]。在与上述纳米磁体类似的纳米系统中，一些有趣的物理行为也发生了，如自旋泵[39]，约瑟夫森二极管[40]，由于自旋翻转引起的电导振荡[41]等。然而，当QD-分子磁体放置在N和SC接触附近时，这种杂化QD-分子磁体系统的自旋分辨热电性将如何表现出有趣的物理？据我们所知，这仍然很少被探索。因此，在本文中，我们将阐明这种杂化系统中涉及的热电输运性质。此外，揭示了一些潜在的物理机制。我们的结果表明了基于自旋热量子效应杂化热电器件的潜在应用。

**物理模型与公式推导**

所考虑的杂化纳米磁体系统如图1所示。它由左侧N储库、连接到分子磁体的QD和SC储库组成。描述杂化系统的总哈密顿量为H = Hν + HC + HT。第一项Hν建模由ν = N, SC标记的电极，表示为：

Hν = Σkνσ ενk a?νkσ aνkσ + δν,SC Σk (Δ a?νk↑ a?ν-k-↓ + H.c.)

其中ενk是电极ν的单粒子能量，a?νkσ (aνkσ)表示电极ν中电子的产生（湮灭）算符。

**结果与讨论**

首先，我们强调整个工作中已忽略点内库仑相互作用U。采用这种无相互作用处理是因为本调查侧重于分子磁体与QD之间的交换耦合机制，其与安德烈夫反射和准粒子隧穿的相互作用已经可以在单能级捕获。然而，我们注意到在真实的QD器件中U通常是主导能量标度（U ? Γ, kB T），有限的U可以…

**结论**

总之，提出了一种杂化量子点-分子磁体，以深入了解自旋热电输运。基于非平衡格林技术，我们对该杂化纳米磁体系统的热电性质进行了数值分析。温度的升高可以改变电荷（热）电导Gc (κe)的形状和大小。由于QD的能级由栅极电压控制，很容易改变热功率Sc的符号。

**CRediT作者贡献声明**

Long Bai：撰写初稿，调查研究。
Lei Zhang：调查研究，数据整理。
Rong Zhang：撰写—审阅与编辑，监督，方法论，形式分析。

**利益冲突声明**

作者声明他们没有已知的竞争财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

**致谢**

本工作由中央高校基本科研业务费（批准号：2020ZDPYMS32）资助。

Long Bai | Lei Zhang | Rong Zhang