《Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects》：Lightweight, Recyclable, and Water-Weldable Self-Assembled Nanofiber Foam via Ambient Pressure Drying: A Supramolecular Approach
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摘要水基泡沫的环境压力干燥（APD）为多孔材料的制备提供了一条可持续的途径，但受毛细力驱动的热力学不稳定性问题困扰。为解决这一问题，我们建立了一种基于两性离子椰油酰胺丙基甜菜碱（CAB）调控的硬脂酸钠（SS）超分子自组装策略。在优化的质量比（R0.5）下，该方法可诱导原位形成
摘要
水基泡沫的环境压力干燥（APD）为多孔材料的制备提供了一条可持续的途径，但受毛细力驱动的热力学不稳定性问题困扰。为解决这一问题，我们建立了一种基于两性离子椰油酰胺丙基甜菜碱（CAB）调控的硬脂酸钠（SS）超分子自组装策略。在优化的质量比（R0.5）下，该方法可诱导原位形成坚固、相互连接的纳米纤维网络，从而增强泡沫稳定性。该结构促进了均匀微孔结构的形成，中位气泡直径为19.89±2.02 μm，并提供高零切粘度以抵抗液体排空，在360小时后仍能保留超过90%的初始泡沫体积。所得泡沫表现出随密度和配方变化的性能：低密度样品（20 kg/m3）实现了优异的隔热性能，导热系数为0.037±0.001 W?m?1?K?1，并具有宽频声学性能，平均吸声系数为0.59±0.02。与不可逆热固性材料不同，这些泡沫展现出快速可降解性，在约44天内实现完全降解，可通过溶解-再发泡过程实现反复水基再加工和再发泡，并具备独特的水辅助焊接性以实现模块化装配。本工作提出了一种构建多功能多孔材料的定量、生态友好范式。
引言
轻质多孔材料，尤其是气凝胶和泡沫，在隔热、隔音、缓冲包装和节能领域至关重要。[1]、[2]、[3]、[4] 近年来，在分级纤维气凝胶、梯度多孔材料和增强型有机-无机气凝胶网络方面的进展表明，合理的结构工程可以在抑制结构收缩的同时，将隔热、声学调控、机械韧性等功能整合到轻质多孔材料中。[5]、[6]、[7]、[8]、[9] 尽管取得了这些进展，许多轻质多孔材料仍然依赖相对复杂且能耗较高的制造工艺，制约了其大规模应用。虽然冻干等传统技术可制备高孔隙率结构，但它们能耗高且与连续绿色制造不兼容。[10]、[11] 因此，水基发泡后环境压力干燥（APD）提供了一种可扩展、可持续的替代方案，但它面临一个关键的热力学瓶颈：湿泡沫前驱体的固有热力学不稳定性。近期的研究已证明，纳米纤维增强、自发泡聚合物网络构建和多重交联、分级界面和框架工程以及分子相互作用导向组装等方法，可实现机械坚固且多功能气凝胶的简便、可扩展和节能APD制备。[12]、[13]、[14]、[15] 然而，在APD过程中保持高度可变形的水基泡沫结构仍然极具挑战性。在溶剂蒸发过程中，巨大的毛细力驱使脆弱的泡沫结构容易发生灾难性坍塌，严重损害最终材料性能。[16]、[17]、[18] 因此，核心挑战在于设计极其稳定的湿泡沫，使其能够抵抗APD固有的严苛毛细应力并保持其多孔架构。
为减轻由这些力驱动的灾难性坍塌，现有方法主要集中于化学刚化骨架网络或物理增强气-液界面两个方面。[19]、[20]、[21] 化学策略通常采用共价交联剂，如缩水甘油醚氧基丙基三甲氧基硅烷（GPTMS）或支链聚乙烯亚胺（b-PEI），以强化纳米纤维素网络中的孔壁。虽然这种结构固定化能有效抵抗毛细压力，但它往往形成类似于传统聚氨酯（PU）泡沫的不可逆热固性网络。这种对不可逆固定化的依赖，经常涉及有毒试剂，损害了可回收性，并产生了与绿色制造目标背道而驰的废弃物管理问题。[22]、[23]、[24]、[25] 相反，物理稳定化通常利用纤维素纳米纤维（CNFs）或纳米二氧化硅等材料作为Pickering稳定剂来阻止气泡聚并。[26] 然而，实现高整体强度仍然存在问题；离散的稳定颗粒往往无法形成连续、承载应力传递的网络。[27]、[28]、[29] 因此，除非采用复杂且具有环境隐患的溶剂置换程序来降低表面张力，否则固体骨架在干燥最后阶段仍然容易失效。[30]、[31]
为克服这些局限，近期研究探索了将表面活性剂或稳定剂用于发泡与结构粘结剂用于整体增强的混合体系。[32]、[33]、[34] 相关进展包括将动态共价键（如动态酯键）整合到热固性网络中以实现可回收性，或将增强剂（如膨润土）与生物基支架相结合以提高坚固性。[16]、[35]、[36] 尽管取得了这些进展，一个根本性瓶颈仍然存在：界面稳定化与整体增强之间的功能解耦。在多组分添加剂体系中，两亲性分子主导界面，而增强剂主要存在于整体相中，在整个架构中往往缺乏强烈的协同相互作用。这种不连续性创造了结构薄弱点，使局部毛细应力引发失效。[17]、[37]、[38] 因此，实现坚固的多孔架构需要实现范式转变——从复杂混合物转向统一系统，其中单一实体或高度整合的协同组分同时控制界面完整性和整体骨架连续性。
在此，我们建立了一种跨越这一功能鸿沟的超分子自组装策略。我们证明，基于硬脂酸钠、经两性离子相互作用调控的统一系统，可以设计为APD所需的双功能角色。通过利用热加工与甜菜碱辅助分子调控的协同效应，我们诱导硬脂酸钠原位自组装成相互连接的晶态纳米纤维网络。该架构同时执行两种功能：在界面处作为准Pickering剂阻止聚并，并在整体中提供动态物理交联以抵抗毛细坍塌。该方法免去了有毒交联剂的需要使用，提供了一条简便、生物相容的制备路线。
所得SS纳米纤维泡沫展现出高度可调的理化性能，随密度和配方变化，可在高强度、优异隔热和宽频吸声之间实现可定制的性能平衡。除性能外，该材料通过其快速可降解性和闭环可回收性与传统不可逆热固性材料区分开来，其中再发泡过程诱导结构重组以维持机械完整性。独特地，该泡沫展现出用于复杂结构装配的水辅助焊接性，并作为多种功能填充剂的通用基质，为多功能、下一代多孔材料的可持续设计提供了全面蓝图。
章节摘要
材料
椰油酰胺丙基甜菜碱（CAB，35.00%活性含量）购自山东优索化学技术有限公司（中国）。硬脂酸钠（SS，纯度≥99.60%）和疏水性气相二氧化硅（纯度≥99.80%，比表面积120 m2/g，粒径7–40 nm）购自上海麦克林生化科技有限公司（中国）。芳纶纳米纤维（ANFs，0.65%水溶液分散体）由快构科研有限公司提供。石墨（Gs）购自上海麦克林生化
制备与自组装机制
图1示意性地展示了SS-CAB复合泡沫简便的水基制备策略及相应的超分子结构演变。该过程始于硬脂酸钠（SS）和椰油酰胺丙基甜菜碱（CAB）在高温下的共溶解。冷却后，系统发生热诱导相变，驱动表面活性剂分子的原位自组装。如图1左下角的分子模型所示，
结论
综上所述，本研究通过建立基于两性离子调控硬脂酸钠（SS）纳米纤维的超分子自组装策略，解决了环境压力干燥（APD）中毛细力诱导坍塌的关键热力学瓶颈。通过精确调控SS与椰油酰胺丙基甜菜碱（CAB）之间的相互作用，我们成功设计了一种双功能纳米纤维网络，同时在气-液界面处作为准Pickering稳定剂，
CRediT作者贡献声明
程方红：研究。吴瑞凯：研究。王盼：验证、软件、资源、方法学。张思远：可视化、形式化分析。王昊天：撰写—审阅与编辑、撰写—初稿、可视化、验证、方法学、研究、形式化分析、数据整理。杜振兴：撰写—审阅与编辑、验证、监督、软件、方法学、研究、形式化分析。侯东帅：撰写—审阅与编辑、监督，
利益冲突声明
作者声明，他们不存在已知的竞争经济利益或个人关系，这些关系可能影响本文报告的工作。
致谢
作者衷心感谢国家自然科学基金（资助号：U24A20166）、山东省自然科学基金（合同号：ZR2024QE441）以及国家重大基础设施工程材料重点实验室开放基金项目（合同号：EMMI2025201）提供的经费支持。
王昊天|杜振兴|王盼|张思远|程方红|吴瑞凯|侯东帅
