利用多模型 CTM-InMAP 框架量化巴基斯坦旁遮普省季节性 PM2.5 变化、气溶胶组成及健康负担

《Atmospheric Environment》：Quantifying seasonal PM 2.5 variability, aerosol composition, and health burden using a multi-model CTM-InMAP framework over Punjab, Pakistan

　　

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  三个化学传输模型和一个简化模型在旁遮普省的应用
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  PM_2.5在冬季达到峰值，在季风期降至最低
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  二次无机气溶胶贡献PM_2.5的28–46%，二次有机气溶胶最高可达40%
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  关闭单一模型中的各个过程会使模拟PM_2.5变化3–73%
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  2019年PM_2.5暴露导致旁遮普省70,894例过早死亡

引言

细颗粒物（PM_2.5）是一种重要的空气污染物，影响着空气质量、大气化学和气候模式。PM_2.5的组成和特征由一次排放、二次气溶胶形成、大气传输和清除过程决定，这些因素在不同的空间和时间尺度上有所不同（Lin等，2023；Bhattarai等，2024）。PM_2.5的化学成分在毒性、反应性和排放源方面各不相同，导致氧化损伤和炎症反应（Xu等，2020）。发射率较高且天气条件多样的地区，如南亚，往往经历更高的PM_2.5浓度和显著的季节性波动（Islam等，2023；Fattah等，2023；Rahman和Meng，2024）。

在巴基斯坦，尤其是旁遮普省，PM_2.5污染由城市、工业和农业来源的组合以及区域污染物传输触发（Shi等，2020；Subhani等，2021）。季节性变化，如冬季和夏季不同的颗粒物浓度，展示了天气如何影响污染物的扩散和清除（Pratap等，2020；Li等，2021；Shelton等，2022）。需要一种综合方法来理解大气过程和排放特征，以理解这些变化。综合视角对于表征旁遮普省PM_2.5的空间异质性和时间模式至关重要。此外，化学传输模型可以模拟污染物和组分的浓度，而简化工具则能够更好地评估人群风险和不良健康结果。

化学传输模型（CTM）是广泛用于模拟大气污染物排放、传输、化学转化和沉降的工具。如CMAQ、WRF-Chem和GEOS-Chem等模型提供了广泛的大气化学和气溶胶形成过程（Ye等，2021；Xu等，2021）。亚洲地区已发表的先前模型间比较研究表明，模拟PM_2.5浓度和化学成分存在模型间的变异性（Shandilya等，2024；Kim等，2025；Lee等，2025）。然而，这些研究集中在东亚地区，且大多基于短期活动，在南亚（包括巴基斯坦）可比的多样本模型评估仍然有限。这些化学机制、排放输入和气象过程处理方面的差异参与了模型性能的不确定性（Vlasenko等，2021；Vander Hoorn等，2022）。

二次气溶胶形成是PM_2.5质量的重要贡献因素，尤其在南亚地区（Xing等，2021；Lalchandani等，2022）。例如，二次无机气溶胶组分（包括硫酸盐、硝酸盐和铵盐）是通过大气化学过程由其各自前体气体（如SO₂、NO_x和NH₃）生成的，而二次有机气溶胶组分则是由挥发性有机化合物（VOCs）的氧化产生的（Nault等，2021；Meng等，2022）。气溶胶形成及相关的 Gas-Particle 分配受温度、相对湿度和前体物可用性等因素控制。这些气溶胶生成机制受大气化学调控。热力学平衡在不同CTM的配置下有所不同，影响PM的组成（Semeniuk等，2020；Tao等，2025）。

空气污染干预模型（InMAP）通过大气化学和传输的简化表示计算年平均值PM₂₅及相关健康负担，支持可变分辨率或统一计算网格（Tessum等，2017；Gallagher等，2023）。此外，它还可以考虑二次气溶胶形成的地理变异性。该技术的CTM衍生的气象参数允许计算与PM_2.5长期暴露相关的健康风险（Thakrar等，2022）。细PM_2.5颗粒进入肺部并通过血液循环，导致心血管、肺、免疫和中枢神经系统损伤（Wei和Tang，2018；Basith等，2022；Thangavel等，2022）。Lelieveld等（2015）估计，户外空气污染每年在全球范围内导致约330万例过早死亡，其中负担最重的地区在南亚和东亚。

尽管CTM有广泛应用，但大多数研究分别处理单一模型评估、化学成分或季节性变化。在多模型模拟、气溶胶组成评估以及观测数据缺乏地区（如巴基斯坦）相关不确定性方面的综合评估仍存在空白。需要进行此类分析以更好地理解模型行为并支持空气质量评估。此外，现有研究往往缺乏区域尺度评估的细节，无法捕捉空间变异性及人群暴露差异，尤其是在发展中地区。因此，本研究具有三方面的贡献：提供旁遮普省的三个CTM和InMAP评估；利用配对模块开关模拟量化PM₂.₅和气溶胶组成的模型间差异中单个模型结构的贡献（CMAQ中的pcSOA模块、WRF-Chem中的网格尺度湿清除、GEOS-Chem中的尘埃和生物质燃烧）；在缺乏观测约束的地区估计两年暴露场的可归因健康负担。本研究的目标是：(i) 量化PM_2.5浓度及其化学成分的空间和季节性变化；(ii) 评估模型间差异及相关不确定性，包括模拟的气象驱动因素；(iii) 评估主要气溶胶组分的贡献和模拟的气溶胶中和制度；(iv) 利用配对模块开关模拟量化单个模型过程的贡献；以及(v) 使用InMAP框架估算与长期PM_2.5暴露相关的健康负担。

章节摘要

建模域框架

使用三个化学传输模型（CTM）——GEOS-Chem、WRF-Chem、CMAQ——和一个简化复杂度空气质量模型（InMAP）来模拟建模域（27.00°–34.70°N，68.60°–76.20°E）中的PM_2.5浓度及主要化学组分（图1）。模拟进行了四个月，选取代表旁遮普省冬季（12月至2月）、季风前期（5月）和季风期（8月），使用多样本模型CTM研究中的标准代表月方法。CMAQ版本5.4

颗粒物的季节性和空间特征

GEOS-Chem（M1）、WRF-Chem（M2）、CMAQ（M3）和InMAP（M4）模拟的颗粒物及主要化学组分的季节空间分布如图2所示。在旁遮普省全境观察到季节性变异性与空间异质性，较高浓度持续存在于该地区的中央和东北部，尤其是拉合尔、费萨尔布尔和锡亚尔科特的城市地区。

冬季期间（12月），CTM模拟出最高值

结论

本研究展示了化学传输模型之间的结构性差异如何转化为模拟PM_2.5浓度和组成的变异性。细颗粒物表现出强烈的季节性变化，冬季浓度升高，季风期降至最低。模型间的差异归因于化学方案的差异和化学组分（EC、OC、NO_x、SO₂、NH₃）排放清单中的偏差。CMAQ模拟出的二次

CRediT作者贡献声明

Muhammad Tahir Shehzad：写作–审阅与编辑，形式化分析。Hamaad Raza Ahmad：监督，资源，方法。Muhammad Hassan Bashir：写作–原始草稿，可视化，验证，软件，方法，形式化分析，概念化

未引用参考文献

Lim和Kim，2024；Murray等，2020；Semeniuk和Dastoor，2020；世界卫生组织。

利益冲突

作者声明他们没有已知的竞争财务利益。

参与同意

不适用

发表同意

作者没有冲突，所有人都准备在本期刊上发表其工作。

声明

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伦理批准

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利益冲突声明

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致谢：

研究人员对费萨尔布尔农业大学为其做出的重大贡献表示感激。我们衷心感谢编辑和审稿人对稿件语言的改进。

Muhammad Hassan Bashir|Hamaad Raza Ahmad|Muhammad Tahir Shehzad