类硫 Kr XXI 的能级、辐射性质及寿命的扩展计算

《Atomic Data and Nuclear Data Tables》：Extended calculations of energy levels, radiative properties, and lifetimes for sulfur-like Kr XXI

　　

摘要
采用多组态Dirac–Hartree–Fock（MCDHF）方法并结合相对论组态相互作用（RCI）计算，确定了类硫Kr XXI最低620个精细结构能级的激发能、辐射寿命和跃迁数据。给出了这些能级之间的电偶极（E1）、磁偶极（M1）、电四极（E2）和磁四极（M2）跃迁的辐射参数。与已汇编的能量、观测波长和此前理论结果的比较表明，对于实验上已知的能级，本文的激发能精度在数百波数（cm?1）以内，而七个观测到的E1波长重现精度在0.024%以内。采用Kramida（2024）提出的不确定性估算方法，基于长度规范与速度规范线强度的比较，对E1和E2跃迁数据赋予精度评级。所得到的内部自洽的能量和跃迁数据集大幅扩展了Kr XXI可用的原子数据，并支持聚变等离子体的光谱建模和诊断。

引言
光谱诊断对于表征惯性约束和磁约束聚变中的等离子体至关重要[1]。在磁约束实验中，已将有价气体引入托卡马克等离子体中进行光谱诊断[2]、[3]。高电荷Kr离子发射线提供了有关等离子体条件的宝贵信息，而对其可靠识别和定量建模则需要准确且内部自洽的原子数据，包括激发能、波长、跃迁速率和辐射寿命。

在这些电荷态中，类硫Kr XXI（Kr2??），其基态组态为(1s22s22p?)3s23p?，已在托卡马克和电子束离子阱（EBIT）等离子体光谱中被观测到[4]、[5]。产生解释其光谱所需的原子数据具有挑战性，因为其激发态由密集排列的偶奇宇称能级流形组成。在每个Jπ对称性下，邻近能级之间的强组态相互作用和自旋轨道耦合导致显著的状态混合。这种混合使光谱能级识别复杂化，并使计算出的辐射性质对电子关联的处理高度敏感[6]、[7]。涉及这些能级的跃迁从软X射线区域延伸至近紫外。这些结构和光谱特征促使了一系列实验和理论研究的开展，如下所述。

关于Kr XXI的早期光谱信息主要关注3s23p?基态组态内的磁偶极（M1）跃迁[8]、[9]、[10]。基于此前对类硫离子实验M1测量的研究以及Sugar和Kaufman的半经验预测[11]，Kaufman等人[4]将Hartree–Fock计算与类硫同电子数序列中观测值减去计算值的趋势相结合，获得了Kr XXI 3s23p?组态内五个M1跃迁波长的半经验数据集：682.9、870.9、1271.1、2765和3147 ?。在同一工作中，还识别了从3s23p33d到3s23p?的六个电偶极（E1）跃迁，位于极紫外（EUV）区域，波长从103到109 ?，估计不确定度为±0.007 ?[4]。最近，Podpaly等人[5]使用电子束离子阱（EBIT）测量了高电荷氪光谱，并报道了从3s23p33d到3s23p?的一条额外的Kr XXI EUV谱线，波长为105.246±0.026 ?。

在理论方面，关于Kr XXI的早期计算同样主要关注3s23p?基态组态及其禁戒跃迁[11]、[12]、[13]。Chou等人[14]使用包含Breit相互作用和Lamb位移修正的多组态Dirac–Fock（MCDF）计算，将Kr XXI的理论数据扩展到与3s23p?、3s3p?和3s23p33d组态相关的47个低能能级。他们提供了激发能和辐射数据，包括E1、M1和电四极（E2）跃迁的波长和线强度。最近，Dimri等人[7]使用GRASP程序包[15]对Kr XXI进行了全相对论MCDF计算。他们报告了源自3s23p?、3s3p?、3s23p33d、3p?、3s3p?3d和3s23p23d2组态的最低145个精细结构能级的激发能和寿命。他们的计算包含了Breit相互作用和量子电动力学（QED）修正。还提供了涉及基态的E1、M1、E2和磁四极（M2）跃迁的辐射数据，包括波长、辐射衰减率、振子强度和线强度。

尽管已有这些实验和理论工作，Kr XXI可用的原子数据对于高激发态仍不完整。实验上识别的谱线仍然仅限于n=3组内的少量跃迁。虽然此前全相对论计算报告了最低145个精细结构能级的激发能和寿命，但其辐射数据主要限于涉及基态的跃迁[7]。因此，为了可靠的光谱建模和等离子体诊断，仍然需要更大一组能级的精确激发能和辐射数据，包括激发态之间的跃迁和能量更高的组态。

为满足这一需求，我们使用多组态Dirac–Hartree–Fock方法结合相对论组态相互作用计算（MCDHF/RCI）对Kr XXI进行了系统性计算。Breit相互作用和QED修正包含在RCI步骤中。通过将活动空间扩展到n=8，我们基于20个多参考（MR）组态的模型计算了最低620个精细结构能级，并提供了激发能、波长、线强度、振子强度、跃迁速率和辐射寿命。这些结果大幅扩展了Kr XXI可用的原子数据集，并为聚变等离子体的建模和诊断提供了数据。

理论与计算
MCDHF方法已由Froese Fischer等人[16]详细描述。本工作中所有计算均使用GRASPG程序包[17]完成。组态态函数（CSF）展开采用活动空间（AS）方法[18]生成，并对偶宇称和奇宇称能级分别进行MCDHF计算。

对于宇称为P、总角动量为J、磁量子数为M的原子态，原子态函数（ASF）展开为Ψ(γPJM)=∑??????? c?...

激发能
在将最终结果与可用的实验和理论数据进行比较之前，对计算的收敛性进行了评估。表1追踪了所有620个精细结构能级从初始MR计算到n=8逐步MCDHF活动轨道集的激发能。对于两个连续阶段a和b，平均绝对相对能量变化定义为：|δ?|_{b,a} = (1/N′·620) ∑??? ∣(E_b? ? E_a?)/E_b?∣ × 100%，N′ = 619，其中b表示后一阶段，且基态...

结论
对类硫Kr XXI的最低620个精细结构能级进行了系统的MCDHF/RCI计算。该模型使用20个MR组态，价电子单重和双重替换至n=8，以及从2s和2p亚壳层至n≤6轨道的单重替换核价关联。Breit相互作用和QED修正包含在最终RCI步骤中。计算了这些能级之间的激发能、辐射寿命以及E1、M1、E2和M2跃迁数据。

CRediT作者贡献声明
Kai Wang：项目管理。Li Li：数据整理。Chong Yang Chen：指导。Jun Yan：指导。

利益冲突声明
作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：Kai Wang和Jun Yan报告获得了中国工程物理研究院科学挑战项目（项目编号：TZ2025013）和国家自然科学基金委（项目编号：12674344）的经费支持。

致谢
我们感谢中国工程物理研究院（CAEP）科学挑战项目（项目编号：TZ2025013）和国家自然科学基金委（NSFC）（项目编号：12674344）的支持。

Kai Wang | Li Li | Chong Yang Chen | Jun Yan