富集CO?伴生气驱用于组分复杂油气系统中的CCUS：多组分质量传递、CO?封存及产出气-油最小混相压力的动态演化

《Energy》：CO 2-Enriched Associated-Gas Flooding for CCUS in a Compositionally Complex Gas–Oil System: Multicomponent Mass Transfer, CO 2 Storage, and Dynamic Evolution of Produced Gas–Oil MMP

　　

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  首次揭示了二氧化碳富集驱替中分阶段产出气 - 油最小混相压（MMP）的演化。
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  产出流体演化将气 - 油传质与回注混相性联系起来。
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  二氧化碳富集将气前缘稳定与介孔油动用联系起来。
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  二氧化碳封存动力学表明存在组分 - 流耦合与空间圈闭。

引言

面对缓解气候变化与满足日益增长的油气资源需求的二元挑战，在减少碳排放的同时保持高效的石油生产已成为一项关键的科学与工程挑战。碳捕获、利用与封存（CCUS）为解决这一挑战提供了一条重要途径 [1], [2], [3]。在现有方法中，二氧化碳驱因其能够将提高石油采收率（EOR）与二氧化碳封存相结合而引起了广泛关注。然而，其现场应用往往受到二氧化碳供应不足、管道腐蚀以及与运输和回注相关的高成本限制，从而限制了该技术的更广泛部署 [4], [5], [6]。

相比之下，油田开发过程中产生的副产品——伴生气，具有稳定的本地可用性和易于现场利用的优势。它腐蚀风险较低，非常适合现场应用 [7], [8]。然而，伴生气通常含有较高比例的甲烷，因此表现出相对较差的混相性。如图 1 所示，向伴生气中添加二氧化碳（以下简称二氧化碳富集伴生气驱替），可以改善伴生气的利用，增强混相性，并实现二氧化碳封存，从而提供相当大的应用潜力 [9], [10]。这一策略也符合一种实际的现场场景，即二氧化碳驱替过程中产生的含二氧化碳烃类气体混合物可直接回注或循环利用，减少了分离和纯化的需求以及外部补充注入气体的需求，同时提高了气体利用率和经济效益 [11], [12], [13]。这种操作优势也引入了一个关键的科学问题：与初始注入气体不同，产出气的组成随驱替过程的进行而持续演化。因此，产出气 - 油最小混相压（MMP）变得依赖于阶段，不能仅由初始注入气 - 油系统的 MMP 来表示。

混相性是决定气体驱替性能的关键因素之一。与非混相驱替相比，混相驱替将油与气之间的界面张力（IFT）降低至接近零，并增强溶解、扩散和传质，从而显著提高驱油效率和波及效率 [14], [15], [16]。从已发表文献中汇编的数据显示，混相驱替是全球二氧化碳驱项目中的主要模式，约占项目总数的 83.5% [17], [18]。Liu 等人 [19] 使用核磁共振（NMR）扫描对比了低渗透率储层中的混相驱替和非混相驱替。他们发现，混相驱替可以将采收率提高约 10.5 个百分点。提高采收率的潜在机制主要包括界面张力降低、毛细管力减弱以及扩散和传质增强，这些共同显著改善了介孔中油的动用。Ren 等人 [20] 通过结合核磁共振监测与流体体积模拟得出了类似的结论，并进一步指出，在非混相驱替中，驱替早期会发生指进现象，而混相驱替在早期表现出相对稳定的活塞状驱替行为，将注入气体突破时间从 0.38 孔体积（PV）延迟到 0.66 PV。这些发现表明，是否能够实现混相性是控制气体驱替开发性能的关键因素。

在控制混相性的因素中，注入气体的组成起着核心作用，因为它直接影响 MMP [21], [22], [23]。特别是，注入气体中的 N₂ 和 CH₄ 往往抑制混相性发展，而 C₂–C₆ 等中间组分可以促进混相性 [24], [25]。Choubineh 等人 [26] 通过细长管模拟发现，向 CO₂ 中添加 C₁ 或 N₂ 显著增加了 MMP，而添加 C₂ 和 C₃ 则有效降低了 MMP。Zhao 等人 [27] 进行了界面张力测试和相态实验，并报告称向 CO₂ 中添加 5% C₅ 使 MMP 降低了 10.42%，同时也增强了 CO₂ 在油中的溶解度并改善了油的膨胀效应。Soliman 等人 [28] 基于现有实验 MMP 数据开发了一种新的 MMP 预测模型，并表明注入气体中的 C₁ 和 N₂ 与 MMP 呈正相关，而 C₂–C₆ 与 MMP 呈负相关。这些研究一致表明，不同的气体组分对 MMP 产生明显不同的影响。由于伴生气含有 N₂、CH₄ 和 C₂–C₆，其混相性机制更为复杂。此外，虽然 C₂–C₆ 在伴生气中通常含量较低，但它们对多接触传质过程、产出气组成演化以及 MMP 的影响仍然不可忽视。

对于二氧化碳富集伴生气驱替，现有研究表明，向伴生气中添加一定比例的二氧化碳可以有效降低 MMP 并实现混相驱替。Chen 等人 [29] 进行了细长管实验和模拟，发现向伴生气中添加二氧化碳降低了 MMP；具体来说，当向目标区块的伴生气中添加 67% 的二氧化碳时，可以实现混相。Yang 等人 [30] 也得出了类似的结论，指出在二氧化碳富集伴生气驱替中，随着二氧化碳混合比例的降低，MMP 会升高。Tang 等人 [31] 从相包络、界面张力和多组分传质的角度，通过数值模拟研究了二氧化碳富集伴生气和油的相行为，证明添加二氧化碳可以缩小两相区，降低界面张力，并增强溶解和萃取效应。表 1 中总结的这些及其他代表性研究推进了对含二氧化碳混合气体驱替中 MMP、相行为、驱替特性、组成变化、注入参数优化以及二氧化碳封存的认知。

尽管取得了这些进展，但许多以往的研究采用了二元或三元模型气体混合物，尽管也考虑了代表性的多组分伴生气系统。在本研究总结的代表性多组分研究中，关注点主要集中在注入气 - 油 MMP、相行为和多组分相互作用上，而在现场代表性多组分条件下，将混相性与驱替动力学、孔隙尺度油动用、二氧化碳封存以及产出流体组成演化联系起来的一体化实验表征仍然有限。此外，以往专注于 MMP 的研究通常使用在测试前制备的指定组成气体混合物来评估气 - 油混相性。这种方法适用于量化气体组成对 MMP 的影响，但无法捕捉驱替过程中产出气的分阶段组成演化或相应的产出气 - 油 MMP 变化。据我们所知，基于在不同驱替阶段收集的气体，尚未对二氧化碳富集伴生气驱替中产出气 - 油 MMP 的阶段依赖演化进行实验表征。

为了弥补这些空白，本研究使用根据目标储层实测组成制备的伴生气，对二氧化碳富集伴生气驱替进行了研究。通过整合细长管测试、岩心驱替实验、核磁共振扫描和气相色谱分析，该系统研究了注入气 - 油混相性、驱替动力学、气前缘迁移、孔隙尺度油动用、二氧化碳封存、多组分传质以及产出流体组成演化。此外，使用在不同驱替阶段收集的产出气评估了阶段依赖的产出气 - 油 MMP，从而将产出气组成演化与其回注时混相性的变化联系起来。本工作的创新点在于将现场代表性多组分条件下二氧化碳富集伴生气驱替的系统实验表征与产出气 - 油 MMP 的分阶段评估相结合，为二氧化碳富集伴生气驱替方案的设计和产出气回注的动态优化提供了依据。

章节摘要

岩心样本

为确保实验的可比性，从目标储层内的相邻位置选择了具有相似岩石物理性质的岩心样本。所有岩心样本均制备为长度约为 10.0 厘米、直径为 2.5 厘米的圆柱形岩心。孔隙度范围从 15.67% 到 15.81%，平均为 15.75%，而渗透率范围从 13.99 到 15.53 毫达西，平均为 14.72 毫达西。所有岩心样本均由砂岩组成，代表了

混相行为与最小混相压

图 5 展示了不同注入气体的细长管测试结果。对于所有注入气体系统，采收率随压力的增加而增加。这种增加在 MMP 以下相对迅速，但在 MMP 以上则变得不那么明显。在非混相条件下，增加压力可增强气 - 油接触和传质，从而显著改善驱替效率。相比之下，在混相条件下，进一步增加压力仅对

结论

为解决以往研究主要基于简化气体系统的局限性，本研究系统研究了现实多组分条件下二氧化碳富集伴生气驱替期间的混相行为、驱替特性、孔隙尺度油动用、二氧化碳封存性能以及产出流体组成演化。进一步阐明了产出气 - 油 MMP 的阶段依赖演化，为二氧化碳富集

CRediT 作者贡献声明

Haifeng Yang：方法学，形式分析。Qiwen Jiao：可视化，方法学。Jianchao Shi：监督，数据管理。Xiaobing Han：写作 - 初稿，方法学，调查。Haiyang Yu：写作 - 审阅与编辑，调查。Yang Wang：写作 - 审阅与编辑，调查。Ruochen Jin：可视化，形式分析。Jun Lu：方法学，数据管理。Qijia Zhao：方法学，调查。Weihao Sun：方法学，形式分析

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系，这些关系可能被视为影响本文报告的工作。

致谢

本工作得到了国家重点研发计划（2025ZD1406204）和国家自然科学基金（52074317）的资助。

Xiaobing Han|Haiyang Yu|Qiwen Jiao|Jianchao Shi|Haifeng Yang|Qijia Zhao|Weihao Sun|Ruochen Jin|Jun Lu|Yang Wang