AdsorbFlow：面向人工智能驱动的材料-反应-过程设计的催化剂筛选的能量条件化确定性传输方法

《Chinese Journal of Chemical Engineering》：AdsorbFlow: Energy-conditioned deterministic transport for catalyst screening in artificial intelligence-driven materials-reaction-process design

　　

摘要

人工智能（AI）驱动的化工过程日益寻求将材料发现、反应分析和过程级评估联系起来。在异相催化中，这种联系依赖于可靠的吸附构型，因为它们决定了吸附能、基元步骤描述符、微观动力学输入以及面向过程的催化剂排名。然而，基于密度泛函理论（DFT）的筛选仍然需要多次尝试吸附质放置、弛豫、异常检查和验证，才能获得可用的低能构型。

本文报告了AdsorbFlow，一种能量条件化的确定性流匹配模型，用于吸附质放置。AdsorbFlow在刚性体构型空间上学习向量场，该空间涉及面内平移和三维旋转。相对吸附能通过无分类器引导条件化引入，采样仅需短程常微分方程（ODE）积分，每个候选者仅需5步。在OC20-Dense数据集上，通过DFT单点验证，采用EquiformerV2主干网络的AdsorbFlow达到34.1%的SR@1和61.4%的SR@10，其中SR@k表示在k个候选者内成功的比率。这些数值高于所报告的分布内AdsorbDiff的SR@k值和AdsorbML的SR@10值。它匹配了比较中最低的异常率，并在50个分布外系统上保持了58.0%的SR@10。通过将快速的几何构型提议与后续的机器学习力场（MLFF）弛豫和DFT验证分离，AdsorbFlow在原子级吸附建模与面向过程的催化剂筛选之间提供了一个实用的接口。这些结果表明，确定性输运可以为AI赋能的材料-反应-过程协同设计提供更可靠的吸附输入。

引言

过程系统工程（PSE）为化工中跨尺度集成模型、数据、优化和决策提供了方法论基础。在智能化工中，这种集成越来越依赖于人工智能（AI）方法，以连接材料结构、反应行为、过程操作和工程部署，同时保持中间量的物理意义。异相催化是一个典型的多尺度问题。原子尺度的吸附构型影响吸附能和反应势垒，进而决定微观动力学速率、选择性、催化剂寿命，并最终影响过程性能。因此，吸附能和吸附构型是计算催化剂筛选、基于描述符的设计和微观动力学建模中的核心量[1], [2]。吸附能之间的标度关系进一步将局部表面化学与更广泛的反应网络行为联系起来，使得催化剂候选者在昂贵的合成和测试之前就能进行排名[3]。图1总结了这一材料-反应-过程背景以及本工作所解决的上游吸附构型瓶颈问题。

第一性原理和高通量计算已经改变了催化材料的发现方式。基于密度泛函理论（DFT）的筛选已被用于搜索析氢电催化剂[4]，理解过渡金属表面上的氨合成[5]，以及指导二氧化碳转化催化剂的发现[6]。最近，机器学习通过加速大型化学空间中的能量预测、力计算和候选者优先级排序，扩展了这些工作流[7]。从PSE的角度来看，这些进展只有在能够将可靠信息输入下游反应网络和过程级模型时才具有实用性。一个剩余的实践难题是，这些工作流中使用的吸附能只有在吸附质被放置在能弛豫到相关低能盆地的构型中时才具有意义。较差的初始放置可能导致脱附、解离、嵌入、板重建或收敛到高能量局域极小值，从而导致计算浪费和描述符不可靠。

Open Catalyst 2020（OC20）数据集和OC20-Dense放置基准为该问题提供了标准化的数据和评估协议[8], [9]。AdsorbML证明，对多种初始吸附质放置进行暴力枚举，随后进行机器学习力场（MLFF）弛豫和DFT验证，可以恢复近最优极小值，但该方法的每个系统需要大量弛豫[9]。AdsorbDiff随后引入了一种条件去噪扩散模型用于吸附质放置，通过建模以相对吸附能为条件的面内平移和刚性体旋转，提高了单点成功率[10]。然而，扩散采样通常需要每个候选者近100步反向步骤，这限制了需要对许多催化剂表面、吸附质和反应中间体进行筛选时的吞吐量。

本研究源于一个化工观察：在实际吸附能工作流中，下游弛豫阶段是确定性的。无论能量面是由DFT还是学习到的势函数表示，实践者都会使用优化器将提议的结构弛豫到局部能量盆地。因此，一个直接将随机刚性体构型输运到现实吸附盆地的生成器，与催化筛选的物理和工作流自然匹配。关键问题在于，这种确定性输运能否在降低随机扩散采样成本的同时，保持发现多个盆地所需的多样性。

我们引入了AdsorbFlow，一种用于吸附质放置的能量条件化确定性生成模型。该模型使用条件流匹配[11]和校正流路径[12]，学习刚性体构型空间上随时间变化的向量场，涉及吸附质的面内平移和SO(3)旋转。相对吸附能作为条件变量提供，并使用无分类器引导[13]，因此不需要可微分的能量模型或能量梯度计算。生成的放置构型通过MLFF弛豫，进行异常过滤，按MLFF能量排名，并在需要时进行DFT验证。以这种形式，AdsorbFlow针对AI驱动的材料-反应-过程工作流中的一个具体上游步骤：快速生成合理的低能吸附构型，以为微观动力学建模、主动学习、面向过程的催化剂筛选和实验优先级排序提供描述符和中间能量。

主要贡献如下。首先，AdsorbFlow将吸附质放置从随机去噪转变为确定性的能量条件化输运，仅用5步ODE积分即实现了强大的DFT验证放置成功率。其次，AdsorbFlow通过尊重刚性体几何的旋转头设计，与轻量级和更高级的等变神经网络主干网络兼容。第三，该方法展示了鲁棒的分布外性能，支持其作为AI-DFT工作流中催化剂发现的实际组件以及材料-反应-过程协同设计中的上游模块。

问题定义和催化筛选工作流

对于一个板-吸附质系统，我们将板原子记为，吸附质原子记为。OC20-Dense为每个系统提供了多个局部最小化的吸附构型及其能量[9]。按照社区标准的放置协议，吸附质被视为具有面内平移和旋转的刚性体：

吸附质刚性体构型为

这里，表示二维周期环面上吸附质质心的面内平移，是一个

用于催化材料筛选的确定性放置

AdsorbFlow围绕计算异相催化的成本结构设计。DFT验证昂贵，但初始放置的数量和质量决定了在找到相关吸附盆地之前会浪费多少次弛豫和验证。因此，一个有用的放置模型应满足三个要求：它应该提出低能盆地，保持足够的多样性以探索竞争吸附模式，并且生成候选者的速度足够快，以便

结论

AdsorbFlow将吸附质放置重构为对称约束刚性体构型空间上的能量条件化确定性输运。该方法解决了人工智能驱动的材料-反应-过程协同设计中的一个上游瓶颈：必须在找到吸附能之前先找到低能吸附构型，才能支持描述符筛选、微观动力学分析和面向过程的催化剂评估。在OC20-Dense数据集上，采用EquiformerV2主干网络的AdsorbFlow达到

CRediT作者贡献声明

Wentao Li：方法学、概念化。Honghao Chen：写作——审阅与编辑、验证、软件。Jiangjie Qiu：写作——审阅与编辑、写作——初稿、验证、软件、项目管理、方法学、调查、形式分析、数据整理、概念化。Leyi Zhao：写作——审阅与编辑。Xiaonan Wang：写作——审阅与编辑、监督、资源、项目管理。

数据可用性

OC20和OC20-Dense可公开获取[8], [9]。项目仓库提供了AdsorbFlow的实现、训练和评估脚本、处理后制品说明以及训练检查点可用性信息，地址为https://github.com/sunyrain/AdsorbFlow。大型第三方数据集应从仓库中引用的原始OC20和OC20-Dense分发链接获取。

代码可用性

实现AdsorbFlow、训练、采样、MLFF弛豫和面向DFT评估的代码在开源许可证下可用，地址为https://github.com/sunyrain/AdsorbFlow。

利益冲突声明

Xiaonan Wang是本期刊特刊的客座编辑，未参与本文的编辑审阅或发表决定。其他作者声明他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系，这些利益或关系可能影响本文所报道的工作。

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? 作者是本期刊的编辑委员会成员/主编/副主编/客座编辑，未参与本文的编辑审阅或发表决定。

致谢

本工作得到深圳市科技计划项目（AI2026004）、清华大学初始化科学研究项目和青年教师科学研究创新能力支持项目（ZYGXQNJSKYCXNLZCXM-E7）的资助。

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