波形调制氩气非热常压等离子体射流的相位分辨光学诊断

《Spectrochimica Acta Part B: Atomic Spectroscopy》：Phase-resolved optical diagnostics of waveform-modulated Ar nonthermal atmospheric pressure plasma jet

　　

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  进行了相位分辨、波长滤波的光学成像和光谱测量，以研究波形调制的Ar非热等离子体射流。
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  在不同波形调制下估算了相位分辨的等离子体参数。
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  活性物种的产生与与Te和ne相关的等离子体特性相关联。
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  比较研究表明，方波调制产生了最高的T?和n?值
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  三角波调制在所研究的波形中具有最高的能量效率。

引言

非热常压等离子体射流（NTAPPJs）因其在水处理、材料加工、医学、农业和食品加工中的多样化应用而备受关注[1]、[2]、[3]、[4]。多年来，人们开发并采用了多种等离子体射流构型，用于各种等离子体介导的应用。这些设计大多数基于介质阻挡放电（DBD）概念来限制气体加热。这些等离子体系统能够将活性化学物质物种（RCS）从气相（活性放电区域）传递到液相（后放电区域），在保持易操作性和环境安全的同时实现高效的化学传递。该系统的一个重要优势是放电特性在很大程度上不受目标材料的介电性质影响，从而确保性能一致性。此外，其可扩展性和在广泛条件下的运行能力提供了更大的灵活性，允许针对特定应用需求调整等离子体特性。

然而，由于这些系统主要依赖间接方法，即活性物种从活性放电区域扩散，在受控气体温度下实现高处理效率仍然是一个挑战。在此背景下，本研究调查了波形调制对等离子体参数和活性物种产生的影响，以理解其对关键等离子体参数——即电子温度（T_e）和电子密度（n_e）——进而对活性化学物质物种（RCS）产生的影响。此前，Uchida等人[5]研究了NTAPPJs，并证明具有陡峭边缘的矩形波能够增强电子加热并增加活性物种产生。相比之下，Tang等人[6]报道，纳秒激发驱动的NTAPPJs比正弦驱动产生更快的电离前沿和更强的光学发射。这些发现凸显了波形形状对等离子体动力学的非平凡影响，激发了系统性研究以隔离和理解这些效应。同时，引导电离波（等离子体子弹/流注）的物理特性已通过建模和实验得到阐明。Lu及其同事观察到，电子密度、Penning电离、碰撞离解和光离解对于理解气体中的电子迁移率、等离子体化学和负离子光谱学，以及维持NTAPPJs中的流注传播至关重要[7]、[8]、[9]、[10]。他们还观察到，等离子体射流的运行参数，如气体流速、脉冲宽度、波形上升/下降时间、气体组成、反应器几何形状和目标构型，可以直接影响电场的时空分布和功率沉积。

此外，光学成像可视化了等离子体射流的时空演化，快照（在ns-μs尺度上）揭示了环状等离子体子弹，并在不同条件下测量了其轴向速度[11]。呈现了NTAPPJs的空间分辨等离子体分布，相位分辨的OES研究表明了等离子体子弹的寿命和速度，从而表明运行条件重塑了动力学过程。最近的光学成像揭示了中空子弹结构和引导流注行为，强调了当电离波与边界和环境气体相互作用时形态可以重组[12]。然而，光学成像仅记录视线方向的发射；它不能直接提供局域电场、电子密度/温度或物种分辨的产生速率，这些局限性促使人们将其与互补诊断技术耦合[13]。光学发射光谱（OES）通过非侵入性地指纹识别关键的活性氧和氮物种（RONS）（例如，OH、O、NO、N?/N?⁺）并在NTAPPJ相关条件下估算激发和电子加热来弥补这一差距[14]。同时，电场诱导的二次谐波产生（E-FISH）提供了ICCD单独无法提供的绝对相位分辨电场图，加强了波形形状、电子能量沉积和子弹演化之间的因果联系[15]。尽管ICCD和OES提供了更丰富的循环分辨图像，但大多数NTAPPJ过程仍然依赖于活性物种从放电区域的间接扩散，这限制了低气体温度下的能量效率。总之，同步的ICCD耦合OES方法提供了循环分辨的、物种感知和电场感知的见解，这对于连接驱动波形与放电结构并最终与应用相关的等离子体化学至关重要。

本研究详细研究了正弦波、方波和三角波下的Ar-NTAPPJ特性和RCS产生。系统地安排了由高电压高频（HV-HF）信号驱动的同心DBD等离子体射流，并配合适当的诊断技术，包括光学成像和相位分辨OES，用于估算电子温度（T_e）和电子密度（n_e）。该研究还解释了波形形状对等离子体羽流动力学和活性物种产生的影响。此外，对羟基自由基（•OH）和过氧化氢（H₂O₂）进行了定量分析，以了解液相中的RCS。这些气相和液相测量揭示了电放电行为与化学功能之间的相关性。此外，为了获得实践理解，使用相同的Ar-NTAPPJ实验装置在三种不同波形（正弦波、方波、三角波）下进行了染料降解实验，以降解一种模型有机染料——艳红X-3B（BR X-3B）。值得注意的是，三角波产生了更长的等离子体开启时间和在两个相中的更高活性物种产率，且功耗最低。这些发现确立波形形状是优化Ar-NTAPPJ跨各种应用的关键可调参数。

章节摘要

Ar-NTAPPJ的实验装置

如图1所示的实验装置由配置为同心DBD排列的Ar-NTAPPJ反应器组成。该反应器的核心组件是一根外径3 mm、内径2 mm、长80 mm的毛细管石英管。一个不锈钢注射器（直径1.5 mm）作为双重用途的内部供电电极和气体入口。它放置在石英管内，终止于孔口上游50 mm处。接地电极由一个

作为调制波形函数的I-V特性

放电功率通过对整个周期内瞬时电压$V\left(t\right)$与总电流$I_{\mathrm{tot}}\left(t\right)$乘积的数值积分计算得出，跨越整数个AC周期$(N$个周期）。由于位移电流项$C_{\text{cell}}\left(\mathit{dV}/\mathit{dt}\right)$在完整AC周期上积分为零（$\oint \mathit{VdV}=0),$），该方法本质上隔离了有源等离子体功率，无需明确减去单元电容量。因此，延伸石英管中存在的任何杂散电容可能会贡献于

结论

在本研究中，我们揭示了电压波形调制在控制Ar-NTAPPJ物理和化学特性方面的重要性，并证明了其对液相处理性能的影响。我们使用相位分辨ICCD成像和波长特异性OES分析，在三种不同波形（正弦波、方波、三角波）作用下绘制了过程中激发物种的时间演化图。Stark展宽分析与机器学习辅助的整合

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Thota Satish Babu和Srikar感谢IIT Tirupati通过员工博士项目支持他们的工作。R.K. Gangwar衷心感谢印度政府ANRF根据资助编号CRG/2023/002553提供的财政援助，以及印度DAE-BRNS根据资助编号57/14/01/2023-BRNS(MSS)/12089提供的额外支持。所有作者也希望感谢IIT Tirupati。我们还要感谢T P Gandhi先生在实验室提供的支持以及

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