基于SCAPS-1D建模与机器学习预测的Ba2Br2[Cs2Sn3Br10]无铅钙钛矿太阳能电池性能增强研究

《Next Materials》：SCAPS-1D modeling and machine learning prediction of performance enhancement of Ba?Br? [Cs?Sn?Br??] solar cells

　　

研究人员将机器学习（machine learning, ML）技术与SCAPS-1D相结合，以建模并优化器件性能。研究人员评估了多种回归算法，以准确预测关键光伏参数。通过模拟优化了多种器件工艺参数。研究人员实现了26.71%的高效率，与通过XGBoost模型预测的27.95%效率一致。Ba₂Br₂[Cs₂Sn₃Br₁₀]作为一种无铅钙钛矿吸收层，为高效且环境可持续的钙钛矿太阳能电池（perovskite solar cells, PSCs）提供了一条可行途径。

本论文系统研究了Ba₂Br₂[Cs₂Sn₃Br₁₀]（BCSBr）无铅钙钛矿太阳能电池的性能优化。研究背景方面，钙钛矿太阳能电池（PSCs）因优异的光电性能而快速发展，但铅基钙钛矿的毒性严重制约其大规模应用。锡基钙钛矿具有合适的带隙和良好的光电特性，然而Sn²⁺易氧化为Sn⁴⁺，导致缺陷和载流子复合，稳定性差。层状Aurivillius（AV）型卤化物钙钛矿研究较少，因此研究人员选取Sn基AV型BCSBr作为吸收层，采用SCAPS-1D数值模拟结合机器学习（ML）预测的策略，系统优化器件性能，以期获得高效且环境友好的无铅PSCs。

研究人员使用SCAPS-1D软件模拟了FTO/ETL/BCSBr/HTL/Au结构的n-i-p型器件，通过改变吸收层厚度、缺陷密度、掺杂浓度、温度、串联电阻、并联电阻和光照强度等参数进行系统扫描，生成716个样本数据集（80%训练集，20%测试集）。采用8种回归算法（KNN、Lasso、Ridge、SVR、随机森林、XGBoost、LightGBM、CatBoost）进行训练和比较，利用网格搜索和5折交叉验证调优超参数，以决定系数（R2）、均方误差（MSE）、均方根误差（RMSE）和平均绝对误差（MAE）评估模型。XGBoost模型表现最佳，并通过学习曲线和SHAP特征归因分析解释模型预测的物理合理性。

主要研究结果如下：

3.1 优化ETL和HTL：研究人员比较了5种电子传输层（CeO?、TiO?、SnO?、ZnO、CdS）和10种空穴传输层（PEDOT:PSS、CuSCN、Cu?O、Spiro-OMeTAD、P3HT、CBTS、MoS?、CuO、CuI、NiO）的组合。结果表明，采用CBTS作为HTL、SnO?作为ETL的Au/CBTS/BCSBr/SnO?/FTO结构具有最佳能带匹配，效率达到25.83%。

3.2 AL厚度的影响：将吸收层厚度从0.1 μm扫描至0.8 μm，发现短路电流密度（J_sc）从18.18 mA·cm^-2增至35.59 mA·cm^-2，而开路电压（V_oc）略有下降。填充因子（FF）和功率转换效率（PCE）在0.5 μm附近达到最大，分别为85.03%和26.05%；继续增厚导致复合加剧，性能下降。因此最佳吸收层厚度为0.5 μm。

3.3 N_t的影响：吸收层缺陷密度从1×10¹⁴ cm^-3增至1×10¹⁸ cm^-3，V_oc、J_sc、FF和PCE显著下降，载流子寿命和扩散长度缩短，复合加剧。最佳缺陷密度为1×10¹⁵ cm^-3。

3.4 R_s和R_sh的影响：串联电阻从0.5 Ω·cm2增至12 Ω·cm2时，FF从82.6%降至46.81%，PCE从25.53%降至14.47%，而并联电阻在1×10¹² Ω·cm2范围内对器件性能影响甚微。

3.5 温度的影响：工作温度从室温升至400 K时，V_oc从0.9885 V降至0.863 V，PCE从26.05%降至21.44%，FF从86.57%降至81.1%；电容随温度升高而增大，反映了介电常数和极化变化。

3.6 太阳光强的影响：光照强度从0.1 sun增至1.6 sun，J_sc和V_oc小幅提升，FF从85.47%升至86.57%，PCE从21.36%升至26.71%。阻抗分析表明，高光强下电荷转移电阻降低，载流子提取和收集效率提高。

3.7 不同ML模型的性能比较：在8种回归模型中，XGBoost取得最高的R2（0.993）和最低的RMSE（0.3710），RF和CatBoost次之，线性模型和SVR表现较差，说明梯度提升集成方法适合该结构化光伏数据集。

3.8 器件参数预测精度：XGBoost对PCE（R2=0.993）、V_oc（R2=0.914）和FF（R2=0.938）预测准确；对J_sc的预测精度较低（R2=0.289），可能因为输入特征缺少光学和载流子输运相关参数。

3.9 所有光伏参数的误差指标：多指标误差分析显示，PCE的预测误差最小，J_sc的MSE、RMSE和MAE最大，表明该参数更难预测，需进一步改进特征工程。

3.10 神经网络学习曲线和SHAP特征重要性分析：MLP作为参考模型，其训练和验证误差随训练收敛且无过拟合，但整体预测能力不及XGBoost。SHAP分析显示，吸收层厚度对PCE预测贡献最大，其次为串联电阻和温度，并联电阻和光强影响相对较小，这与器件物理规律一致。

讨论部分综合指出，优化后的器件能带对齐良好、电荷提取和输运高效、复合损失较低。研究结论可翻译为：本研究通过SCAPS-1D模拟结合机器学习预测，系统地优化了BCSBr基PSCs的器件性能，并评估了约50种ETL/HTL组合。优化后的器件在1.6 sun光照下实现了26.71%的高效率，FF为80%，V_oc为1.0065 V，J_sc为48.58 mA·cm^-2。最优条件为吸收层厚度0.5 μm、陷阱密度10¹⁵ cm^-3、工作温度300 K、串联电阻0.5 Ω·cm2。此外，XGBoost模型预测优化器件的PCE为27.95%，高于模拟效率和文献报道值，验证了该器件结构的可靠性和有效性。这些结果表明，SCAPS-1D-ML框架是优化BCSBr基PSCs和加速高性能太阳能电池开发的一种可靠且高效的策略。未来需要实验制备和验证该器件，并通过界面工程、缺陷钝化和ETL/HTL材料优化进一步提升性能和稳定性。