《Current Environmental Health Reports》：Toxic Air Contaminant Emissions from Residential and Commercial Fossil Gas Appliances: A Systematic Review
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**综述目的**：燃气器具日益被认为是室内有毒空气污染物（toxic air contaminant, TAC）暴露的重要来源，然而此前尚无综述对不同器具类型和燃料的排放因子（emission factor, EF）数据进行系统整合。研究人员对现有文献进行了系
**综述目的**：燃气器具日益被认为是室内有毒空气污染物（toxic air contaminant, TAC）暴露的重要来源，然而此前尚无综述对不同器具类型和燃料的排放因子（emission factor, EF）数据进行系统整合。研究人员对现有文献进行了系统梳理，旨在表征住宅和商业燃气器具的TAC排放特征，识别数据缺口，并评估其对监管和公共健康的影响。
**近期发现**：共25项研究符合纳入标准。研究证据表明，通过燃气泄漏和燃烧两种途径释放的TAC至少有41种被检测到非零排放。甲醛和苯是仅有的两种具备足够数据支持定量表征的化合物，其排放因子在不同研究和运行条件下变异幅度可达两个数量级。现有文献高度集中于烹饪炉灶，而对取暖器、热水器和烘干机的研究极为匮乏。新近证据表明，甲烷和一氧化碳的测量数据可用于支持基于推演的泄漏相关和燃烧相关TAC排放估算。
**总结**：燃气器具通过泄漏和燃烧两种途径排放多种致癌性和呼吸系统毒性物质。为支持器具排放标准、排放清单编制以及保护健康的建筑脱碳政策，亟需扩大监测范围、建立标准化的排放因子测定方法，并针对研究不足的器具类型开展有针对性的测量研究。
**引言**
天然气已成为美国住宅和商业建筑的主导能源，约7300万户家庭（占全美家庭总数近一半）依赖天然气进行空间采暖、热水供应、烹饪和衣物烘干。全美燃气输配管网总长度超过210万英里，且住宅燃气用户数量在过去十年持续增长。然而，与同种燃料的室外空气污染相比，室内燃气燃烧的健康影响受到的监管审查远为不足。越来越多的证据表明，住宅燃气器具是室内有毒空气污染物（toxic air contaminant, TAC）暴露的重要且监管不足的来源。
TAC暴露具有重大的公共健康影响。流行病学证据将住宅燃气烹饪与儿童哮喘和喘息发生率的升高联系起来。甲醛和苯均被国际癌症研究机构（International Agency for Research on Cancer, IARC）列为第1类人类致癌物。其他燃烧来源的TAC，包括丙烯醛、乙醛和多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs），是公认的呼吸系统危害物，具有不同的致癌性分类等级。环境正义维度进一步放大了这些担忧：低收入家庭、租户和有色人种社区不成比例地居住在面积较小、燃气器具老旧低效且厨房通风有限的住宅中，且转向电动替代方案的能力受到限制，这些因素可能造成TAC暴露负担的系统性不平等，正如已有研究揭示的燃气和丙烷炉灶所致的二氧化氮暴露差异。
上述担忧已推动多个辖区的监管行动。例如，加州空气资源委员会（California Air Resources Board, CARB）已将燃气器具的TAC排放列为其器具监管计划的优先事项。制定保护健康的、可执行的排放标准，需要定量的排放因子（emission factor, EF）基准，用以评估零排放替代技术，并为过度负担社区开发暴露模型和健康风险评估提供依据。然而，尽管监管势头日益增强，此前尚无系统综述对不同类型住宅和商业燃气器具的TAC EF数据进行过汇总整合。
燃气器具通过三种主要途径排放TAC：通过天然气泄漏间接排放，以及通过不完全燃烧和化学反应直接排放。由于输配天然气中含有痕量苯、甲苯、乙苯和二甲苯（BTEX），持续的气体泄漏可导致室内慢性暴露水平升高。当氧气受限或火焰条件阻碍完全氧化时，即使维护良好的器具也会发生不完全燃烧，产生甲醛、乙醛、丙烯醛及其他羰基化合物。第三，高温动力学形成途径可在燃烧过程中通过热解反应生成苯和甲苯等二次污染物，且与燃烧效率无关。
为填补这一关键空白，研究人员对住宅和商业燃气器具（包括炉灶、烤箱、热水器、取暖器和烘干机）的TAC EF开展了系统文献综述。分析旨在整合基于测量和模型的EF估算值，识别关键数据局限性，并整合当前知识现状。
**方法**
**检索策略**：研究人员检索了Web of Science数据库中与使用天然气、丙烷（即液化石油气（liquefied petroleum gas, LPG））或生物气的器具排放甲烷、TAC或有害空气污染物（hazardous air pollutants, HAPs）相关的文献。检索结果限定为2000年1月至2024年8月期间发表的文献。
**筛选与纳入标准**：文献在标题和摘要阶段依次进行筛选。标题筛选排除明显与燃气器具排放无关的文献。摘要筛选应用四项预设纳入标准：（1）英文文献；（2）测量HAPs、TACs或甲烷排放；（3）排放归因于住宅或商业器具；（4）燃料类型为天然气、LPG/丙烷或生物气。未设置地理限制。仅报告环境空气质量测量而无器具层面来源解析的研究、无原始测量数据的模型估算研究，以及无一手数据的二次综述均被排除。通过摘要筛选的全文由两名评审员独立评估，分歧通过讨论解决，必要时由第三位评审员裁决。
**数据提取与标准化**：从每项纳入研究中提取CARB指定清单上TAC的EF值及关键研究特征：燃料类型、器具类型、实验环境（实验室或现场）、地理区位、测量仪器和燃烧测试条件。当同一研究报告了不同器具、污染物或实验条件下的多个EF时，一项研究可贡献多条EF测量记录。器具类型采用美国环保署来源分类代码进行标准化处理，以确保跨研究比较的一致性。当EF以图形而非表格形式呈现时，联系通讯作者索取原始数值数据。报告的EF单位在研究间差异显著，研究人员将其统一转换为能量归一化单位——每兆焦燃料能量的污染物毫克数（mg/MJ）。提取并标准化后，EF按TAC和燃料类型进行分组整理。LPG和丙烷研究合并为单一LPG类别。在TAC EF提取后，额外筛选纳入研究是否同时报告了一氧化碳（carbon monoxide, CO）数据，以评估TAC-CO推演关系的可行性。
**结果**
**研究识别与特征**：Web of Science检索返回2351条记录。去除11条重复记录后，筛选2340条标题，排除1965条明显超出范围的记录。随后评估78篇全文的纳入资格，其中55篇被排除：34篇仅报告环境空气质量测量而无器具层面来源解析，12篇为模型研究或无原始排放测量的二次综述，9篇缺乏格式适当的可提取EF数据。通过参考文献列表筛选识别的22项附加研究中，2项符合全部标准。最终共25项研究满足所有纳入标准并为综述贡献TAC EF数据。研究的地理分布不均，约半数在美国境外开展，加州在美国研究中占比略高于其他州。所有研究均包含在住宅环境中进行的测量，仅一项研究额外评估了商业器具。天然气是研究最普遍的燃料类型，考察LPG的研究较少，且鲜有研究在同一实验设计中直接比较不同燃料。文献高度集中于燃气炉灶（超过75%的研究对此进行了评估），取暖器、热水器、烤箱和烘干机等其他器具研究频率较低。近年来，燃气器具TAC EF相关研究显著增长，大多数纳入综述的研究发表于2018至2023年间。
**非零TAC排放的证据**：在泄漏和燃烧两种途径中，至少41种化合物被检测到非零TAC排放的证据。BTEX化合物在两种燃料类型和两种排放途径中均有证据，反映了其在未燃燃气中的存在及其在高温燃烧过程中的生成。甲醛、乙醛和丙烯醛在天然气和LPG器具的燃烧中均有记录。LPG燃烧研究记录的化合物范围比天然气研究更广，包括大多数天然气研究中未测量的PAHs和卤代化合物。特定化合物-途径组合缺乏文献证据不应被解释为不存在排放。仅甲醛（14条EF测量值）和苯（10条）具有足够数据支持跨研究和燃料-器具组合的EF变异性定量表征。所有其他已识别TAC的测量值不超过三条，大多数仅有一至两条。
**甲醛排放因子**：甲醛是文献中表征最为充分的TAC，在6项研究中识别出14条EF测量值，涵盖多种燃料类型和器具类别。所有测量值的EF范围为0.073至3.24 mg/MJ，均值1.40 mg/MJ（标准差（standard deviation, SD）=1.10），中位数1.28 mg/MJ，四分位距1.90 mg/MJ，跨幅接近两个数量级。LPG器具识别出4条甲醛EF测量值（均来自炉灶燃烧实验），范围为0.193至3.24 mg/MJ。天然气器具识别出10条测量值，EF范围为0.073至2.38 mg/MJ。LPG测量值倾向于较高值但分布重叠显著，有限样本量无法就燃料类型间的系统性差异得出确切结论。按器具类型，11条测量值对应炉灶，覆盖全部观测范围。此变异性合理：甲醛产率对燃烧温度、空燃比、燃烧器设计和器具维护状态敏感，这些因素在文献涵盖的实验条件中均有差异。
**苯排放因子**：在4项研究中识别出10条苯EF测量值，涵盖两种燃料类型和多种器具类别。所有测量值的EF范围为0.00173至0.0921 mg/MJ（均值0.0249 mg/MJ，SD=0.0293，中位数0.0107 mg/MJ，四分位距0.0338 mg/MJ）。分布呈明显右偏态：多数测量值聚集在低于0.05 mg/MJ的较低水平，但单条LPG炉灶测量值显著拉高了上尾。4条EF来自LPG器具，6条来自天然气器具。按器具类型，5条EF对应炉灶，2条对应烤箱，1条对应天然气烘干机，2条对应天然气取暖器（含商业取暖器）。烘干机测量值（0.040 mg/MJ）属较高观测值之列，值得注意之处在于烘干机是研究最少的器具类别之一，且通常在无厨房排风的情况下运行。
**PAHs及其他TAC**：PAHs在4项研究和两种燃料类型中有记录，但证据以LPG炉灶为主。低分子量PAHs（如萘、甲基萘、芴、苊和苊烯）的EF约在0.000046至0.048 mg/MJ范围内。中等分子量物种（包括菲、蒽、荧蒽和芘）的EF范围约为0.000187至0.031 mg/MJ，而高分子量PAHs（包括苯并[a]蒽、?、苯并[a]芘、茚并[1,2,3-cd]芘和二苯并[a,h]蒽，其中多种被列为已知、可能或可疑人类致癌物）的EF一般较低，通常低于0.005 mg/MJ。本综述中记录的其他TAC包括乙醛（LPG炉灶：0.64-3.06 mg/MJ）、丙烯醛、丙醛和巴豆醛（来自LPG和天然气炉灶），以及甲苯、乙苯和二甲苯等芳香族挥发性有机物（VOCs）。天然气烘干机排放了氯甲烷、氯乙烷和四氯化碳等卤代化合物。
**基于天然气泄漏和不完全燃烧的TAC排放推演**：鉴于许多器具类别和污染物的直接测量数据有限，两条推演途径为填补证据缺口提供了实用工具。第一条途径利用甲烷作为示踪物来推算未燃天然气中伴随的TAC排放。将未燃天然气中TAC与甲烷的摩尔比假设在住宅燃气系统典型运行压力下的开放路径泄漏中保持不变，因此当已知器具甲烷泄漏率时，可推演TAC排放率。第二条途径利用CO作为不完全燃烧的替代指标。已有研究报道了苯与CO排放率之间具有统计显著性的幂律关系（R
2=0.57），表明在直接TAC采样不可行的现场环境中，CO测量可作为苯排放估算的实用替代方法。两条推演途径均可提供适用于排放清单编制和筛选级暴露评估的数量级估算值。
**讨论**
**政策与监管启示**：本综述合成的证据足以确定甲醛和苯这两种已确认人类致癌物被住宅燃气器具常规排放，在慢性暴露条件下可能转化为不可忽视的健康风险增量。乙醛（本综述中检测到的EF值最高的IARC第1类致癌物之一）以及具有燃烧途径排放记录的PAHs和其他可能致癌物同样如此。CARB及其他州和联邦机构已有证据支持将TAC性能标准纳入下一代器具能效与排放标准。现有文献对烹饪炉灶的压倒性关注带来了系统性低估全住宅燃气使用TAC负担的风险。取暖器是大多数燃气采暖住宅中的主要燃烧源，在采暖季运行数千小时。排放标准若围绕集中趋势EF构建，将无法防范可能主导人群暴露的高排放单元。在加州，公用事业公司实施的现有甲烷泄漏检测与报告计划为通过整合甲烷测量和气体组成谱来估算泄漏相关TAC排放提供了机遇。
**不确定性与研究优先事项**：本综述报告的EF估算值存在显著不确定性。最根本的局限是数据稀疏：41种已记录TAC排放中的绝大多数EF仅来自一至两项独立研究。方法学异质性加剧了此不确定性——纳入研究在采样仪器、检测限、燃烧测试方案、测量时长、通风条件和器具选择标准方面差异显著。器具EF的统计分布通常呈右偏态和近似对数正态分布，算术均值高估了典型排放水平，同时掩盖了分布尾部高排放单元的重要性。四项有针对性的研究投入代表了加强证据基础的最优先机会：第一，多器具现场测量研究应优先关注非烹饪器具，特别是取暖器、热水器和烘干机；第二，在多个实验室和器具组中复现现有关键EF估算值对于建立代表性至关重要；第三，未来测量研究应在匹配条件下系统性地同步测量TAC与CO和甲烷；第四，将实验室EF测量与实际住宅环境中的配对现场测量相结合，并在环境过度负担社区进行明确采样。
**结论**
本系统综述提供了迄今为止对住宅和商业化石燃料燃气器具有毒空气污染物排放因子最全面的综合。来自25项报告器具排放TAC的研究的证据表明，通过泄漏和燃烧释放的TAC是可量化的且可能是重大的公共健康问题。研究结果支持对燃烧和泄漏相关排放的监管关注，强调需要标准化的排放因子测定方法，并确定甲醛和苯为未来测量和减排工作的优先污染物。鉴于室内空气污染的潜在累积负担（特别是在弱势社区），需要扩大监测、器具测试和系统性的排放清单编制，以更好地表征排放特征并为有效的公共健康和政策干预提供依据。
