城郊喀斯特池塘级联系统作为反应性生物地球化学过滤器，将非点源污染物归趋与碳酸盐风化相耦合

《Water Research》：Peri-urban karst pond cascades act as reactive biogeochemical filters coupling non-point-source pollutant fate with carbonate weathering

　　**摘要要点**• 三同位素与双模型量化溶质来源。• 污染物在下游经历衰减、重新加载和再次衰减。• 人为酸重塑风化过程与碳汇。• 城郊梯田式池塘是耦合C-N-S循环的反应性过滤体。**引言**农业集约化、畜牧业扩张和城市化共同导致农业径流、牲畜废水和生活污水持续向地表水和地下水系统输入氮和硫污染物。这些输入可导致硝酸盐富集、硫酸盐积累、氧化还原条件改变、富营养化以及水生生态系统功能退化（Cao等，2018；Chen等，2023；Sun等，2024；Wu等，2023；Zheng等，2019）。在城郊过渡带，多种污染源以及叠加的脉冲式和持续式输入使非点源污染成为水质恶化的主要驱动因素（Chen等，2018；Ferreira等，2016）。小池塘是连接农田、居民区、牲畜生产区和下游排水网络的关键水节点（Chaumet等，2021）。通过水文滞留、颗粒沉降、生物摄取、微生物转化以及水-沉积物界面反应，它们调节碳、氮、硫等元素的输运与转化，并对碳埋藏、温室气体排放、营养物衰减和生物多样性维持作出重要贡献（Cuenca-Cambronero等，2023；Holgerson等，2024；Thornhill等，2018；Xiao等，2024）。然而，与河流、湖泊和水库相比，池塘的生物地球化学功能长期被低估，特别是它们作为污染物传递网络中反应性节点的作用（Hassall等，2012；Thornhill等，2018）。在喀斯特地区，池塘不仅是小型地表水系统的重要组成部分，也是连接地表径流、浅层地下水和地下河网络的关键反应性界面。喀斯特介质以双孔隙-通道结构和高度水文连通性为特征，使得污染物输入后，地表水、浅层地下水和地下河之间能够快速传输污染物（Liu等，2008；Liu等，2006）。在城郊农业强化和城市化扩张的背景下，肥料施用、牲畜废水和生活污水已成为喀斯特水体硝酸盐富集的主要来源。同时，人为输入与水-岩过程相互作用，促进异常硫酸盐积累并改变离子组成、氧化还原条件和碳酸盐矿物溶解（Gong等，2024；Hu等，2025；Li等，2022；Wang等，2024；Wang等，2020）。更重要的是，外源强酸如硝酸和硫酸可以参与碳酸盐溶解，改变HCO??的来源结构和δ13C_DIC信号，并降低仅由土壤和大气CO?驱动的碳酸盐风化贡献，从而使喀斯特碳汇通量估算产生偏差（Li等，2023；Lyu等，2018；Zhou等，2023）。现有研究通常将池塘营养物保留、小型水体碳循环、喀斯特地下水氮污染或外源酸驱动的碳酸盐风化作为独立过程进行考察（Bai，2026；Lv等，2024）。因此，城郊喀斯特池塘系统中NO??、SO?2?和DIC的耦联输运与转化过程仍知之甚少。尚缺乏充分检验梯田式池塘究竟是被动接受非点源污染的被动受体，还是水文滞留、微生物转化、沉积物反应以及对碳酸盐风化的反馈使其能够作为反应性生物地球化学过滤体的功能。特别是，将氮硫输入与δ13C_DIC响应、碳酸盐风化途径以及喀斯特碳汇估算偏差相联系的池塘尺度定量证据仍然稀缺（Zhao等，2021；Zhao等，2024）。因此，我们假设城郊喀斯特梯田式池塘并非被动的污染物汇，而是调节氮硫转化及其与碳酸盐风化耦联的反应性生物地球化学过滤体。本研究整合了水化学指标、C-N-S稳定同位素、PCA-APCS-MLR和MixSIAR方法，以量化污染物来源和衰减的纵向变化，并评估外源酸驱动的碳酸盐风化效应。本研究旨在阐明梯田式池塘如何调节非点源污染、碳酸盐风化途径和喀斯特碳循环过程。**章节片段****研究区域**城郊梯田式池塘系统位于中国西南部贵州省贵阳市花溪区（106°40′22″–106°40′49″ E, 26°24′08″–26°24′35″ N）。该地区位于世界主要连续喀斯特区域之一及东亚喀斯特带的核心。碳酸盐岩广泛出露，主要土壤类型为石灰土和黄壤。气候为湿润亚热带季风气候，年均温约15.7°C，暖湿期同步……**水文设置与理化变异**池塘水的理化特性总结于表A1，并显示出显著的季节变异。监测期间，水温范围为4.0–28.2°C，平均18.4°C。pH范围为7.05–9.75（平均8.26），表明一般呈弱碱性。溶解氧（DO）浓度范围为0.005–19.570 mg/L，平均6.846 mg/L。干季平均DO高于雨季（7.91 mg/L和5.11 mg/L，……**喀斯特水化学背景与人为扰动**Piper图（图4）显示，城郊梯田式池塘系统以Ca-HCO?和混合Ca·Na-HCO?水化学类型为主，表明碳酸盐风化建立了基本的水化学背景（Wang等，2024；Zaryab等，2024）。作为地下水补给端成员，P6样品聚集在Ca-HCO?区域，反映了典型的喀斯特地下水特征。P5保留了Ca2?和Mg2?的阳离子主导地位，但污水处理厂出水……**结论**本研究阐明了城郊喀斯特梯田式池塘中人为输入、污染物输运与转化以及碳酸盐风化之间的耦联关系。水化学背景由碳酸盐溶解控制，而来自牲畜生产、生活污水和农业径流的多源人为溶质显著改变了当地水化学。多种稳定同位素证据表明，硝酸盐受污水/粪便、肥料等共同控制，……**CRediT作者贡献声明****高初文**：撰写初稿、可视化、方法论、数据整理、概念化。**杨瑞**：可视化、验证、方法论、形式分析、数据整理。**何首阳**：撰写审阅与编辑、撰写初稿、指导、资源、项目管理、方法论、调查研究、经费获取、形式分析、概念化。**李清光**：方法论、形式分析、数据整理。**利益冲突声明**作者声明他们没有已知的可能影响本文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。**致谢**本研究由国家自然科学基金（编号42567066、42542066、42267014和41763019）和贵州省科技计划（黔科合基础中 [2026] 006、黔科合平台业 [2025] 004、黔科合基础-ZK [2024] 重点 018和黔科合筑 [2014] 2006）共同资助。感谢林发立、祁国志、杨梦雅、钟雪琪和田彪在野外采样和实验室分析方面提供的帮助。高初文|杨瑞|何首阳|李清光