CeO2-x薄膜取向依赖性氢气活化：界面结构与缺陷对还原性的调控

《Materials Advances》：In-situ Hydrogen Activation of CeO 2-x Thin Films: Orientation-Dependent Electronic and Chemical Transformations toward Heterogeneous CatalysisOpen Access

　　

二氧化铈（CeO2?x）是一种典型的氧化还原活性氧化物，其中 Ce4+ ? Ce3+ 的相互转化和氧空位动力学控制着催化性能。本研究通过脉冲激光沉积（PLD）在 Si(100) 衬底上生长 CeO2?x 薄膜，并系统研究其取向依赖的氢气（H2）活化行为，其中晶体结构通过改变氧分压（6.6 × 10?1、6.6 × 10?3 和 10?6 mbar）进行调控。富氧生长条件生成的多晶薄膜缺陷密度较高，这可归因于较厚的非晶 SiO2?x 界面层的形成；而真空沉积则促进（111）取向薄膜的生长，提高了结晶度并降低了氧空位浓度，这得益于更薄且更有序的界面。X 射线衍射、拉曼光谱和光致发光测量结果证实了结构和缺陷的演变。在超高真空条件（10?10 Torr）下进行的原位光电子能谱（PES）结合可控 H2 暴露揭示了显著的取向依赖的氧化还原响应。在 250°C 下进行氢气活化时，多晶薄膜表现出大幅度的还原，Ce3+ 比例从约 1.7% 增加到约 52.5%，伴随着羟基物种的显著增加。相比之下，（111）取向薄膜表现出相对有限的还原（约 20% Ce3+），反映了其较低的真空位形成倾向和较高的表面稳定性。这些结果建立了晶体取向、界面结构与缺陷介导的氢气活化之间的直接关联。多晶薄膜增强可还原性归因于空位辅助的电荷转移过程，而（111）表面的稳定性抑制了大范围还原。本研究为取向控制的反应性提供了基本见解，并为能源转化应用中基于氧化铈的催化剂和氧化还原活性氧化物界面的理性设计提供了途径。

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? 2026 作者。由化学学会出版

2026

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