基于RIXS技术揭示MgO和MgF2中核心激子周围亚20飞秒晶格弛豫现象

《Physical Chemistry Chemical Physics》：RIXS reveals sub-20-femtosecond lattice relaxation around two core excitons in MgO and MgF2Open Access

　　

在 MgO 和 MgF2 的 Mg L_2,3 边处的软 X 射线发射中，揭示了紧邻弹性散射线的微弱连续能量损失尾（ELT）。这些 ELT 归因于核心激子周围的晶格弛豫。该效应在两个不同的共振峰上被观察到，分别在 54.4 eV 和 57.0 eV 处达到峰值，并被分别归因于 s 对称性和 d 对称性的核心激子。ELT 的最大宽度分别约为 2 eV 和 5 eV。共振非弹性 X 射线散射（RIXS）使得这两个体系中通常不亮的暗 d 激子的识别成为可能。对 MgF2 的总荧光产率（TFY）测量显示，在 54.4 eV 处存在一个分辨良好且呈洛伦兹展宽的自旋轨道分裂 L_2,3 双线。从 MgF2 TFY 光谱中提取的寿命展宽表明，亮 s 激子的寿命为 17 fs。相比之下，MgO 中相同的 s 激子态在 TFY 光谱中无法分辨，尽管在 RIXS 数据中观察到了晶格弛豫的明确迹象。与先前报道的体系相比，这些激子态的短寿命极大地抑制了 ELT 的高能量损失区域。一致地，MgO 的 RIXS 光谱轮廓可以在简单的振动耦合模型中得到复现，前提是假设其寿命在 13–20 fs 范围内。

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? 2026 作者。由 Royal Society of Chemistry 代表所有者学会出版

2026

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