《Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy》：Efficient and rapid screening of camel Milk powder adulteration using Raman spectroscopy with a hierarchical discrimination strategy model
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•拉曼光谱技术可实现骆驼奶粉的快速无损筛查。•层级模型可识别掺假类型及掺假浓度水平。•PLS-DA可有效区分纯品与掺假样品，准确率高。•大豆奶粉掺假可被以极高灵敏度识别。•该策略支持现场质量控制和市场监督。引言骆驼是干旱和半干旱地区人群赖以生存的重要可持续畜牧资源，可提供肉和
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拉曼光谱技术可实现骆驼奶粉的快速无损筛查。
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层级模型可识别掺假类型及掺假浓度水平。
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PLS-DA可有效区分纯品与掺假样品，准确率高。
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大豆奶粉掺假可被以极高灵敏度识别。
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该策略支持现场质量控制和市场监督。
引言
骆驼是干旱和半干旱地区人群赖以生存的重要可持续畜牧资源，可提供肉和奶以满足生活与营养需求[5], [6], [9]。近期的系统综述和荟萃分析全面记录了骆驼肉质量受物种、肌肉类型、养殖体系和国家的影响[6], [7]，骆驼肉及产品的全球生产、消费模式和市场演变[5]，以及全球骆驼奶行业生产、消费趋势和价值链效率[1]；骆驼奶因其对可持续发展目标的贡献而被誉为"白色黄金"[9]。在众多骆驼产品中，骆驼奶粉因其独特的营养组成和潜在的促进健康的特性而受到越来越多的关注[4], [9]。它具有高营养价值和商业价值。从营养角度来看，骆驼奶粉的核心优势在于其蛋白质构成的独特性以及全面的营养谱[21]。与牛乳粉和羊乳粉相比，骆驼奶的蛋白质组成存在显著差异：它缺乏β-乳球蛋白（一种常见过敏原），因此对牛奶蛋白过敏的人群更具耐受性；同时，它富含胰岛素样活性蛋白、免疫球蛋白和溶菌酶，这些生物活性成分在调节血糖、增强免疫和抗菌方面展现出潜在益处，尽管现有证据主要来自体外和动物研究，临床疗效尚未确立。骆驼奶的脂肪球较小，可能更易消化。在矿物质含量方面，据报道骆驼奶中维生素C、铁和钙的含量较牛奶相对较高，尽管其成分因品种、饲料、泌乳阶段和地理区域而异[19]。由于骆驼泌乳量低、泌乳期短以及需要通过刺激小骆驼才能挤奶，大规模采集困难，导致纯骆驼奶粉的原料成本和市场售价高于牛乳粉和羊乳粉。
然而，正是由于其价格高昂以及市场供需失衡，掺假问题随之出现，成为行业中的长期顽疾。当前市场上，一些不法商贩为牟取暴利，用价格低廉得多的牛乳粉、羊乳粉甚至大豆蛋白等非乳成分掺入骆驼奶粉中[31]。这种掺假行为具有高度欺骗性，普通消费者难以通过颜色、气味或味道加以辨别，但产品的核心营养价值和所宣称的健康功效却大打折扣，严重损害消费者权益和市场信誉。因此，对骆驼奶粉进行准确且快速的掺假识别对于保障消费者权益和食品安全以及维护行业公平健康发展具有重要意义。
随着技术进步，可靠的识别技术如基于特异性蛋白质标志物的检测[17]、DNA分析[38]、光谱和色谱指纹图谱等不断发展[34]，为验证骆驼奶粉的"纯度"提供了强有力的科学支撑。然而，每种方法仍存在一定局限性。例如，蛋白质标志物检测容易受到加工过程中蛋白质变性干扰[12]；DNA分析方法虽然特异性高，但成本昂贵、操作繁琐，且难以检测深度加工产物或缺乏DNA残留的掺假物质[10]；而传统光谱和色谱技术往往需要复杂的样品前处理，难以实现快速现场筛查[13]。相比之下，拉曼光谱凭借其独特优势，为应对这一挑战提供了一种极具前景的创新解决方案。
拉曼光谱的核心优势在于其能够提供快速、无损且信息丰富的分子"指纹"识别[37]。其最突出的创新点在于无需或仅需极少量的样品制备。对于骆驼奶粉等粉状样品，通常可直接进行检测，大大提升了分析效率，并为生产线上实时监控或市场快速抽检提供了技术可能[27]。其次，拉曼光谱对水不敏感，特别适合对牛乳粉等固体基质进行直接分析，避免了干燥等繁琐步骤[23]。更重要的是，拉曼光谱可同时获取样品中蛋白质、脂肪、碳水化合物和痕量成分的整体分子振动信息，形成全面的化学特征谱[33]。已有研究探索了拉曼光谱在骆驼奶粉鉴别中的应用，实现了纯品与掺假样品的二分类判别[2]。然而，这些研究主要集中在二元鉴伪（纯品vs掺假），未提供关于掺假类型和程度的信息。一种综合利用便携式拉曼光谱同时解决掺假检测、掺假物类型识别和掺假程度评估的综合方案尚未见报道。
基于上述背景，本研究旨在将拉曼光谱技术与强大的化学计量学方法相结合，将大规模多浓度梯度样品光谱数据集转化为精确的定性和半定量结果，提出一种新型"纯度-类型-浓度"层级判别框架。该框架不仅能判断"是否存在掺假"，还能准确识别掺假物的类型和浓度水平，这对于评估掺假严重程度和追溯问题源头具有重要价值。该技术支持的便携式智能设备可使监管人员或企业质检人员在仓库、超市等现场即时获得检测结果，从而对掺假行为形成强力震慑。这是保护这一珍贵产业可持续发展并确保其真正价值惠及消费者的关键环节。
各节摘要
样品制备
骆驼奶粉购自新疆旺源骆驼乳产业股份有限公司（新疆阿勒泰）；羊乳粉购自富平亲源乳业有限责任公司（陕西渭南）；牛乳粉购自内蒙古伊利实业集团股份有限公司（内蒙古呼和浩特）；大豆奶粉购自黑龙江中强食品有限公司（黑龙江绥化）。四种产品均产自中国，每种产品均从单一
光谱分析
图2(a)展示了四种纯奶粉样品的平均拉曼光谱，图1(c)和(d)分别展示了其一阶和二阶导数光谱。表2列出了四种奶粉样品的主要特征峰及其对应的化学键和物质。与文献对比表明，碳水化合物（主要为乳糖）的特征峰较为显著。约440 cm?1处的峰归因于吡喃糖环骨架振动，反映了
结论
本研究成功将拉曼光谱与化学计量学方法相结合，建立了一套系统的层级判别模型，用于快速准确地分析骆驼奶粉的掺假情况。该策略首先利用PLS-DA模型有效区分了纯品与掺假样品，证实了拉曼光谱用于真伪鉴别的可行性。随后，多分类模型实现了掺假物类型（牛乳）
CRediT作者贡献声明
冯玉超：调查、方法论、样品分析、撰写-初稿、正式分析。巩萍：监督、资源提供。索德成：监督、方法验证。魏佩玲：方法论、样品分析。范霞：资源提供、方法论、撰写-审阅与编辑。所有作者均已阅读并同意所发表版本的稿件。
利益冲突声明
作者声明不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。
冯玉超 | 巩萍 | 索德成 | 魏佩玲 | 范霞
