基于纤维素气凝胶上金属有机框架 - 碳点异质结的光诱导催化铀提取

《AIChE Journal?AIChE》：Photo-induced catalytic uranium extraction via a metal–organic framework-carbon dot heterojunction on cellulose aerogel

　　

摘要

金属有机框架（MOF）和传统生物吸附剂，如UiO-66-NH₂和杨木纤维素纤维（PCF），往往存在电荷分离效率低、铀结合亲和力有限以及严重的生物结垢等问题，限制了其在水中的性能表现。在此，我们报道了一种基于纤维素的气凝胶催化剂，该催化剂嵌入了虾源碳点（SCD）和MOF异质结网络（SCD-MOF@PCF），具有工程化界面结构和受调控的配位环境。SCD与UiO-66-NH₂之间的界面耦合增强了可见光捕获，促进了电荷分离，并在Zr位点富集光生电子，从而增强了铀配位，延长了U–O键长，降低了能垒。密度泛函理论计算表明，最大吸附能为?6.99 eV，与实验观测到的899.94 mg g^?1高吸附容量一致。在天然水中，该催化剂在3周后可实现7.13 mg g^?1的铀吸附量。此外，光照可诱导活性氧物种的产生，从而减轻生物结垢，实现可持续高效的铀提取。

利益冲突声明

作者声明不存在已知的财务或个人利益冲突。

数据可用性声明

支持本研究的数据可在本文或补充材料中获得。包括SEM、TEM、XPS、Tauc图、动力学模型、DFT分析、元素映射、自由基清除剂和水分析等表征细节。图1、3-6、S9、S10、S11、S13、S16–S18、S20和S21的数值数据以.zip文件形式作为补充信息S2提供。图4-6、S20和S21中的误差线代表重复测量的结果。未标注误差线的数据来自理论模型。其他支持研究结论的数据可向通讯作者提出合理请求获取。根据期刊指南，上传文件的最大允许大小为500 MB。由于修改后手稿、标注手稿、补充文件和逐条回复审稿人意见的合并大小超过了此限制，我们提供了一个包含所有必要文件的链接。