《Next Materials》：Computational design of quantum and functional materials for next generation electronic and energy technologies
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专业术语翻译的摘要
对高性能电子器件和可持续能源存储与转换架构日益增长的需求，加速了对新型量子与功能材料的探索。传统的实验工作流程越来越受到庞大的结构和组分构型空间的限制，这使得计算设计成为现代材料科学中的关键范式。本综述全面分析了用于在物理合成之前预测、优化
专业术语翻译的摘要
对高性能电子器件和可持续能源存储与转换架构日益增长的需求，加速了对新型量子与功能材料的探索。传统的实验工作流程越来越受到庞大的结构和组分构型空间的限制，这使得计算设计成为现代材料科学中的关键范式。本综述全面分析了用于在物理合成之前预测、优化和发现先进材料的最先进的计算方法。研究人员追溯了核心原子尺度技术的发展历程，从标准密度泛函理论（DFT）框架开始，深入到高级多体修正方法，如含时密度泛函理论（TDDFT）、GW近似和贝特-萨佩特方程（BSE），并探讨了经典或从头算分子动力学（MD）以及热力学蒙特卡洛（MC）模拟。至关重要的是，研究人员强调了机器学习框架、数据驱动的逆向设计以及新兴量子计算架构（如变分量子本征求解器（VQE））所带来的范式转变性整合。这些单一方法和混合范式的有效性在关键技术领域得到了批判性评估，包括半导体电子学、光电子学、自旋电子学、柔性可穿戴设备、光伏、电池存储和电催化。最后，研究人员讨论了普遍存在的结构性边界，例如多尺度集成缺口和数据可解释性限制，并概述了自主自驱动材料发现平台的未来前景。
论文主体部分内容总结
2. 量子与功能材料概述
2.1. 量子材料
量子材料（QMs）是一类其宏观物理性质主要由量子力学效应主导的材料。这些效应包括量子限域、强电子关联、拓扑和对称性等。量子材料可根据其主要量子行为和物理性质进行分类。拓扑材料，如拓扑绝缘体、外尔半金属和狄拉克半金属，拥有受保护的表面或边缘态，对缺陷和扰动具有鲁棒性，适用于自旋电子学和量子计算。强关联材料，如铜氧化物和量子自旋液体，其行为由强电子-电子相互作用支配，导致非常规超导性和金属-绝缘体转变。低维和量子限域系统，包括量子点、石墨烯和过渡金属二硫属化物（TMDs），因量子限域效应而展现出改变的电子和光学性质。量子信息材料，如氮空位中心和超导电路，则专门用于支持相干量子态操控。
2.2. 功能材料
功能材料是一类被设计成具有特定物理、化学、电子、磁性、光学或机械性能的先进材料，使其能够在技术应用中执行特定功能。它们能够主动响应电场、磁场、温度、压力或光等外部刺激。功能材料可分为纳米材料、半导体、磁性材料、智能材料、生物材料和能源材料等几大类。碳基材料（如石墨烯和碳纳米管（CNTs））因其优异的导电性、热稳定性和机械强度而被广泛研究。金属氧化物材料（如TiO?、ZnO）在光催化、光电器件和传感器中发挥重要作用。钙钛矿材料，特别是卤化物钙钛矿，因其可调的带隙、强光吸收和长载流子扩散长度，彻底改变了光伏技术。金属有机框架（MOFs）具有高孔隙率和可调的化学性质，被广泛研究用于气体存储和催化。尽管功能材料优势显著，但其不稳定性、可扩展性差、毒性及高生产成本等问题仍是关键的研究挑战。
3. 材料设计的计算方法
3.1. 密度泛函理论（DFT）
密度泛函理论（DFT）为计算材料发现提供了主要的基于第一性原理的基础。其实际性能强烈依赖于交换关联泛函的选择。半局域泛函，特别是PBE-GGA，因其相对较低的计算成本，被广泛用于结构优化、形成能和相稳定性计算。然而，它对半导体带隙的系统性低估以及对局域化d/f电子和长程相互作用的局限性限制了其在某些材料中的定量可靠性。DFT+U方法为处理局域电子体系（如过渡金属氧化物和磁性材料）提供了一种廉价的改进方案。杂化泛函（如HSE06）通常能改善带边和带隙预测，但计算成本更高。色散校正方法更适用于层状材料、吸附系统和界面。DFT能够提供电子、热力学、动力学、力学和催化描述符，从而允许通过计算筛选将原子结构与特定的材料功能联系起来。
3.2. 超越DFT的方法
超越DFT的方法将第一性原理计算的预测能力扩展到激发态、准粒子能量和电子-空穴相互作用。含时密度泛函理论（TDDFT）将DFT扩展到时间相关的电子响应，可提供激发能、光学光谱和电子动力学信息。GW近似通过基于格林函数G和屏蔽库仑相互作用W的多体自能取代近似的KS本征值，从而更准确地预测准粒子能带结构和带隙。贝特-萨佩特方程（BSE）通过处理电子-空穴相互作用来计算激子结合能和光学吸收谱。这三种方法构成了一个属性驱动的计算层次：TDDFT适用于计算效率重要的激发态响应；GW适用于需要精确准粒子能量的情况；而BSE则在激子效应决定光学性质时变得必要。
3.3. 分子动力学与蒙特卡洛方法
分子动力学（MD）和蒙特卡洛（MC）方法将计算材料设计扩展到有限温度行为、原子动力学和构型热力学。MD通过追踪原子轨迹，适用于研究扩散、热输运和界面过程。经典MD可扩展性强，但精度取决于力场质量；从头算分子动力学（AIMD）对化学反应描述更准确，但计算成本极高。MC是一种统计采样技术，主要用于探索构型空间和确定热力学有利的排列，特别适用于合金有序化、相稳定性和缺陷构型的研究。MD和MC并非竞争方法，而是互补的：MD关注原子如何运动，MC关注哪些构型在热力学上更有利。
3.4. 用于材料发现的机器学习
机器学习（ML）已成为加速计算材料发现的重要工具，特别是在重复进行DFT或MD计算代价高昂的情况下。最成熟的应用是性质预测和高通量筛选，其中图神经网络（GNNs）通过学习原子连接性和局部环境来自然表征晶体结构。ML还提供了电子结构计算与大尺度原子模拟之间的桥梁，例如机器学习原子间势能以远低于AIMD的成本逼近DFT级别的能量和力。此外，生成式和逆向材料设计方法（如变分自编码器和生成对抗网络）能够提出具有目标性质的新结构。然而，ML的优势在其训练数据所代表的化学领域内最为显著，对不熟悉的组分或键合环境的预测误差可能会大幅增加。
3.5. 量子计算
量子计算代表了材料建模的前沿方法，其在处理强关联和多参考电子系统方面潜力最大。变分量子本征求解器（VQE）是目前最实用的近中期噪声量子设备算法，因为它使用相对较浅的电路并结合经典优化。对于材料应用，最有前途的方向是混合量子-经典嵌入方法，即量子处理器只解决强关联的子空间，而传统方法处理其余自由度。量子计算的主要优势在于其对强关联、多参考特征和复杂自旋态的潜在处理能力，而非通用的计算速度。其主要局限性是可扩展性。当前的量子算法即使对单个计算也需要大量的量子资源，因此应用仅限于小的活性空间和特定的关联电子问题。
