《Materials Research Bulletin》:Experimental and Monte Carlo Validation of Radiation Shielding Performance in SrO–PbO–B
2O
3–CeO
2 Borate Glasses for Gamma-Ray Protection Applications
编辑推荐:
•通过熔体淬冷法合成了SrO改性硼酸铅玻璃(xSrO–15PbO–(84?x)B?O?–1CeO?;x = 17–26 mol%),并对其伽马射线屏蔽性能进行了全面表征。•逐步用SrO替代后,玻璃密度提高了4.5%,线性衰减系数最高提升了13.7%,其中CeS26组成的伽马射
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通过熔体淬冷法合成了SrO改性硼酸铅玻璃(xSrO–15PbO–(84?x)B?O?–1CeO?;x = 17–26 mol%),并对其伽马射线屏蔽性能进行了全面表征。
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逐步用SrO替代后,玻璃密度提高了4.5%,线性衰减系数最高提升了13.7%,其中CeS26组成的伽马射线衰减能力最强。
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实验测得的线性衰减系数通过与MCNP-5蒙特卡洛模拟进行验证,两者在约±5%范围内表现出极佳的一致性。
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所制备的玻璃相对于商用RS防护玻璃表现出具有竞争力的屏蔽性能,证实了可控掺入SrO是调控辐射衰减的有效策略。
引言
电离辐射在健康、能源、工业、农业、医学和勘探等众多领域的高需求与高应用,是促使开发高效先进辐射屏蔽材料的主要原因之一[1]、[2]、[3]、[4]、[5]。这些材料必须满足基本的屏蔽特性,包括可获得性、耐久性、安全性、成本效益、可持续性以及物理多功能性。一些传统屏蔽材料,如混凝土、铅、钢和类铅物质,具有毒性大、不透明、过重、易腐蚀且设计欠佳等缺点。这促使人们需要寻找毒性更低且更透明的屏蔽材料,以提供针对电离辐射暴露效应的最佳防护。传统屏蔽材料的这些不足促使人们对基于玻璃的屏蔽材料进行了严格的研究。基于玻璃的材料具有以下显著优势:光学透明性适用于视觉应用、易于成型为不同形状以及有效的屏蔽耐久性[6]、[7]、[8]、[9]、[10]。
在众多目前可用的玻璃形成体中,硼酸盐玻璃(B?O?)因其适中的熔化温度而备受关注。此外,B?O?玻璃表现出较高的热稳定性、对金属和稀土高氧化物优异的溶解性以及合适的机械性能。然而,纯硼酸盐玻璃网络表现出中等偏低的密度和较差的辐射屏蔽能力。这些局限性要求添加高密度且相对较高原子序数的玻璃修饰剂以提高普通硼酸盐玻璃的伽马屏蔽能力[11]、[12]、[13]、[14]、[15]。氧化铅是最佳修饰剂之一,因其密度高且原子序数大。此外,PbO具有出色的光电截面,适用于治疗和诊断目的。然而,PbO-B?O?玻璃基质组合存在太阳化问题,即在暴露于高伽马辐射时会产生诱导暗化,这影响了PbO-B?O?的光学功能。此外,在需要中子屏蔽的环境中,PbO-B?O?玻璃基质表现欠佳[16]。掺入具有中等原子序数(Z = 38)的碱土修饰剂SrO,可以改善硼酸盐玻璃网络的连接性、化学效率、电子密度以及在0.1至几MeV中等能量范围内的屏蔽能力[17]。CeO?是一种原子序数(Z = 58)的稀土氧化物,可用于提高B?O?玻璃网络的密度,从而通过光电效应、康普顿散射和电子对产生增强伽马衰减。它具有优异的热稳定性,能够实现有效的中子俘获。将CeO?掺入B?O?基玻璃网络中使玻璃具有双重功能:对高能和低能伽马辐射进行有效的辐射吸收,以及通过辐射硬化特性实现有效的光学清晰度[18]。
因此,SrO-PbO-B?O?-CeO?玻璃体系代表了一种设计精良的多功能材料。因此,每种氧化物都对提高玻璃网络的屏蔽能力或结构特性有着独特的贡献。B?O?提供玻璃基质和热中子俘获。PbO提供高密度以实现辐射衰减屏蔽。SrO改善玻璃网络的稳定性和密度。CeO?提供伽马衰减稳定性并增强中子俘获[19]、[20]。修饰离子(Sr2?、Pb2?、Ce3?)与B?O?玻璃网络的组合表现出稳定的摩尔体积、排列良好的密度和有效的线性衰减系数。任何玻璃体系的伽马屏蔽参数的数值计算取决于设计完善的理论评估和实验评估[21]、[22]、[23]、[24]、[25]。玻璃的相特性通过X射线衍射(XRD)分析确定,而伽马屏蔽参数,包括质量衰减系数、线性衰减系数、半价层、十分之一价层和玻璃基质的平均自由程,则使用PHY-X和蒙特卡洛模拟进行评估。使用窄束透射法的实验评估对于评估玻璃体系的线性衰减系数可能极为重要。
尽管大量研究报道了含PbO、B?O?和碱土金属的玻璃的辐射屏蔽行为,但在固定15PbO–1CeO?硼酸盐基质中对SrO替代B?O?的具体贡献进行可控评估仍然不够充分。特别是,本研究的成分设计能够隔离SrO浓度的影响,同时将伴随其他高Z或网络修饰氧化物同时变化而产生的成分干扰降至最低。
在本研究中,设计了xSrO–15PbO–(84?x)B?O?–1CeO?(x = 17、20、23和26 mol%)组成,旨在专门研究SrO替代B?O?的影响,同时保持PbO和CeO?含量不变。因此,CeO?不作为独立变量成分处理,也未得出关于其独立效应的结论。对所制备玻璃进行了实验表征以确定其密度和伽马射线屏蔽参数,随后使用蒙特卡洛N粒子(MCNP-5)程序对测量的衰减特性进行了验证。这种实验与模拟相结合的策略系统性地评估了SrO在改性所研究玻璃网络屏蔽性能方面的作用,并确立了其在辐射防护应用中的潜力。
章节摘要
玻璃制备
在本研究中,按照转熔淬冷法的原理制备了成分为xSrO-15PbO-(84-x)B?O?-1CeO?的玻璃系列,其中x为17、20、23和26 mol%。所有原材料SrO、PbO、H?BO?和CeO?的纯度均超过99%。每批次将10 g粉末混合后,在氧化铝坩埚中置于电炉内以1100 °C加热70分钟。炉温从室温平均升高至1100 °C。
X射线衍射
SrO–PbO–B?O?–CeO?玻璃样品(CeS17、CeS20、CeS23、CeS26)的X射线衍射图谱如图4所示。在整个研究的2θ范围(10°–80°)内,衍射谱线呈现宽泛的弥散晕环,无任何尖锐的布拉格衍射峰,证实了所有制备样品均呈非晶态。没有明确定义的衍射峰表明,CeO?的添加未在玻璃基质中诱发可检测的晶相形成。
结论
本研究的发现可总结如下:
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采用传统熔体淬冷技术,按照xSrO–15PbO–(84-x)B?O?–1CeO?;x = 17、20、23和26 mol%的化学式制备了一系列系统性的SrO改性玻璃。该成分设计专门允许在保持PbO和CeO?浓度不变的情况下,研究SrO替代B?O?对伽马射线屏蔽响应的影响。这解决了已识别的研究空白。
作者贡献声明(CRediT)
Taha Yaseen Wais:撰写——审阅与编辑、方法论、形式分析、概念构思。M.I. Sayyed:撰写——初稿、监督指导、项目管理、调查研究、数据管理。K.A. Mahmoud:撰写——初稿、软件、方法论、形式分析。Berivan F. Namq:撰写——审阅与编辑、可视化、软件、方法论。Ahmed A. Ahmed:撰写——审阅与编辑、软件、方法论、形式分析。Samir Mustafa Hammad:撰写——审阅与编辑,
利益冲突声明
作者声明不存在已知可能影响本文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。
Taha Yaseen Wais|Saman Q. Mawlud|Samir Mustafa Hammad|Ahmed A. Ahmed|Berivan F. Namq|K.A. Mahmoud|M.I. Sayyed