综述：二维材料的洁净转移：新兴策略、污染控制与洁净度评估

《Materials Today Nano》：Clean Transfer of Two-Dimensional Materials: Emerging Strategies, Contamination Control, and Cleanliness Evaluation

　　

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  整合传统与新兴方法，指导面向应用的二维材料转移。
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  建立了评估转移洁净度的多维框架。
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  突出了机器人、机器视觉及人工智能辅助转移技术向可扩展制造的演进。

引言

在最近几十年中，二维（2D）材料，包括石墨烯、过渡金属二硫化物（TMDs）和六方氮化硼（h-BN），凭借其独特的电子、光学、多铁性、拓扑学及其他涌现特性而受到越来越多的关注^[1]–^[9]。其在合成、表征和理论理解方面的进展推动了微电子与纳米电子、光电子、传感器以及自旋电子器件的快速进步^[10]–^[15]。然而，二维材料在实际功能系统集成中的限制在于其严苛的生长要求和衬底依赖性。高质量二维材料通常需要在极端条件下合成，包括高温（如石墨烯^[16]需超过900°C，TMDs^[17]需600–1000°C），且需在特定生长衬底上进行，而这些衬底可能与目标器件平台及后端集成工艺不兼容^[15], ^[18]。此外，生长及后续加工过程可能将污染物、化学残留和残余应变引入二维材料及其衬底，从而大幅降低载流子迁移率和界面质量等关键性能^[19]–^[21]。这些限制不仅阻碍了器件的直接集成，还限制了在应用相关衬底上对材料本征特性的探索。所幸，二维材料与衬底之间固有的弱范德华（vdW）相互作用，使得将原子级薄的材料层转移到任意目标衬底成为可能。此类转移过程对于需要特定衬底的多种表征技术也是必不可少的，例如透射电子显微镜（TEM）网格^[22]和用于光电子能谱的导电衬底。然而，传统转移方法往往会引入聚合物残留、界面污染和机械损伤，严重破坏二维材料的结构完整性和电子性能。因此，开发洁净且无损的转移方法已成为二维材料基础研究和实际应用中的核心挑战。

除单一材料之外，洁净转移技术对于范德华异质结构的制备尤为关键，异质结构是下一代电子和光电子器件的重要平台。通过以任意序列堆叠二维层或精确控制扭转角，范德华异质结构为调控电子带结构和器件功能提供了新的自由度^[23]–^[25]。这些系统还提供了探索涌现现象的多元材料平台，如摩尔激子和重费米子^[26], ^[27]。然而，范德华异质结构的直接自下而上合成仍然充满挑战，因为不同的二维材料通常需要不同且不兼容的生长条件。同时，直接生长或加工额外层可能通过化学反应、掺杂、缺陷形成或其他不良相互作用扰动已存在的二维材料，这对精密系统如扭转角控制异质结构^[28]和掺有高-κ介电质的器件^[29]提出了特殊挑战。相比之下，转移技术提供了一种确定性的自上而下组装方法来构建范德华异质结构。因此，开发无损且最小污染的转移方法对于实现高性能器件（如高迁移率晶体管）是必不可少的。然而，反复的拾取、对准、接触和释放步骤会产生难以检测或移除的埋藏界面污染和界面变形。因此，视觉上完好的转移层并不一定在化学上是洁净的、在结构上是完整的或在功能上与原材料等效的。

几篇先前的综述为二维材料转移技术的发展提供了宝贵的见解^[21], ^[30]–^[33]。例如，Pham等人^[32]通过比较湿法、干法和准干法转移技术的工艺、机制、优势、局限性和适用性，对其进行了综述。Liu等人^[33]进一步总结了洁净转移方法，重点关注有和无支撑层的方法、转移后清洁和表征方法。这些综述为理解转移过程及其实际应用奠定了重要基础。然而，随着对高性能二维器件、大规模制造和复杂异质结构集成需求的增长，洁净转移需要超越单纯转移方法分类的更全面视角。特别是，建立转移机制、污染来源、洁净度评估、结构完整性与器件级性能之间的明确关联仍然至关重要。因此，一个连接转移策略、污染控制、洁净度评估和面向应用性能的整合框架，对于指导下一代洁净转移技术的合理设计是非常理想的。

在本综述中，我们全面概述了二维材料洁净转移的新兴策略，重点强调转移过程、污染控制、界面质量和器件性能之间的相互关系。首先根据底层释放与处理机制及技术演进，系统地分类了二维材料转移策略，包括化学刻蚀、界面剥离、牺牲层辅助释放和机械转移。图1总结了这些转移类别，连同支撑层选项和转移后清洁方法。随后，洁净转移被评估为一个涉及化学洁净度、结构完整性、埋藏界面质量及其对材料性能和器件性能影响的多维结果。对于晶圆级集成，额外的考量包括转移良率和均匀性、吞吐量、工艺稳定性和半导体兼容性。最后，全面比较了各种转移方法，讨论了可扩展、自动化和半导体兼容转移技术所面临的剩余挑战和未来机遇，为二维材料在下一代电子、光电子和异构集成系统中的实际集成提供了前瞻性视角。

章节片段

转移策略

本节按照主导材料释放、拾取和组装的机制来组织二维材料转移策略。讨论从化学介导的释放逐步推进到机械控制的转移与组装，代表性定量比较总结于表1中。转移相关的图案化及转移后厚度工程在第2.5节中单独讨论。

二维材料的洁净转移策略与洁净度评估

洁净转移不仅取决于转移路线，还取决于对处理、释放及转移后加工过程中引入污染的管控。支撑材料的选择与工程化可减少转移过程中的污染，而转移后处理则可进一步去除表面残留、重新分布埋藏污染物或改善界面接触。转移洁净度随后可通过互补的结构、化学、界面和

转移方法比较

代表性的二维材料转移策略在释放与拾取机制、污染特征、可实现规模及处理要求方面存在差异。可参照表1中的工艺与性能指标以及表2中的洁净度维度与可测量参数，对其权衡进行比较。

对于大面积薄膜，化学刻蚀仍然相对容易实现且广泛适用，但涉及溶解或对生长

CRediT作者贡献声明

Wen He：撰写—初稿，撰写—审阅与编辑，概念化，形式分析，资金获取，调查研究，可视化，监督。Sihan Zhang：撰写—初稿，可视化，调查研究，形式分析，数据整理。Xiangqian Fan：撰写—初稿，可视化，数据整理，形式分析。Qiudan Geng：数据整理，调查研究。Xiaoxue Yu：数据整理。Zhaoqi Shi：可视化。Bowei Shi：可视化。Chao Jin：可视化。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能影响本论文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。

数据可用性

本文章所述研究未使用任何数据。

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的可能影响本论文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到中国国家重点研发计划（2019YFA0705201）和中国博士后科学基金（2024M754161）的资助支持。

Wen He|Sihan Zhang|Xiangqian Fan|Qiudan Geng|Xiaoxue Yu|Zhaoqi Shi|Bowei Shi|Chao Jin|Duoduo Ling|Lei Chen|Ali Raza|Liang Feng|Lianshe Fu|Jinzhong Wang