溶解铀与伽马辐射之间的地球化学解耦

《Journal of Hazardous Materials》：Geochemical decoupling between dissolved uranium and gamma radiation

　　

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  环境伽马辐射与溶解态铀的关联性较弱。
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  铀富集区出现时并未伴随相应的伽马辐射热点。
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  铀与特定的水化学变量存在关联。
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  在含水层中仍需进行直接的铀分析。

引言

天然铀污染是地下水质量方面的全球性问题，在南亚地区（印度、巴基斯坦、孟加拉国）以及美国等发达地区均有铀浓度升高的报告[1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]、[7]。世界卫生组织及多个国家的饮用水标准规定铀的指导值为30 μg/L [8]、[9]、[10]，该标准主要基于化学毒性，其次考虑辐射效应。然而，各地区的指导浓度存在差异，从日本的2 μg/L到俄罗斯的1700 μg/L不等[11]。铀的存在构成了一项独特的挑战：在环境浓度下，溶解态铀对可测量的辐射水平贡献甚微，因此无法通过目视、感官或便携式现场辐射测量方法加以检测。伽马射线测量已被广泛应用于环境和地质调查，用于指示天然放射性元素的存在，这些元素与环境组分如地下水系统有关[6]、[12]、[13]、[14]。这一假设源于铀是一种天然放射性核素，其衰变链中包含发射伽马射线的子体核素[15]。然而，在地质多样性各异、钍和铀分布不同的地下水环境中，这一关系的评估研究相对较少。辐射物理理论预测，环境伽马辐射主要由铀和钍衰变系列的伽马发射子体核素产生，尤其是被滞留在土壤和基岩中的镭及其短寿命子体产物，而非溶解态铀同位素本身[13]、[16]。然而，很少有研究系统地检验这一预测在天然地下水系统中的适用性。

天然环境伽马辐射是岩石和土壤中铀-238和钍-232衰变系列以及钾-40相关的伽马发射放射性核素所发出的综合信号[17]。然而，溶解态铀代表的是通过矿物溶解、水-岩相互作用、氧化还原反应、pH值、络合过程以及地下水停留时间而迁移的水相铀组分[7]、[18]。环境伽马辐射剂量率和溶解态铀浓度分别表征不同的环境 compartments，在不同的水文地质条件下可能不表现出直接的关联[19]、[20]。

钍-232和铀-238截然不同的地球化学行为为解释这一关系提供了基础[21]。在大陆地壳中，钍的丰度约为铀的三到四倍（钍的平均含量约为10 ppm，而铀约为2–3 ppm）[22]、[23]、[24]。此外，钍在典型的地下水pH范围（6.5–8.5）内溶解度很低，水相浓度通常低于10 ng/L [25]。这种低溶解度有利于钍在含水层基质中的矿物相中保持固定[16]、[26]。相比之下，铀在强还原条件下（如四价铀U??）虽难溶，但在氧化条件下则以六价铀酰离子（UO?2?）形式高度迁移，在氧化、富含碳酸盐或酸性地下水条件下，其溶解度可升至微摩尔级别[7]、[18]、[27]、[28]。环境伽马辐射可能综合了岩石和土壤中铀-238和钍-232衰变系列及钾-40相关的伽马发射放射性核素的贡献，包括矿物基质中的镭同位素及其短寿命子体产物[12]、[17]、[29]。而溶解态铀则代表一个受氧化还原和络合过程影响的迁移性水相。这两种信号之间的可能分离对地下水监测具有重要意义，但迄今仅在少数天然含水层系统中进行过评估。除地壳来源外，人为活动也可能对环境辐射本底水平有所贡献[30]。在本研究中，"地球化学解耦"指的是在整个奇图加尔含水层系统中，环境伽马辐射剂量率与溶解态铀浓度之间不存在统计显著且空间一致的关系。这一定义揭示了在何种水文地质条件下，环境伽马辐射剂量率测量无法可靠地反映溶解态铀的空间变化，并为与其他含水层系统的比较提供了可检验的基础。现有的饮用水准则并未正式推荐将环境GM探测器的读数作为溶解态铀的替代指标。因此，本研究评估的是一个实证性的现场筛选问题，而非检验现有的监管协议。奇图加尔含水层由破碎的和风化的硬岩单元组成，具有强烈的岩性和构造异质性，其中地下水的赋存和溶质迁移受裂隙、风化程度、含水层连通性和岩性的影响[31]、[32]。这一环境为评估综合环境伽马辐射信号是否与迁移性水相铀相对应提供了合适的实地条件。先前的研究主要在矿化度高、高本底或局部化源区环境中考查铀与天然伽马辐射的共同出现情况[33]、[34]、[35]。然而，在岩性异质性的地下水网络中，常规非能谱环境伽马辐射剂量率测量作为溶解态铀替代指标的可靠性仍评估不足。本研究利用奇图加尔含水层系统的配对测量数据，针对这一具体的监测问题进行了分析。

本研究评估了奇图加尔含水层系统的地质和水文地质条件下，环境伽马辐射剂量率与溶解态铀浓度之间的关系。具体而言，本研究检验了一个零假设：在调查的采样地点，溶解态铀浓度与环境伽马辐射剂量率呈正相关。本研究的主要贡献在于，在异质的水文地质条件下对环境伽马辐射剂量率与溶解态铀之间的关系进行了直接的大尺度现场评估。为检验上述假设，本分析综合运用了基于秩的相关分析、log??变换回归、岩性对比、主成分分析，以及点克里金配合各向异性球状变差函数模型和留一交叉验证，以评估环境伽马辐射剂量率测量的研究特定筛选价值以及溶解态铀出现的水化学背景。这些分析量化了铀-伽马之间的关系，评估了其在不同岩性单元中的一致性，并比较了两个变量的空间格局。研究结果为进一步评估地下水监测策略、区分陆地伽马辐射与迁移性溶解态铀，以及针对主导暴露途径制定风险管理方法提供了依据。地球化学解耦描述了环境伽马辐射与溶解态铀浓度之间观察到的差异，反映了控制放射性核素在地质基质和地下水中出现的部分不同的因素。

章节摘要

研究区

奇图加尔区（北纬24°12'57"至25°12'55"，东经74°06'10"至75°49'08"）位于印度拉贾斯坦邦东南部，面积10,856 km2，下辖11个县区和4个分区域。年均降雨量约为760 mm，海拔在300 m至600 m以上（高于平均海平面）之间。该区域属半干旱气候，地下水位深度为0.35–60 mbgl。该区以多岩性硬岩地形为特征，包含太古宙至

伽马辐射与铀的分布

整个研究区的伽马辐射测量值范围为65至131 nSv/h，平均值为93.6 ± 13.8 nSv/h（n = 96），变异系数仅为14.8%。观察到的变异系数与仪器精度（±15%）相当；因此，环境伽马辐射剂量率的相对有限变异被谨慎地解释。该分布近似正态分布（Anderson-Darling统计量 = 0.67，p > 0.08），显示出与

环境伽马辐射与溶解态铀之间的解耦

结果表明，在奇图加尔含水层系统中，环境伽马辐射剂量率与溶解态铀浓度表现出不同的空间格局。环境伽马辐射剂量率的变异相对有限，与溶解态铀浓度无显著相关性，尽管铀浓度变化了近两个数量级。在所研究条件下，所测量的环境伽马辐射剂量率因此未能

结论

本研究证明，在奇图加尔的多岩性、裂隙性硬岩含水层系统中，环境伽马辐射剂量率不能作为预测溶解态铀浓度的可靠依据。弱且无统计显著性的关系反映了两个变量所表征的不同环境过程。环境伽马辐射剂量率主要表征与周围地质基质相关的陆地辐射，

伦理审查

不适用

资金

作者声明，在本手稿的撰写过程中未收到任何资金、拨款或其他支持。

CRediT作者贡献声明

Kiran Parashar：调查研究、数据管理。Kamal Kant Tiwari：调查研究、数据管理。Rohit Singh Sajwan：可视化、软件、形式化分析、验证、写作—审阅与编辑。Manoj Kumar Jindal：写作—审阅与编辑、写作—原始草稿、可视化、方法论、形式化分析、概念构思、验证。Ashu Rani：项目管理、调查研究、资金获取、数据管理。Sushil Kumar Sharma：调查研究、数据管理。Ankit Sharma：

利益冲突声明

作者声明，他们不存在可能被视为影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

致谢

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