雅典城市背景站点肺沉积表面积（LDSA）的长期（7.5 年）观测：浓度水平、时间变异趋势与来源解析

《Journal of Hazardous Materials Advances》：Long-term study of lung-deposited surface area (LDSA) levels, temporal variability and sources in Athens, Greece

　　

本研究报道了希腊雅典肺沉积表面积（lung-deposited surface area, LDSA）水平、时间变异性及来源的长期研究。在地中海城市背景站点获得了迄今最长的（7.5 年）LDSA 数据集之一。基于趋势分析，LDSA 呈现显著的长期下降趋势（每年 ?2.8%）。通过正定矩阵因子分解（Positive Matrix Factorization, PMF）解析了呼吸道中来源特异性 LDSA。交通排放主导了 LDSA（约 70%），并驱动了肺泡（alveolar, ALV）沉积（>60%）。冬季居民木材燃烧（residential wood burning, RWB）对 LDSA 有显著贡献（22%）。

**论文解读**

**一、研究背景与意义**

流行病学研究已确立细颗粒物（fine particulate matter, PM）短期和长期暴露与不良心肺效应及过早死亡之间的关联，其中 PM_2.5 暴露与总死亡率/心血管死亡率之间的因果关系已得到验证，但致病机制和控制性气溶胶特性仍存在不确定性。颗粒粒径长期被认为是诱导健康效应的关键因素，其依据是更小的颗粒（如超细颗粒物，ultrafine particles, UFP；直径 ≤ 100 nm）可更深地进入呼吸道并沉积于肺泡区域，进而可能引发氧化应激和炎症，甚至穿过肺泡-毛细血管屏障进入体循环。因此，颗粒数浓度（particle number concentration, PNC）和颗粒表面积（surface area, SA）被视为 PM 质量的补充暴露指标，能够捕捉与 UFP 毒性相关的生物学机制。近期的流行病学研究进一步将长期暴露于环境 UFP 与心血管和呼吸系统死亡率升高相关联，凸显了改进暴露表征以涵盖颗粒质量以外指标的重要性。然而，因果推断仍面临不确定性，主要原因是长期 UFP 暴露数据集十分稀缺，大多数研究依赖短期测量与时空代理及模型相结合的方法。

世界卫生组织（World Health Organization, WHO）在其更新的空气质量指南（2021 年）中将 UFP 指标列为新兴关注指标，呼吁将其纳入监测网络并强调来源解析的重要性。欧盟《环境空气质量指令》（Directive (EU) 2024/2881）更明确要求在城市背景超级站和热点区域对 UFP 及颗粒物数谱（particle number size distribution, PNSD）进行系统监测。在此背景下，开展 LDSA 的长期观测与来源解析对于提升暴露评估精度、支撑流行病学研究和未来法规制定具有重要意义。然而，东地中海地区长期城市 UFP 观测资料十分匮乏，且关于颗粒 SA 的来源及其流行病学意义的认识仍然有限。肺沉积表面积（LDSA）是描述沉积于呼吸道内颗粒 SA 的常用指标，代表颗粒-呼吸道组织相互作用，已被发现与呼吸系统炎症与功能障碍、亚临床动脉粥样硬化和血栓形成改变以及总死亡率和心血管死亡率升高有关。因此，亟待在长期 PNSD 数据基础上开展 LDSA 浓度水平、时空变异特征及来源贡献的定量研究。

**二、研究概况与核心结论**

研究人员基于希腊雅典国家天文台（National Observatory of Athens, NOA）Thissio 城市背景站长达 7.5 年（2015 年 6 月至 2022 年 10 月）的 PNSD 观测数据，采用国际放射防护委员会（International Commission on Radiological Protection, ICRP）模型和多路径粒子剂量学模型（Multiple Path Particle Dosimetry, MPPD）估算了总 LDSA 浓度及其在头气道（head-airways, HA）、气管支气管（tracheobronchial, TB）和肺泡（ALV）三个区域的分配，并通过 Theil-Sen 趋势分析和 PMF 来源解析手段，系统揭示了 LDSA 的长期变化趋势、季节与昼夜变异规律以及主要来源贡献。这是欧洲首次基于长时间 PNSD 数据开展 LDSA 受体模型来源解析的研究。研究结果表明，LDSA 呈现显著的长期下降趋势（每年约 ?2.8%），交通排放全年主导 LDSA（约 68%–70%），尤其驱动肺泡沉积，而冬季居民木材燃烧的贡献可达 22%。这些发现为未来空气质量监测中纳入 LDSA 指标提供了定量依据，并凸显了控制交通尾气排放和住宅生物质燃烧对降低深肺暴露水平的公共卫生意义。

**三、主要技术方法概述**

研究基于 NOA-Thissio 城市背景站（37.9732° N, 23.7180° E, 海拔 105 m）的扫描迁移率颗粒物粒径谱仪（Scanning Mobility Particle Sizer, SMPS；TSI 3034 型）测得的 PNSD 数据（粒径范围 10–487 nm，54 个粒径通道，5 分钟分辨率）。LDSA 估算采用两种呼吸道沉积模型：其一为基于 Hinds（1999）简化参数化的 ICRP 模型，其二为 MPPD 模型（3.04 版），选用 Yeh 等（1979）对称气道模型及成人静息鼻呼吸参数。长期趋势分析采用去季节化（STL 分解）后的 Theil-Sen 斜率估计及 Mann-Kendall 显著性检验。来源解析方面，将前期已发表的季节特异性 PNSD-PMF 因子谱与 MPPD 模型耦合，计算暖期（2017 年 6–8 月）、冷期（2017 年 11 月–2018 年 2 月）及 COVID-19 封锁冷期（2020 年 11 月–2021 年 2 月）的来源特异性 LDSA 贡献。

**四、主要研究结果**

**3.1 LDSA 浓度水平与分配** 研究显示，基于 ICRP 和 MPPD 模型的总 LDSA（< 487 nm）长期算术平均值分别为 36 ± 35 μm² cm^?3 和 59 ± 61 μm² cm^?3，两者差异主要源于呼吸道沉积表征方式的不同。肺泡沉积占总 LDSA 的主要份额（ICRP：69%；MPPD：50%），而 HA 和 TB 沉积贡献较小。超细颗粒物（UFP，10–100 nm）对应的 LDSA 分别为 18 ± 16 μm² cm^?3（ICRP，73% ALV）和 24 ± 22 μm² cm^?3（MPPD，51% ALV），表明积聚模态颗粒对总 LDSA 也有相当贡献。研究还通过 9 个月的光学粒子计数器（optical particle counter, OPC）对比数据证实，SMPS 测量范围之上的颗粒（> 0.487 μm）对 TB 和 ALV LDSA 的贡献分别仅为 3% 和 4%，对总 LDSA 的贡献为 8%，而对 HA 沉积的贡献可达 27%。

**3.2 LDSA 长期变异性** 基于去季节化月度值的 Theil-Sen 趋势分析表明，在 7.5 年研究期内，总 LDSA 以每年 ?2.1 μm² cm^?3（MPPD，约 ?2.8% yr^?1）的速度显著下降（p < 0.01），ICRP 模型也得出类似降幅（?2.9% yr^?1）。UFP LDSA 的降幅稍强（?3.1% yr^?1）。值得注意的是，2015–2019 年（COVID-19 大流行前）的亚时段趋势不显著，整个时段的下行趋势部分受到封锁期及封锁后排放变化的影响。

**3.3 季节模式** LDSA 呈现显著季节变化：冬季最高，夏季最低。冬季升高与家庭取暖木材燃烧、交通增强及浅边界层下污染物扩散受限有关。冬季烟雾事件期间（定义为静稳气象条件、无降水且黑碳浓度 ≥ 2 μg m^?3），UFP LDSA 和总 LDSA 浓度较非烟雾条件分别升高 260% 和 290%。疫情封锁期的 LDSA 算术均值较夏季高 15%–31%，但中位数普遍低于其他季节，说明频繁的夜间烟雾事件拉高了时段均值。

**3.4 周与昼夜变化** 工作日早晨交通高峰（06:00–09:00）引发一致的 LDSA 峰值，而周末水平平均低约 20%。冬季夜间（21:00–03:00）因居民木材燃烧而出现更为显著的峰值，UFP LDSA 和细颗粒物 LDSA 分别达 48 ± 15 μm² cm^?3 和 133 ± 30 μm² cm^?3，较早晨水平分别高出约 40% 和 65%–70%。春季和夏季午间（12:00–15:00）出现的次级 UFP LDSA 增强与频繁的新粒子生成（new particle formation, NPF）事件有关。

**3.5 LDSA 来源解析** 将 PNSD-PMF 结果与 MPPD 模型耦合后，在所有研究时段均解析出五个共同因子：新鲜交通排放（Traffic-Fresh）、城市交通老化气溶胶（Traffic-Urban）、核模态粒子（Nucleation）、城市二次气溶胶（Processed-Urban）和区域二次气溶胶（Processed-Regional）；在冷期和封锁冷期还识别出新鲜生物质燃烧因子（Biomass Burning-Fresh, BB-Fresh）。两类交通因子合计贡献了总 LDSA 的 68%–70%，其中肺泡沉积占比达 62%–72%。新鲜交通排放在封锁期降幅最大（总 LDSA 下降 43.4%）。BB-Fresh 是冷期第二大贡献源（19%–22%），主要沉积于肺泡区域（55%）。核模态粒子虽对总 LDSA 贡献较小（8%–12%），但在 TB 区域沉积份额突出（42%–43%），反映了超细粒子在传导气道中的高效扩散沉降。二次气溶胶的总 LDSA 贡献在暖期为 22%，冷期降至 9%。

**五、讨论与结论**

综合上述结果，该研究证实 LDSA 是反映燃烧源超细粒子深肺暴露的健康相关指标，能够捕获来源特异性沉积动态。交通排放作为 LDSA 的主导源，提示继续控制尾气排放对降低健康风险的必要性；冬季居民木材燃烧的显著贡献则凸显了管控住宅固体燃料燃烧的潜在效益。ICRP 和 MPPD 两套模型在 LDSA 绝对值和区域分配上的差异，主要源自气道几何、气流分布及呼吸参数设定的不同，这本身构成方法学不确定性的一部分，不应视为某一模型更准确。此外，颗粒球形假设、恒定密度及干粒径测量等均可能引入不确定性，但敏感性分析表明其对总 LDSA 的影响有限。

研究结论指出：本研究提供了地中海城市环境中 LDSA 浓度及其时间变异性的长期特征描述，基于 7.5 年 PNSD 测量的总 LDSA 被分解至呼吸道三个区域。两种沉积模型均显示一致的季节模态，但 MPPD 给出的浓度绝对值更高；肺泡区域始终占据总 LDSA 的最大份额；UFP 和积聚模态颗粒均有重要贡献。趋势分析揭示 LDSA 在研究期内呈统计显著下降（每年 2.8%–2.9%），但该降幅可能部分受 COVID-19 封锁措施影响，需在 2022 年后继续监测以评估欧洲车辆排放法规的长期效应。交通源全年主导 LDSA，尤其驱动肺泡沉积；冬季夜间居民木材燃烧及其老化气溶胶在静稳条件下成为主要季节性贡献源。核模态粒子对总 LDSA 贡献虽有限，但在 TB 和 ALV 区域均有可观沉积，二次气溶胶的贡献通常低于 25%。研究进一步表明，单纯依赖基于气溶胶化学组成的来源解析可能错估交通和木材燃烧对 LDSA 等健康相关指标的相对重要性。LDSA 与 PNC 虽呈正相关，但两者关系并非严格线性，LDSA 可提供生物相关暴露的补充信息，然而其是否较 PNC 具有额外的预测价值仍需专门的流行病学研究加以评估。