《Journal of Colloid and Interface Science》：Gas permeability-dependent plastron longevity on superhydrophobic surfaces: opposite trends under hydrostatic pressure and degassed water conditions
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摘要假设被困在水下超疏水表面的气泡（plastron）在多种应用中起着关键作用，例如减少阻力，但其寿命可能因气体扩散而受到限制。具有气体渗透性的基底由于其储存或释放气体的能力，可能会显著影响气泡的寿命。然而，气体渗透性对气泡寿命的影响尚未得到足够的关注。实验在本研究中，我们使用聚
摘要
假设
被困在水下超疏水表面的气泡（plastron）在多种应用中起着关键作用，例如减少阻力，但其寿命可能因气体扩散而受到限制。具有气体渗透性的基底由于其储存或释放气体的能力，可能会显著影响气泡的寿命。然而，气体渗透性对气泡寿命的影响尚未得到足够的关注。
实验
在本研究中，我们使用聚二甲基硅氧烷（PDMS）和聚环氧树脂（Epoxy）制备了气体渗透性从约0.05到约1600 Barrer不等的表面，并通过改变PDMS的基材和固化剂的混合比例来实现这一目标。这些表面带有微孔阵列，当样品浸入水中时，气泡会在这些微孔中形成。我们采用了一种非侵入性的光学方法来量化气泡的寿命。
研究结果
我们发现，当对样品施加高压时，随着气体渗透性的增加，气泡的寿命显著缩短，因为空气不仅溶解在水中，还溶解在具有气体渗透性的材料中。相比之下，当样品暴露在脱气水中时，随着气体渗透性的增加，气泡的寿命显著延长，因为气体从基底释放到气泡中，有效增加了气泡的体积。基于求解扩散方程和界面质量通量的数值模型，能够捕捉到实验中观察到的趋势。我们的工作为使用气体渗透性材料制造超疏水表面提供了指导。
引言
当具有微/纳米纹理的疏水表面浸入水中时，气泡（或plastron）可以被困在固体表面和液体之间[1][2][3]。这种现象对应于在超疏水表面上常见的Cassie-Baxter状态，其中水滴仅接触表面的纹理尖端[4]。气泡为这些表面赋予了多种功能，包括减少阻力[5][6][7][8]、抗污[9][10]、增强热传递[11][12]以及控制气泡形成[13][14]。然而，当表面暴露在气体未饱和的液体中时，气泡可能会溶解在液体中[15]，从而转变为Wenzel状态，即表面纹理之间的间隙被液体填满。气泡完全溶解所需的时间——称为气泡寿命——根据环境条件和纹理几何形状的不同，可以从几分钟到几个月不等[16][17]。因此，准确预测气泡寿命对于实际应用和优化表面设计至关重要。本研究旨在了解疏水表面的气体渗透性质对气泡寿命的影响。
在过去的二十年里，人们对气体扩散引起的气泡降解有了基本的理解[18]。已经开发了多种实验方法来量化由气体扩散引起的气泡衰减，这些方法使用了光学[19][20][21]、声学[22]或X射线衍射[22]技术。特别是共聚焦显微镜[23]和反射干涉显微镜[24]被用来测量气体-液体界面随着渗透到表面纹理间隙中的时间演变。数值研究基于求解液体中气体浓度的时空演变来计算气泡寿命[25][26]，这些研究采用了固定的气体侵入系数[27][28]或近似积分方法[29]。研究发现，气泡寿命受许多因素的影响，包括压力[30][31]、液体中的气体浓度[32][33][34]、雷诺数[35][36][37]、表面活性剂[39]和生物分子[40]对界面的污染以及纹理几何形状[41][42][44]。已经提出了经验模型来预测气泡寿命。例如，在静止液体中，Ling和他的同事通过求解一维扩散方程[26][38][39]提出了一个气泡寿命的解析模型。在流动条件下，提出了针对Sherwood数的缩放模型[24][32][37]，以量化对流对质量传递的增强作用。
尽管过去进行了大量研究，但疏水表面的气体渗透性对气泡寿命的影响却很少受到关注。像聚二甲基硅氧烷（PDMS）这样的气体渗透性材料可能会影响气泡寿命，因为它可以作为气体储存库，在真空下释放气体或在压力下吸收气体[45]。PDMS的聚合物链之间有分子自由体积，据报道，在室温和大气压下，其气体扩散系数约为34×10^-6 cm^2 s^-1（对于N2），气体渗透性约为800 Barrer（对于N2）[46][47][48]。PDMS的气体渗透性会随着PDMS配方、固化比例、温度以及它是纯PDMS膜还是复合PDMS而显著变化。PDMS的气体渗透性质已被用于各种应用，如气泡补充[45][49]、液滴操控[50]和微流控通道中的流动控制[51]。通过软光刻和等离子体刻蚀等方法在PDMS上创建微/纳米级表面纹理，制备出了超疏水PDMS表面[52][53][54][55][56][57]。尽管有几项研究[24][34]调查了在纹理化PDMS表面上由气体扩散引起的气泡衰减，但这些研究主要集中在纹理尺寸和环境条件对气泡寿命的影响上。这些研究很大程度上忽略了PDMS气体渗透性对气体扩散过程的影响。最近，Gupta和Ling的一项有趣的研究[45]表明，纹理化PDMS表面上气泡的寿命随着PDMS材料厚度的增加而延长。他们认为，更厚的PDMS样品会向周围液体释放更多气体，从而延缓润湿转变的过程。
本研究的重点是更好地理解气体渗透性（在以前的研究中被忽视的一个参数）对气泡寿命的影响。为了实现这一目标，我们使用高气体渗透性的PDMS和低气体渗透性的聚环氧树脂（Epoxy），并通过改变PDMS的基材和固化剂的混合比例，制备了气体渗透性从0到1000 Barrer以上的疏水表面。通过软光刻在表面上创建了微孔阵列。我们使用非侵入性的光学方法测量了气体扩散对气泡寿命的影响。我们发现，由于气泡和气体渗透性材料之间的气体交换，气体渗透性在气泡寿命中起着重要作用。最后，我们证明实验中观察到的趋势可以通过基于求解气体-液体和气体-固体界面的扩散方程和质量通量的数值模型来预测。
章节摘录
材料与方法
样品制备：如图1所示，制备了两种具有不同气体渗透性的疏水表面。气体渗透性表面使用了PDMS，这种材料在聚合物链之间有较大的自由体积。通过将PDMS的基材和固化剂的混合比例从5:1变化到20:1，PDMS的空气渗透性在约100到约1600 Barrer的范围内变化[48]。几乎不透气的表面则使用了Epoxy制备，Epoxy具有密集的交联网络。
压力诱导的气体扩散
首先，我们研究了压力诱导扩散对气泡寿命的影响。我们将水中的初始气体浓度保持在
结论
总之，我们首次通过结合实验和数值方法研究了基底气体渗透性对气泡寿命的影响。我们发现，气体渗透性材料可以通过气泡和基底之间的气体交换来调节气泡寿命。在静水压力下，气体渗透性的增加导致气泡寿命缩短，因为气体不仅从气泡扩散到液体中，还从
作者贡献声明
UmangbhaiKishorbhai Panchal：写作——审稿与编辑，撰写原始草稿，进行研究，进行形式分析，数据管理。Ankit Gupta：写作——审稿与编辑，撰写原始草稿，进行研究，进行形式分析，数据管理。Hangjian Ling：写作——审稿与编辑，撰写原始草稿，进行验证，监督研究方法，获取资金，进行形式分析，构思研究。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。
致谢
我们感谢国家科学基金会在Grant No. 2339606下的支持。我们还要感谢Paul Sousa在实验装置制作方面的协助。
UmangbhaiKishorbhai Panchal|Ankit Gupta|Hangjian Ling
