西南欧洲沙漠沙尘与海盐对PM10和PM2.5的贡献及其对空气质量标准达标的影响

《Atmospheric Research》：Desert dust and sea salt contributions to PM10 and PM2.5 and air quality standards compliance in SW Europe

　　

摘要专业翻译 尽管近几十年来全球空气污染大幅减少，空气质量仍然是人类健康的首要环境风险因素。仅在欧洲，欧洲环境署（EEA，2025）将182,000例过早死亡归因于暴露于超过世界卫生组织（WHO）2021年空气质量指南年均值5 μg/m3的细颗粒物（即空气动力学直径小于2.5 μm的颗粒物，PM2.5）。 众所周知，造成空气质量恶化的空气污染物排放可来自一次或二次来源，也可来自自然源和人为源。其中，自然排放，如海盐（SS）、沙漠沙尘（DD）、野火、地震、火山喷发和地热排放，不仅影响空气质量，还影响气候模式。 1990年代末，Querol等人（1998）证明，由于净沙漠沙尘（NDD）的贡献，即将实施的欧盟PM10（空气动力学直径小于10 μm的颗粒物）2005年年均和日均标准（欧盟指令1999/30/CE）在西班牙将部分超标。此后，大量研究对这些贡献进行了量化。 这些研究产生了每日NDD对PM10和PM2.5贡献的数据集，用于评估此类颗粒物暴露对每日死亡率的短期影响。最初的结果一致表明存在健康影响；然而，随后的综述表明这些对死亡率和发病率的影响仍不一致。这种不一致性归因于流行病学和暴露研究设计的差异，以及不同地区DD特征的差异。WHO（2021）建议对NDD暴露实施统一的流行病学研究，但也指出有大量证据支持沙尘暴露的健康影响，并应在这些事件期间采取措施保护脆弱人群并减少当地污染物排放。 关于纯SS，仍然缺乏不良健康效应的证据。然而，在沿海地区，SS可能显著升高PM浓度，可能导致日均和年均PM标准超标。 与此同时，多项评估生物质燃烧PM（包括野火）暴露健康影响的综述已证明其存在强烈关联。此类事件也已知会引发PM标准的严重超标，例如美国近期大规模加拿大野火的影响。 火山喷发还释放大量自然SO2和PM等污染物，可造成不良健康影响并引发监管空气质量标准的超标。 至关重要的是，随着近几十年来人为对环境PM10和PM2.5的贡献显著减少，自然源在总PM中的相对份额大幅上升。 欧洲相继出台的空气质量指令（1999/30/EC、2008/50/EC和2024/2881）明确承认，大气污染物（特别是PM）限值的超标可能由自然排放源驱动。因此，该监管框架允许在严格论证和量化的前提下，从总浓度中扣除这些贡献以进行达标评估。在实际操作中，在评估日均和年均限值达标情况时，可从实测PM浓度中扣除自然部分。 在早期指令中，该规定主要应用于PM10。为支持其实施，西班牙和葡萄牙环境部开发了一种量化非洲高沙尘气团入侵（“Calima”事件）贡献的方法。该方法随后由Escudero等人（2007）改进，并经过少量修改纳入欧盟委员会工作文件（SEC，2011）。该欧洲更新框架确立了计算其他自然源（包括SS、野火和火山喷发）对PM10贡献的程序。 2025年，欧盟委员会开始起草一份新的技术支持文件，以更新SEC（2011）工作文件。该即将出台的文件确立了评估指令（EU）2024/2881所规定空气质量标准达标情况的推荐程序。关键的是，这些建议仅适用于受限值约束的污染物（如PM10、PM2.5、SO?、NO?和CO），而不包括仅有目标值的污染物。最终文件预计在2026年底前发布。 在此背景下，本研究聚焦于量化2015–2024年西班牙和葡萄牙DD入侵和SS对PM10和PM2.5浓度的自然贡献。研究目标是评估它们对指令（EU）2024/2881规定的自2030年起适用的限值达标情况的潜在影响。这些估算对于进一步开展这些自然贡献健康效应的流行病学分析，以及验证两种自然PM组分的模型可能具有重要价值。因此，通过获取NDD在PM10和PM2.5中浓度的长期时间序列，以及每日自然死亡率和发病率数据，可以开展流行病学研究，以评估NDD的短期健康效应。此外，本研究获得的每日和年度NDD-PM10和NDD-PM2.5输出浓度可与CAMS或WMO-BSC-AEMET沙尘产品等PM10 DD建模结果进行比较，以提高沙尘建模结果的准确性。

论文解读

一、研究背景与问题

空气污染长期以来被视为全球人类健康的首要环境风险因素。尽管近几十年全球空气污染水平显著下降，但据欧洲环境署（EEA）2025年报告，欧洲仍有182,000例过早死亡与暴露于超过世界卫生组织（WHO）2021年空气质量指南年均值5 μg/m³的细颗粒物（PM2.5）相关。颗粒物（PM）污染来源复杂，既包括人为源（如工业排放、交通尾气），也包括自然源（如沙漠沙尘（DD）、海盐（SS）、野火、火山喷发等）。随着欧洲多国在人为减排方面取得显著成效，自然源在总PM浓度中的相对占比持续上升，这对空气质量标准的达标评估提出了新的挑战。

欧洲相继出台的空气质量指令（1999/30/EC、2008/50/EC和2024/2881）均明确承认自然排放源可能导致PM限值超标，并允许在严格量化的前提下从实测浓度中扣除自然贡献以进行达标评估。然而，如何准确量化这些自然贡献，尤其是在即将于2030年生效的欧盟新指令（EU）2024/2881框架下，成为一个亟待解决的科学与政策问题。早在1990年代末，Querol等人（1998）就曾预测西班牙将因净沙漠沙尘（NDD）贡献而部分超标欧盟PM10标准。此后，相关量化方法不断改进，但针对伊比利亚半岛全域、覆盖长期时间序列的系统性量化研究仍然不足。此外，关于自然源PM（尤其是NDD）的健康效应，已有研究结果尚不一致，WHO建议开展统一的流行病学研究。因此，建立高精度的自然贡献数据集，对于合规评估和健康影响研究均具有重要意义。

二、研究内容与核心发现

本研究聚焦于量化2015–2024年十年间西班牙和葡萄牙境内沙漠沙尘入侵和海盐对PM10和PM2.5浓度的自然贡献，评估其对欧盟指令（EU）2024/2881所规定2030年起适用限值达标情况的潜在影响。研究覆盖伊比利亚半岛、巴利阿里群岛、马德拉群岛和加那利群岛的多个区域背景监测站点，系统计算了各站点NDD和SS的年均贡献值，揭示了显著的区域差异。研究结果表明，在西南欧地区，自然源PM贡献已构成影响空气质量标准达标的重要因素，尤其在沙尘事件频发的南部和东南部地区以及沿海海盐影响显著的区域。这些量化结果不仅为合规评估提供了科学依据，也为后续流行病学研究和模型验证提供了宝贵的数据基础。

三、主要技术方法

研究人员采用了两套核心方法分别量化两类自然源贡献。对于沙漠沙尘，研究基于欧盟委员会SEC（2011）工作文件认可并经改进的方法学：首先利用WMO-AEMET-BSC沙尘预报系统、SKIRON预报系统、后向轨迹和地面PM浓度数据识别受非洲沙尘影响的日期和区域；随后剔除沙尘日的PM10和PM2.5浓度，以沙尘日前后的15天窗口内第50百分位值估算非沙尘日的区域背景浓度；最后将沙尘日实测浓度减去背景浓度得到每日NDD贡献，非沙尘日记为零，进而计算年均值。数据来源于西班牙和葡萄牙官方空气质量监测机构提供的区域背景站2015–2024年逐日PM10和PM2.5浓度数据。对于海盐，研究采用化学分析法，基于PM10和PM2.5中可溶性Na⁺和Cl^?浓度，利用海盐中离子/Na⁺比值因子（源自Turekian，1976）计算海盐硫酸盐、钙、镁、钾等组分，并给出了当仅有总Na浓度时扣除地壳Na的修正方法（依据Hammond，2016）。

四、研究结果

沙漠沙尘贡献的量化结果。 研究基于多个区域背景站点的长期监测数据，计算了2015–2024年各站点NDD对PM10和PM2.5的年均贡献。结果显示，NDD贡献呈现显著的空间异质性：伊比利亚半岛东南部（如格拉纳达的Víznar、阿尔梅里亚的El Ejido）和西南部（如巴达霍斯的Barcarrota）受非洲沙尘入侵影响最为强烈，年均NDD-PM10贡献值明显高于其他区域；加那利群岛因其地理位置更接近撒哈拉沙漠，NDD贡献尤为突出；而半岛北部和西北部地区NDD贡献相对较低。研究还发现，NDD对PM10的贡献普遍高于对PM2.5的贡献，反映了沙尘颗粒以粗模态为主的粒径特征。

海盐贡献的量化结果。 通过化学组分分析，研究人员量化了沿海站点SS对PM10和PM2.5的贡献。结果显示，SS贡献在沿海地区（尤其是大西洋沿岸和地中海沿岸站点）显著，而在内陆站点可忽略不计。SS对PM10的贡献同样高于对PM2.5的贡献，符合海盐颗粒以粗模态为主的粒径分布特征。

区域差异与达标影响评估。 研究将NDD和SS贡献与欧盟指令（EU）2024/2881规定的PM10和PM2.5限值进行对比分析，评估了自然贡献对达标情况的潜在影响。结果表明，在沙尘事件频发的南部地区，仅NDD一项就可能使部分站点面临PM10日均值超标的风险；在沿海站点，SS的额外贡献进一步压缩了达标裕度。研究强调，随着人为排放持续下降，自然贡献的相对重要性将不断上升，若不加以系统性量化和扣除，2030年后的达标评估将面临严峻挑战。

五、讨论与结论

讨论部分指出，自然源贡献的准确量化对于欧盟空气质量指令的合规评估至关重要。研究获得的长期NDD和SS数据集不仅可直接用于支持各成员国向欧盟委员会提交自然贡献扣除申请，还可用于验证CAMS、WMO-BSC-AEMET等沙尘模型的模拟精度。此外，这些数据为开展NDD暴露与每日死亡率和发病率关联的流行病学研究提供了基础，有助于厘清自然源PM健康效应的不确定性。研究同时指出，不同站点间自然贡献的显著差异要求在达标评估中采用区域化的方法，而非统一扣减比例。最终，研究结论强调，随着2030年欧盟新空气质量标准的实施，系统化、标准化的自然贡献量化方法将成为成员国合规管理不可或缺的技术支撑，建议相关管理部门尽早建立长期监测与量化机制，以应对日益凸显的自然源PM达标挑战。