《Journal of Hazardous Materials》：Zero Liquid Discharge and Salt Recovery from Heavy Metal Wastewater via Hollow-Umbrella Hydrogel Solar Evaporation
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这种中空伞形水凝胶蒸发器在阳光下能够实现4.97 kg/m2·h的蒸发率，效率达到97.9%。
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其分层多孔结构使得离子传输和重金属在迁移过程中能够定向进行。
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疏水性边缘修饰使蒸发区和结晶区在空间上分离，从而实现抗盐操作。
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吸附-结
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这种中空伞形水凝胶蒸发器在阳光下能够实现4.97 kg/m2·h的蒸发率，效率达到97.9%。
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其分层多孔结构使得离子传输和重金属在迁移过程中能够定向进行。
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疏水性边缘修饰使蒸发区和结晶区在空间上分离，从而实现抗盐操作。
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吸附-结晶耦合机制可在重金属穿透之前实现清洁的盐分回收。
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这是一种适用于高盐度重金属废水零液体排放处理的可行策略。
引言
淡水资源的稀缺以及含有高盐度和有毒重金属的工业废水排放量的不断增加已成为全球性的紧迫挑战[1]、[2]、[3]。电镀、采矿和纺织制造业等行业会产生大量富含有害金属离子的咸水废水，对生态系统和人类健康构成严重威胁[4]、[5]。传统的处理技术（如反渗透、膜分离和化学沉淀）通常能耗较高、操作复杂，并且容易产生二次污染[6]、[7]、[8]、[9]、[10]。此外，这些方法通常需要多步骤处理，难以实现高效的资源回收和零液体排放目标。因此，开发能够实现高效净水和资源回收的可持续策略（尤其是零液体排放，ZLD）[11]、[12]、[13]、[14]显得至关重要。
太阳驱动的界面蒸发（SDIE）作为一种有前景的解决方案，通过在气液界面利用局部太阳能加热来高效蒸发水，同时减少能源消耗[15]、[16]、[17]。由于其低碳足迹和高能源效率，SDIE已被广泛用于海水淡化和废水处理[18]、[19]、[20]、[21]、[22]。然而，其实际应用仍面临一些关键挑战：首先，蒸发过程中盐分的积累会阻塞水传输路径并降低光吸收效率，导致性能随时间下降[23]、[24]、[25]；其次，传统的SDIE系统主要关注水的生产，缺乏有效去除溶解污染物（如重金属离子）的能力[26]、[27]；第三，虽然蒸发可以使盐液逐渐浓缩至过饱和状态，理论上可以诱导溶质结晶以实现ZLD目标，但实现这一目标不仅需要精确控制结晶位置，还需要有效防止重金属进入盐产物中[28]、[29]。
为了解决这些挑战，人们在材料和结构设计方面投入了大量研究。先进的光热材料[30]、[31]、[32]、[33]（包括碳基材料[34]、[35]和二维纳米材料如MXene）被用于提高太阳能吸收和蒸发效率[37]、[38]。同时，功能性材料（如氧化石墨烯（GO）和聚乙烯亚胺（PEI）被引入以增强污染物吸附能力，从而在海水淡化过程中部分去除重金属离子[39]、[40]、[41]。此外，还开发了结构工程策略（如Janus结构、不对称几何形状和人工水通道）来调节水传输并减少盐分积累[38]、[42]、[43]、[44]。最近，还提出了新的盐管理概念（包括蒸发区和结晶区的空间分离以及可控的盐生长），以提高系统的耐盐性[45]、[46]、[47]、[48]。尽管取得了这些进展，但仍存在一个关键但被忽视的问题：基于吸附的策略只能暂时延缓重金属离子的迁移。一旦有限的吸附位点达到饱和，被吸附的重金属会释放出来，并随水流进入结晶区，不可避免地污染回收的盐产品。蒸发、污染物去除和结晶过程仍基本脱节，导致功能有限。因此，亟需一种能够同时优化水传输、蒸发动力学、盐结晶和污染物去除的统一策略。
本文介绍了一种具有分层多孔通道和多功能化学界面的中空伞形水凝胶蒸发器，用于含重金属废水的ZLD处理。该蒸发器通过顺序垂直和径向定向冷冻构建，形成了一个结构工程化的各向异性传输网络。这种设计不仅通过中空几何形状增强了自然对流，促进了高效的水输送和蒸汽扩散，还实现了离子向伞边缘的定向迁移，在那里进行可控的盐结晶。同时，基质中丰富的氨基和羟基官能团在水传输过程中提供了丰富的活性位点，用于选择性吸附重金属离子。关键在于，这种定向传输网络将吸附动力学与结晶热力学结合：吸附位点在离子迁移过程中暂时阻缓了它们的移动，为伞边缘的NaCl结晶创造了时间窗口。这不仅通过疏水性边缘修饰实现了蒸发区和结晶区的空间分离，还实现了时间上的解耦——使得在重金属穿透之前可以收获纯净的盐。结果表明，所制备的CPPMO-3蒸发器在单一平台上实现了高效的太阳能蒸发、高容量的重金属去除和空间可调的盐分回收，为可持续的废水净化和真正的零液体排放提供了可靠且可扩展的策略。
章节摘要
材料和化学品
本研究中使用的试剂如下：壳聚糖（脱乙酰度≥95%，固有粘度100–200 mPa·s）、50 wt%植酸水溶液、分析级磷酸（H?PO?，纯度≥85 wt%水溶液）、碳化钛铝粉末（Ti?AlC?）、盐酸（HCl，12 M）、氟化锂（LiF）、十八烷基三甲氧硅烷（OTs，纯度≥95%）和亚甲蓝（AR级）均购自中国上海Macklin生化有限公司；聚乙烯亚胺（PEI，分子量
分层多孔结构与定向传输网络
MXene纳米片是通过酸蚀刻方法制备的，其形态如图2(a)所示。图2(b)中的EDS元素映射以及图S3中的原子百分比分析表明，MXene纳米片表面C、N、Ti和O元素分布均匀，说明制备出了成分均匀且具有丰富表面官能团的MXene纳米片。然后系统地研究了中空伞形水凝胶的微观结构
结论
总结来说，我们开发了一种中空伞形水凝胶蒸发器，将太阳驱动蒸发、重金属吸附和定向盐结晶集成到一个平台上，用于含重金属废水的零液体排放处理。该蒸发器通过顺序垂直和径向定向冷冻制备的分层多孔结构实现了三个关键功能：中空几何形状促进了自然对流，加速了蒸汽扩散；单向离子传输
CRediT作者贡献声明
Hang Su： 撰写——原始草稿，数据整理，概念构思。Limei Li： 实验研究，数据分析。Chen Yuan： 方法设计。Shanbin Zhang： 软件开发。Guohao Lei： 方法设计。Chen Song： 验证。Qing Xu： 监督，资金获取。Jitian Song： 撰写——审稿与编辑，项目管理，资金获取。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文研究工作的财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了广东省可再生能源重点实验室（E639kf1301）、中国国家重点研发计划（项目编号2022YFD2100402）、2023年研究生教育改革与创新项目（项目编号202315）以及天津科技大学优秀博士论文创新资助项目（项目编号YB2024002）的支持。
Hang Su|Limei Li|Chen Yuan|Shanbin Zhang|Guohao Lei|Chen Song|Qing Xu|Jitian Song
