《Talanta》：A Novel Microscopic Hyperspectral Imaging Detection Method for Quantitative Powdered Food Adulteration Assessment: A Comparative Study of CNN-RNN Attention Models
编辑推荐：
•显微高光谱成像量化低浓度粉末掺假物•三种 CNN-RNN-注意力架构及其结果的对比分析•通过 6 种输出优化 6 种预处理、4 种特征选择方法与模型的协同效应•结合 MHSI 与 CNN-RNN 注意力模型的粉末掺假量化新策略•掺假物空间分布的逐像素可视化引言高价值粉末食品
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显微高光谱成像量化低浓度粉末掺假物
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三种 CNN-RNN-注意力架构及其结果的对比分析
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通过 6 种输出优化 6 种预处理、4 种特征选择方法与模型的协同效应
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结合 MHSI 与 CNN-RNN 注意力模型的粉末掺假量化新策略
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掺假物空间分布的逐像素可视化
引言
高价值粉末食品常被掺入低成本淀粉，降低产品质量并扰乱市场秩序。当前的检测方法包括感官评价、显微镜、热分析、色谱法、红外光谱和高光谱技术 [1]。然而，传统方法通常受限于低灵敏度、掺假物形态相似性、繁琐的样品制备和环境干扰。相比之下，近红外光谱和高光谱成像（HSI）提供了快速且无损的替代方案，并已广泛应用于评估食品粉末的新鲜度、成分和掺假情况 [2], [3], [4], [5], [6]。例如，Liu 等人结合化学计量学使用傅里叶变换中红外光谱对藕粉中的马铃薯和红薯淀粉掺假进行定性和定量检测 [7]。尽管如此，红外光谱和常规 HSI 提供的颗粒级信息有限，凸显了需要能够在单颗粒尺度上分辨掺假特征的技术。
显微高光谱成像（MHSI）将高光谱成像与显微镜技术相结合，实现了颗粒级的形态和化学表征。其高空间分辨率对于粉末食品尤为有利，因为粒径和异质性会强烈影响光谱响应。MHSI 已应用于医学诊断、环境监测、孢子检测和质量评估 [8], [9], [10], [11], [12], [13]。在粉末食品中，研究表明姜粉中的粒径变化会影响光谱反射率 [14]，而高光谱显微成像结合化学计量学实现了抹茶特性的定量预测和空间可视化 [15]。对于粉末掺假，Kong 等人 [16] 将常规 HSI 与 CNN 结合，定量识别海洋鱼粉中的掺假物，而 Liu 等人 [17] 采用 HSI 和多通道 CNN 对铁皮石斛粉进行定量掺假分析。最近，Hu 等人 [18] 将 HSI 与 CNN-LSTM-Attention 网络结合，用于浓香型白酒的定性和定量掺假检测。与这些研究相比，这些研究要么专注于使用常规 HSI-CNN 模型进行粉末掺假，要么将 CNN-LSTM-Attention 应用于均质液体系统，本研究采用 MHSI 解析粉末样品中的颗粒级光谱异质性，并评估 CNN-RNN-Attention 架构用于定量掺假预测。
莲藕富含淀粉、膳食纤维、多酚、黏液蛋白以及各种维生素和矿物质，提供可观的营养和健康促进作用 [19]。为了提高莲藕的储存性和消化性，它们常被加工成藕粉，通常以粉末形式销售。由于藕粉是一种高价值淀粉产品，原材料和加工成本相对较高，因此极易被掺假。市场上最常见的掺假形式是将低成本的玉米淀粉、马铃薯淀粉和木薯淀粉掺入藕粉中。这种做法不仅损害产品的特征风味和内在质量，还通过使用劣质成分或未获批准的添加剂带来食品安全风险 [20]。因此，本研究以藕粉为研究对象进行粉末掺假研究。
光谱数据是高维序列信号，包含来自化学键吸收峰的局部信息以及与整体光谱轮廓和背景噪声相关的长程依赖关系。传统建模方法，包括反向传播（BP）神经网络、极限学习机（ELM）和遗传算法优化的反向传播（GA-BP）神经网络，被广泛使用；然而，单一模型存在固有局限性。为了改进光谱掺假检测，本研究开发了三种整合 CNN-RNN 变体和注意力机制的混合序列模型。在这些架构中，CNN 通过卷积和池化操作提取局部光谱特征，特别是吸收峰模式。RNN 组件捕获这些长程依赖关系。具体来说，LSTM 通过三个门和单元状态保留时间信息，GRU 简化了门控结构以提高计算效率，而 BiLSTM 使用双向处理获得更全面的上下文信息。注意力机制通过自适应加权进一步强调提取的光谱特征信息 [21]。因此，CNN-LSTM-Attention 模型强调全面的门控控制，CNN-GRU-Attention 模型提供更精简高效的结构，而 CNN-BiLSTM-Attention 模型提供最全面的上下文表征。
因此，本研究旨在评估 MHSI 结合深度学习用于藕粉掺假的定量检测和可视化。在不同预处理方法和特征波长条件下，比较了 BP、ELM、GA-BP 和三种 CNN-RNN-Attention 模型（CNN-LSTM-Attention、CNN-GRU-Attention 和 CNN-BiLSTM-Attention）。与基于常规 HSI 的掺假研究相比，本研究专注于颗粒分辨的 MHSI 和混合序列建模，用于异质粉末掺假的定量分析。
章节摘要
材料与样品制备
藕粉购自杭州天河食品有限公司。玉米淀粉和木薯淀粉分别购自北京索莱宝科技有限公司和上海源叶生物科技有限公司。
为本研究制备了掺假藕粉样品。掺假设计包括三组：仅掺入玉米淀粉的样品、仅掺入木薯淀粉的样品，以及掺入 1:1 玉米淀粉和木薯混合物的样品
淀粉的 MHSI 响应多尺度结构基础
粉末淀粉样品的 MHSI 响应受化学成分和物理结构的共同影响。因此，观察到的光谱差异在多个结构层面进行解释。三种纯物质及其混合物的扫描电子显微镜（SEM）表征提供了支持颗粒级结构解释的形态证据。
在分子水平上，尽管藕粉、木薯淀粉和玉米淀粉都是
结论
本研究开发的 MHSI 框架通过整合颗粒级光谱信息与混合序列学习模型，实现了对低浓度粉末掺假的定量表征。对预处理方法、特征波长选择策略和建模算法的系统比较表明，CNN-LSTM-Attention、CNN-GRU-Attention 和 CNN-BiLSTM-Attention 通常优于 BP、ELM 和 GA-BP。其中，CNN-BiLSTM-Attention 实现了
CRediT 作者贡献声明
郝艳敏：写作 – 审阅与编辑，资源，项目管理，方法论。张双双：写作 – 原稿，可视化，验证，软件，调查，数据整理。桑廷艳：资金获取，概念化。刘天：写作 – 审阅与编辑，资源。王松雷：写作 – 审阅与编辑，监督，概念化。张忠：写作 – 审阅与编辑，资源，概念化
利益冲突声明
作者声明他们没有可能影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。
资金
本工作得到国家自然科学基金（区域基金）[编号 32260625] 和宁夏回族自治区自然科学基金优秀青年学者基金 [编号 2022AAC05022] 的支持。
利益冲突声明
? 作者声明他们没有已知的可能影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。
张双双|郝艳敏|刘天|桑廷艳|张忠|王松雷
