高原旅游城市经济活动恢复后PM2.5组分、二次生成及健康风险指标的不同步响应

《Journal of Environmental Sciences》：Asynchronous responses of PM 2.5 composition, secondary formation, and health-risk indicators to activity recovery in a plateau tourist city

　　

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  疫情防控放松改变了高原旅游城市的PM_2.5来源结构。
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  一次排放的恢复超出了二次气溶胶相对变化的幅度。
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  高原O₃/Ox条件持续驱动光化学二次气溶胶的生成。
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  仅凭PM_2.5质量浓度无法全面表征与金属和PAH相关的健康风险负担。

引言

细颗粒物（PM_2.5）长期以来一直是研究关注的焦点，因其对大气能见度、气候变化和人体健康具有重大影响（Chi et al., 2019; Cristaldi et al., 2024; Hassan et al., 2021; Mei et al., 2024）。其浓度和化学成分共同受一次排放、二次大气生成、气象过程和区域传输的控制（Liu et al., 2024）。由于PM_2.5包含化学性质多样的一次和二次组分，具有来源依赖的生成途径和健康相关性，PM_2.5总量的变化未必伴随着健康相关化学负担的等比例变化（Huang et al., 2021; Borlaza et al., 2023）。这种质量–组成–健康风险的错配对于评估人类活动的突变对空气质量的影响尤为重要。

2020年初，新型冠状病毒肺炎（COVID-19）的暴发促使各国实施了各种管控措施，在短时间尺度上大幅改变了人为排放，为研究人类活动变化如何影响环境颗粒物污染提供了难得的机会（Liang et al., 2023; Zhang et al., 2023）。近期的综合分析进一步强调，COVID-19时期不应仅仅被视为一次短期减排事件，更应被当作诊断非线性大气化学的真实世界扰动实验（Kroll et al., 2020; Heald et al., 2026）。特别是，一次排放的减少并不必然导致二次PM_2.5的等比例减少，尤其是在污染严重或光化学反应活跃的条件下（Le et al., 2020; Huang et al., 2021）。越来越多的研究表明，COVID-19相关的限制措施通过减少人为排放和改变不同PM_2.5来源的相对重要性，影响了城市空气质量（Berman and Ebisu, 2020; Chen et al., 2020; Chinnasamy et al., 2023; Chu et al., 2021; Silva et al., 2022; Zalakeviciute et al., 2020）。一些研究进一步比较了疫情防控前后PM_2.5的化学组成和来源贡献（Gamelas et al., 2023; Jeong et al., 2022; Wang et al., 2024; Xiong et al., 2023）。这些研究阐明了PM_2.5质量和来源结构对大规模活动变化的敏感性。然而，一次来源相关组分、二次气溶胶生成以及健康相关物种的耦合响应仍有待进一步约束。这一局限性至关重要，因为与健康相关的金属和致癌性多环芳烃（PAHs）的响应可能与PM_2.5总量不同步。因此，需要建立一个结合化学组成分析、来源解析、二次生成诊断和健康风险指标的综合框架，以评估表观空气质量改善是否真正转化为健康相关颗粒物负担的减轻。

昆明位于云贵高原腹地，平均海拔约1900米，是中国西南地区具有代表性的高原旅游城市。其社会经济活动与旅游需求、跨区域流动及相关城市服务密切相关，使其对疫情相关的限制措施及后续活动恢复高度敏感。与重工业化超大城市相比，昆明提供了一个独特的活动扰动场景，在其中交通恢复、旅游相关流动、施工扰动、区域传输和高原光化学过程可能共同调节PM_2.5的化学组成。强烈的太阳辐射、较高的背景O₃浓度以及高原气象条件可以维持活跃的光化学氧化反应并影响二次气溶胶的生成（Lin et al., 2008; Xu et al., 2015; Wan et al., 2016），而来自东南亚及周边地区的区域传输和生物燃烧排放也可能进一步影响云南地区PM_2.5的季节性化学组成（Zhu et al., 2016; Yang et al., 2020; Yang et al., 2022; Zhou et al., 2020）。较长的管控期和随后的疫情限制放松在昆明形成了两种对比鲜明的活动状态：2021–2022年期间旅游业和流动性受到抑制，随后2023–2024年期间旅游、交通和城市活动逐步恢复，如正文S1和图S1中总结的当地社会经济指标所示。

本研究对比了昆明在疫情防控期（2021–2022年）与后疫情恢复期（2023–2024年）的PM_2.5化学组成、来源贡献和健康风险指标。对PM_2.5中的水溶性离子（WSIs）、含碳组分、无机元素和PAHs进行了表征，并采用正向矩阵因子分析（PMF）解析主要来源。通过整合组成分析、来源解析和健康风险评估，本研究旨在回答三个问题：（1）PM_2.5质量及主要化学成分如何响应人类活动从抑制到恢复的转变；（2）一次来源相关组分与二次气溶胶生成是否表现出同步或不对称的响应；（3）PM_2.5质量的变化是否伴随着金属和PAHs相关健康风险负担的等比例变化。通过回答这些问题，本研究考察了PM_2.5质量、二次生成和基于浓度的健康风险指标之间潜在的解耦关系，并为高海拔旅游城市开展风险导向的PM_2.5管理提供了启示。

章节摘要

采样点位与样品采集

为表征不同人类活动条件下昆明的PM_2.5污染状况，本研究分别于2021年8月至2022年5月以及2023年8月至2024年4月开展了两次多季节采样，分别对应疫情防控期和后疫情恢复期。昆明位于云贵高原，海拔约1900米。这一分类得到了当地旅游业和客运量的协同变化数据的支持

PM_2.5组成及观测季节窗口对比

表1汇总了PM_2.5及其主要化学组分的浓度。在2021–2022年和2023–2024年观测期间，PM_2.5平均浓度分别为20.60 ± 12.55和30.63 ± 11.03 μg/m³，期间差异具有统计学显著性（双侧Mann–Whitney U?=?178，P < 0.001）。水溶性离子（WSIs）、含碳组分和无机元素（IEs）是PM_2.5的主要测量组分。在2021–2022年和2023–2024年期间，

讨论与结论

通过对比疫情防控期（2021–2022年）与后疫情恢复期（2023–2024年），本研究显示昆明在后疫情恢复期采样窗口内的PM_2.5浓度更高。基于滤膜的PM_2.5平均浓度增长了48.69%，从20.60 ± 12.55 μg/m³升至30.63 ± 11.03 μg/m³（Mann–Whitney U检验，P < 0.001），而同期城市级连续监测数据显示了相近的44.6%增幅。经基于随机森林的气象

作者贡献声明

赵晨阳：撰写 – 审阅与编辑、调查研究、形式化分析。曹颖：撰写 – 审阅与编辑、资源获取、调查研究。齐亮春：验证、概念设计。韩心宇：可视化、方法论。田森霖：验证、项目管理。钟耀乾：验证、概念设计。杜伟：方法论。崔向芬：方法论。赵群：可视化。石建武：撰写 – 初稿、形式化分析、概念设计。宁平：监督指导、资源获取。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

致谢

本研究得到了云南省科学技术厅基础研究重点项目（编号：202401AS070116）和国家自然科学基金（编号：21966016）的资助。

赵晨阳|曹颖|齐亮春|韩心宇|田森霖|钟耀乾|杜伟|崔向芬|赵群|石建武|宁平