用于高效太阳能界面蒸发的可持续氮掺杂多孔碳涂层三聚氰胺泡沫

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Sustainable N-doped porous carbon-coated melamine foam for efficient solar interfacial evaporation

　　

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  由木屑制成的氮掺杂多孔碳（NPC）能够有效促进太阳能蒸发。
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  石墨化氮的引入调整了电子结构，提高了光热转换效率。
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  NPC1.5@MF蒸发器在单太阳光照下的蒸发速率为2.38 kg·m^-2·h^-1
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  NPC1.5@MF具有94%的优异能源转换效率。
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  低成本NPC1.5@MF架构使得太阳能海水淡化具有抗盐性和可扩展性。

引言

随着全球人口的增长，水需求稳步增加，淡水的稀缺性已成为可持续发展面临的一个关键挑战。尽管淡水仅占世界水资源总量的约2.53%，但统计数据显示，大约三分之二的人口面临水资源短缺的问题。为应对这一挑战，海水淡化已成为解决水资源短缺的有效策略[1]、[2]。虽然传统的海水淡化方法（包括多级闪蒸、反渗透和电渗析）已经得到应用，但其高能耗、高成本、适应 decentralized settings 的能力差以及可能导致的二次污染限制了其广泛应用[3]。因此，开发可持续、低成本、环保的海水淡化方法仍然非常有必要。在这种背景下，基于太阳能的界面蒸发（SDIE）作为一种清洁、可持续、离网且能源效率高的技术应运而生[4]。与传统淡化技术不同，SDIE 利用光热材料将广泛存在的太阳能转化为热能，从而快速蒸发空气-液体界面的水分子，代表了能源利用效率的范式转变[5]。迄今为止，已经研究了多种光热材料，包括金属纳米材料[6]、[7]、有机聚合物[8]和碳基材料[9]。其中，碳基材料（如石墨烯[10]、[11]、碳纳米管[12]、[13]、炭黑[14]、[15]和生物炭[16]、[17]）因其宽带太阳光吸收能力、优异的热导率和可调的多孔结构而特别具有吸引力。然而，高昂的生产成本、复杂的合成过程以及有限的可扩展性仍然是许多碳材料面临的主要挑战。因此，开发低成本、长期稳定且具有高太阳能到蒸汽转换效率的光热材料已成为研究的核心焦点[18]。

从成本效益和可持续性的角度来看，以废弃物为原料制备的生物炭基碳材料比合成碳具有更大的研究潜力。生物炭（BC）具有宽频段的太阳光吸收能力和独特的物理化学性质[19]。它可以通过加载和混合等简单方法与多孔材料、水凝胶和天然材料结合，制成高效的界面蒸发器。Ning等人[20]采用了一种简单的一步合成方法，在多孔三聚氰胺海绵上制备了多巴胺结合的生物炭（PBC@MF），实现了2.58 kg·m^-2·h^-1的优异蒸发速率，并达到了93%的能源转换效率。木屑是木材加工的副产品，可以通过转化为BC材料来实现其在SDIE应用中的价值。通过直接热解制备的木屑衍生BC虽然保留了原始的生物质结构，但表面光滑、表面积有限且具有疏水性，这阻碍了SDIE过程中的水分传输和光吸收[21]。在这种情况下，可以通过KOH活化生物炭来制备生物质多孔碳（PC），赋予其丰富的孔结构。此外，异原子掺杂是目前提高碳材料光热转换效率的主要方法之一，通过改变其电子结构和微观结构特征[22]。值得注意的是，氮掺杂已成为改变sp²杂化碳材料电子性质的有效策略，并引入了催化位点。氮掺杂通常以吡啶氮（N-5）、吡咯氮（N-6）和石墨氮（N-Q）的形式进行，具体取决于掺杂配置。氮原子的掺入还为碳框架引入了杂质能级，从而缩小了能隙，降低了电子跃迁所需的能量。通过氮掺杂扩展碳材料在UV-Vis-NIR区域的吸光能力，可以更有效地利用太阳能。最近，Guan等人[23]使用三聚氰胺作为氮源，通过一步水热工艺在生物炭表面引入含氮基团（NCPCMs），从而增强了相邻碳原子的电负性。所得NCPCMs的光热转换效率比未经改性的生物炭基复合材料高出23.9%。

考虑到这些优势，本研究提出了一种具有高亲水性和耐盐性的界面蒸发器，通过掺入氮原子优化了生物质衍生多孔碳的光热转换能力。通过调整氮源与生物炭的比例，研究了不同氮含量对实验的影响。结合XPS表征和DFT计算，阐明了不同氮配位模式的独特作用。结果表明，每种氮物种以不同的方式调节了碳框架的电子结构和电荷分布，从而共同增强了光吸收和光热性能。

聚乙烯醇（PVA）凝胶作为交联剂，将氮掺杂的生物炭（NPC）均匀地涂覆在三聚氰胺泡沫（MF）的表面，同时保持了其丰富的内部孔结构。由此制备的NPC@MF蒸发器有效地结合了NPC的优异光热性能和MF的卓越的水分传输及隔热特性。系统研究了NPC@MF的水分蒸发和海水淡化性能，并详细阐明了其作用机制。进一步进行了现场试验，以评估NPC@MF在实际环境条件下的应用潜力。NPC@MF的简单制备工艺和成本效益突显了其作为可扩展且高效材料在太阳能蒸发和海水淡化应用中的可行性。

章节概述

材料

木屑和三聚氰胺泡沫由上海拓弘新材料有限公司提供。聚乙烯醇1799购自中莲化工试剂有限公司。尿素（CO(NH₂)₂、氢氧化钾（KOH）和盐酸（HCl）来自天津新博特化工有限公司，氯化钠（NaCl）和甲基蓝（MB）由志远化工试剂有限公司提供。无水乙醇购自天津北联精细化工发展有限公司。甲基橙

NPC@MF的结构与组成

NPC光热材料的制备过程如图1a所示。首先将木屑碳化制成BC，然后通过KOH活化和CO(NH₂)₂改性得到氮浓度可调的NPCX。随后，将NPCX分散在PVA溶液中，并通过简单的浸渍方法涂覆在MF上，得到NPCX@MF界面蒸发器。经过配方优化后制备的NPC1.5@MF（厚度2 cm，半径1.7 cm，X = 1.5）

结论

通过KOH活化和氮掺杂，有效地提升了光热材料的光热转换性能。采用简单浸渍方法制备的NPC1.5@MF蒸发器表现出高亲水性和优异的光热转换性能，使其成为SDIE应用的潜在材料。在模拟实验中，NPC1.5@MF蒸发器的蒸发速率为2.38 kg·m^-2·h^-1，能源转换效率高达94%

CRediT作者贡献声明

任志军：撰写、审阅与编辑、验证、监督、研究。李寅涛：研究、形式分析。任铁珍：撰写、审阅与编辑、监督、资源管理、项目协调、资金获取、概念构思。张宗伟：撰写、初稿编写、可视化、软件应用、方法学设计、数据管理、概念构思。Kavinkumar Veerappan：可视化、验证、研究。王文康：软件应用、方法学设计、形式分析、数据管理

利益冲突声明

作者声明没有已知的利益冲突或个人关系可能影响本文的工作。

致谢

本工作得到了新疆维吾尔自治区重点研发项目（2022B02038）、新疆维吾尔自治区天池人才领军人物项目（2022）以及新疆大学优秀研究生创新项目（2025）的支持。

作者声明没有已知的利益冲突。

张宗伟 | 王文康 | Kavinkumar Veerappan | 李寅涛 | 任志军 | 任铁珍