**原位拉曼断层扫描技术实现宽禁带4H-SiC同质外延界面在高温下的三维无损成像**

《Applied Surface Science》：In-situ Raman tomography of wide-bandgap homoepitaxial interfaces: A case study on 4H-SiC at elevated temperatures

　　

宽禁带半导体材料碳化硅（SiC）、氮化镓（GaN）、氧化镓（Ga₂O₃）和金刚石因其宽带隙、低漏电流和高原子位移阈值，适用于航空航天、核能和军事领域的抗辐射电子器件，这些环境中的电磁和粒子辐射会因高温进一步加剧。随着聚变能源的发展，宽禁带材料在快中子辐射条件下正进行深入测试。中子辐射的穿透行为和实验验证的温度范围促使研究人员开发一种新的光谱方法，用于对宽禁带外延结构中的嵌入式界面进行非侵入式、变温（297 K–873 K，24 °C–600 °C）可视化。该方法结合了三维相位分辨拉曼成像、光谱椭偏术（spectroscopic ellipsometry，SE）和穿透模式拉曼分析。以4H-SiC上生长的n型掺杂碳化硅同质外延层为测试平台，该方案的温度条件超过了MIL–STD–883–1测试方法标准1005.11中B级器件（高可靠性军事应用）加速稳态寿命测试的温度范围。该方法在面向电力、聚变、空间、传感和量子技术等极端环境的宽禁带异质结构质量监测中具有潜力，并可应用于SiC、GaN、Ga₂O₃和金刚石器件的损伤检测（微裂纹、分层、空洞、边缘碎裂、断裂）。所研究的4H-SiC同质外延结构被选为该方法论的一个特别严苛的验证案例，因为外延层和衬底具有相同的晶体结构和近乎相同的光学外观，使埋层界面难以通过常规成像技术识别。然而，自由载流子浓度的差异改变了声子-等离激元耦合（phonon-plasmon coupling）强度，产生独特的拉曼特征，从而实现间接但无损的界面定位。这使得SiC同质外延成为评估拉曼测量能力的一个代表性模型系统。由于所提方法依赖拉曼散射而非特定材料体系，其适用范围不限于SiC同质外延。

本文的研究对象是一篇关于宽禁带半导体4H-SiC同质外延界面原位拉曼断层成像的学术论文。以下将从研究背景与意义、关键技术与方法、主要研究结果、以及讨论与结论四个方面对论文进行系统解读。

**研究背景与意义**

宽禁带半导体材料如碳化硅（SiC）、氮化镓（GaN）、氧化镓（Ga₂O₃）和金刚石因其宽带隙、低漏电流和高原子位移阈值，被视为航空航天、核能和军事领域中抗辐射电子器件的理想候选材料。这些应用环境通常伴随电磁辐射和粒子辐射，且因高温而进一步加剧。随着聚变能源技术的兴起，宽禁带材料在快中子辐射条件下的测试日益受到关注，例如4H-SiC探测器在100 °C至250 °C温度范围内接受14.07 MeV中子辐照，GaN异质结构在1 MeV中子辐照下分析阈值电压和栅极漏电流变化，Ga₂O₃整流器接受9.8 MeV快中子辐照，以及金刚石探测器用于14 MeV氘-氚中子检测等。这些研究中子辐射的穿透特性及实验验证的温度范围，使研究人员认识到亟需开发一种能够对宽禁带外延结构中嵌入式界面进行非侵入式、变温可视化的光谱方法。现有成像技术在区分晶体结构相同、光学外观近乎一致的同质外延层与衬底之间的界面时面临挑战，而界面质量直接关系到器件的击穿电压、电场分布、漏电流及长期可靠性。因此，开发一种无需破坏性样品制备即可实现亚表面结构成像的方法具有重要的科学价值和实际应用意义。

**关键技术方法**

研究人员采用了以拉曼散射为核心的多技术联用方案。拉曼光谱仪为Renishaw InVia型，配备532 nm Nd:YAG绿激光线和数值孔径（NA）为0.85的100倍物镜（室温实验）及NA为0.50的50倍长工作距离物镜（高温实验）。室温折射率提取通过Accurion EP4SE光谱成像椭偏仪在零位模式下完成，测量椭圆偏振角Ψ和Δ并结合菲涅耳反射系数建模确定外延层折射率n₂。高温实验采用Linkam HFS600-CAP加热台配合T96-S温度控制器，温度范围覆盖297 K至873 K。图像后处理采用基于点扩散函数（PSF）的Lucy-Richardson迭代反卷积算法，100倍和50倍物镜的有效PSF直径分别取500 nm和1500 nm。研究样本为在导电4H-SiC衬底上生长的氮掺杂n型碳化硅同质外延层，衬底沿[0001]基面朝[1120]方向偏切4°，外延工艺在Aixtron VP508反应器中进行，电容-电压（CV）测试确定外延层净施主浓度N_D?N_A为5.0×10¹⁷ cm^?3，扫描电子显微镜截面检测显示外延层中心区域厚度约为10.7 μm。截面验证采用Disco Hi-Tec DAD3351切割锯和QATM SAPHIR 550抛光机处理，以Zeiss Auriga扫描电子显微镜（SEM）进行SE2和InLens模式成像。

**主要研究结果**

*室温下同质外延SiC的折射率测定*

通过对n型掺杂同质外延SiC层在λ=560 nm处Ψ角分布与入射角（AOI）关系的系统分析，发现Ψ角分布的对称性、名义标准偏差和相对标准偏差在AOI=57°时达到最优，由此确定外延层折射率n₂=2.60±0.04。该数值被作为拉曼方案中计算外延层厚度和赋予图像深度维度的关键光学参数。

*室温下拉曼成像揭示嵌入式同质外延界面*

利用椭偏术测定的n₂值，将测量图谱转换为样品表面与衬底-外延界面的空间形貌图像。选择一含有可见表面缺陷（金字塔形凹陷，边长约100 μm）的区域展示方法效果，图像经高斯模糊反卷积处理后局部对比度和清晰度得到增强。结果显示该表面不规则性已存在于衬底中，化学气相沉积（CVD）外延层复制了缺陷形貌。对20,301个数据点进行统计分析，得到界面到表面的期望距离即外延层厚度为(8.23±0.26) μm，分布半高宽为0.62 μm。

*截面扫描电子显微镜验证*

SEM的InLens图像显示缺陷区域内外延层厚度为(7.2±0.1) μm，与拉曼方案所得(8.23±0.26) μm之间存在约14%的偏差。该偏差归因于折射率n₂仅在样品表面测定。尽管存在偏差，考虑到方法的非侵入性和应用导向特性，该方案被确认具有实际应用潜力。研究人员强调该拉曼断层方法应被视为半定量成像技术而非绝对计量技术。

*高温光谱成像中热效应的识别与补偿*

温度变化导致晶体体积收缩或膨胀，改变晶格内原子间距，影响声子能量及拉曼模式位置。在600 °C温度变化范围内，纵光学（LO）模式和纵光学声子-等离激元耦合（LOPC）模式位置偏移约20–30 cm^?1，且各自遵循不同的变化依赖关系。同时，加热台金属体的热膨胀系数显著高于样品，加热腔室内的空气与样品一同升温，而光谱仪腔室内空气温度基本恒定。激光光路上多种光学介质的光学特性随温度变化，影响样品与物镜之间的物理距离和表观焦距。高温下强度剖面最大值位置逐渐远离物镜，深度剖面形状也随之演变。研究人员采用了基于实验校准的温度校正方法，以衬底LOPC模式最大强度位置作为参考深度标记对轴向坐标进行对齐，该校正补偿了加热台窗口、封闭气氛和光学组件等累积温度效应的贡献。

*高温引起的SiC外延层厚度表观收缩*

4H-SiC沿c轴的热膨胀系数为3.0–4.2×10^?6 °C^?1，在576 K温度范围内外延层实际膨胀不超过20 nm，这超出了λ=532 nm共聚焦拉曼光谱仪的分辨率。然而实验观察到外延层厚度出现约15%的表观收缩，也显著大于SiC折射率温度变化（热光系数约10^?5 K^?1量级，且为正）可能引起的贡献。研究人员将该现象归因于加热台引入的玻璃窗口对光学路径的干扰，该窗口不影响光谱分析，但影响基于强度测量的方法。

*高温下嵌入式同质外延界面的拉曼成像*

在873 K条件下，使用50倍物镜和加热台对缺陷区域进行成像，扫描面积因单次采集时间增加而缩小。为重建界面，需对LO模式（约?10 cm^?1）和LOPC模式（约?20 cm^?1）进行位置校正，同时手动或基于图8B拟合曲线预测以自动校正约百分之几十的表观收缩。经适当校正后，在873 K下成功获得了界面结构的形貌图像，上层对应样品表面，下层显示嵌入式SiC-外延界面的形貌。

**讨论与结论**

该论文提出了一种基于n型掺杂SiC/4H-SiC同质外延结构的全新无损、全光学、穿透式三维拉曼成像方法。室温分析确定了外延层光学厚度d×n₂=(8.32±0.26) μm，截面SEM验证为(7.2±0.1) μm，两者偏差约14%。研究人员将偏差归因于折射率仅在样品表面测定，但仍肯定了该非侵入性应用方法论的实际潜力。研究成功展示了样品表面、衬底-外延界面及外延层厚度的三维投影，重建了埋层生长相关缺陷的几何结构，揭示了表面形貌与隐藏界面之间的相互关系。4H-SiC同质外延结构中外延层和衬底共享相同晶体结构，难以通过常规成像方法区分，但自由载流子浓度差异导致的声子-等离激元耦合条件差异，使得通过光谱对比实现界面的间接定位成为可能。高温研究表明LO和LOPC峰位因晶格膨胀和载流子相关效应偏移约20–30 cm^?1，而基于强度的深度扫描受加热台光学路径温度依赖性变化影响，产生外延层厚度的表观收缩，经适当校正后，在873 K下仍能实现埋层界面的断层重建。该方法可直接获取与晶体外延生长质量、界面平整度、局部厚度变化和缺陷传播相关的信息，这些因素影响宽禁带功率器件的击穿电压、电场分布、漏电流和长期可靠性。在高达873 K温度下进行亚表面成像的能力将其应用扩展到超越常规室温检测技术，可支持加速寿命测试和恶劣环境运行条件下的表征。该方法可支持SiC、GaN、Ga₂O₃和金刚石器件结构的工艺优化、在线质量控制、失效分析和后应力评估，无需解理、抛光或截面电子显微镜分析。未来温度依赖性折射率校正和自动化热路径校准的实现，有望将该方法转化为下一代宽禁带电子器件技术开发与可靠性认证中埋层界面快速筛选的工具。