《Environmental Pollution》：Topographic Modulation of High-Temperature Ozone Suppression: Core-Periphery Threshold Structure in the Sichuan Basin
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•高温臭氧抑制现象在四川盆地范围内广泛存在。•盆地内部城市在更高温度下抑制臭氧，但下降速度更快。•边界层增长、云层和地形驱动的传输共同塑造了臭氧的响应。引言对流层臭氧（O3）是一种主要的二次空气污染物，也是重要的短寿命气候强迫因子，对人体健康、农业产量和生态系统功能构成威胁（
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高温臭氧抑制现象在四川盆地范围内广泛存在。
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盆地内部城市在更高温度下抑制臭氧，但下降速度更快。
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边界层增长、云层和地形驱动的传输共同塑造了臭氧的响应。
引言
对流层臭氧（O3）是一种主要的二次空气污染物，也是重要的短寿命气候强迫因子，对人体健康、农业产量和生态系统功能构成威胁（Monks等，2015年）。高浓度O3暴露与呼吸系统和心血管疾病相关（Murray等，2020年），并会导致陆地净初级生产力下降（Long等，2024年）。温度与O3之间的关系传统上通过"气候惩罚"框架进行解读（Wu等，2008年），该框架认为气温升高通过加速光化学反应速率（Archibald等，2020年）、增加生物源挥发性有机物（BVOC）排放（Weber等，2022年）以及增强大气停滞（Fang等，2026年）来促进O3的形成。大量研究报告了城市和区域环境中O3与温度的正相关关系，包括在热浪条件下（Shen等，2016年；Xing等，2026年）。然而，来自北美、东亚和东亚地区的观测表明，O3对温度的响应并非始终呈单调变化（Steiner等，2010年；Ning等，2022年；Liu，2023年）。当温度超过临界阈值后，O3浓度可能会趋于平台期或下降，这被称为高温抑制（HTS）（Steiner等，2010年）。
以往的研究提出了几种机制来解释HTS。极端温度（通常为38-42°C）可能通过热胁迫和酶抑制限制BVOC排放，减少光化学前体物的可用性（Steiner等，2010年；Ning等，2022年；Liu，2023年）。高温还可使过氧乙酰硝酸（PAN）等活性氮库不稳定，改变自由基循环和O3生产效率（Steiner等，2010年；Ning等，2022年；Liu，2023年；Ou等，2023年；Fu等，2024年）。此外，行星边界层的快速增长可能增强大气稀释效应，削弱近地表O3积累（Steiner等，2010年；Ning等，2022年；Liu，2023年）。这些发现共同表明，HTS是化学、辐射和气象过程在多个尺度上相互作用的结果。尽管已有上述进展，但仍存在两个关键的知识空白。首先，大多数HTS研究集中在单个城市或相对均质的区域，而对地形复杂环境中空间异质性关注甚少。其次，地形对HTS阈值及相关机制的修改程度仍未得到充分理解。更重要的是，HTS在深盆地系统中是否表现出系统性的空间组织，以及哪些大气过程与这种异质性相关，目前仍不清楚。
四川盆地（SCB）为回答这些问题提供了一个理想的天然实验室（Zhang等，2022年；Wang等，2024年）。四川盆地四周被青藏高原和高山山脉环绕，形成了中国地形最为封闭和气象最为停滞的地区之一。该盆地经常出现持续性的污染物积累和严重的夏季O3污染（Chen等，2021年；Shu等，2023年）。以往的研究主要将四川盆地作为一个均质的区域单元对待，强调其与中国其他城市群的差异。然而，盆地内部存在显著的地形梯度、多样的城镇化格局和复杂的气流系统，这些因素可能导致O3对极端高温的响应在空间上存在相当大的变异性（Wang等，2023年；Wang等，2024年）。
本研究利用统计分析、气象再分析和可解释机器学习技术的综合方法，探讨了四川盆地HTS的普遍性、空间异质性及其相关的大气过程。具体而言，我们的目标是：（1）识别城市尺度的HTS阈值和抑制强度；（2）刻画其在盆地内部城市和外缘城市之间的空间分布特征；以及（3）评估观测气象变量和可用空气质量指标的预测贡献在中等热和极端热之间的变化情况。通过评估地形与O3对极端高温的非线性响应之间的关系，本研究为复杂地形中O3与气象的关系提供了新的见解，并为未来气候变暖条件下制定区域差异化的空气质量管控策略提供了支持。
章节摘要
数据与方法
地表逐时空气质量观测数据（2020-2024年）来自国家环境监测中心（CNEMC），覆盖四川-重庆地区22个城市。核心HTS分析聚焦于严格位于封闭低地四川盆地内部的18个城市（图1）。将这18个城市的站点级测量值汇总为城市级平均值，以减少局部站点异常的影响，然后与ERA5再分析场进行结合。0.25°×0.25°分辨率的ERA5场
HTS广泛存在及其核心-外缘结构
HTS是四川盆地范围内普遍存在的现象，在分析的18个城市中有16个被识别出HTS现象，在研究期内乐山和德阳未检测到HTS事件。根据推导出的Tc，我们将盆地划分为内部（Tc ≥ 36°C）、中部（34°C ≤ Tc < 36°C）和外缘（Tc < 34°C）三个区域。这种划分揭示出显著的核心-外缘空间结构（其中核心指盆地内部城市，外缘指靠近盆地边缘的城市），Tc从
边界层通风与Tc的经向变化
四川盆地HTS阈值的显著空间变化表明，O3抑制不能仅由温度解释，而与大气动力学差异有关。在本研究考察的变量中，BLH与Tc表现出最强的正相关性，表明垂直混合过程与HTS的启动之间存在密切联系。观测到的经向模式在空间上与盆地位置差异和地形受限的
结论
本研究对四川盆地区域尺度上的HTS进行了评估，表明HTS并非空间均匀的现象。O3对极端高温的响应在盆地内部城市和外缘城市之间存在系统性差异。盆地内部表现出更高的抑制阈值，但在超过这些阈值后O3下降更为剧烈。这些发现揭示了HTS的启动和强度与边界层通风和区域气象差异有关
CRediT作者贡献声明
田风：可视化、验证、正式分析。龙鑫：撰写——审阅与编辑、监督、方法论、经费获取、正式分析、概念设计。田蜜：撰写——审阅与编辑、监督、经费获取、正式分析。王深化：撰写——审阅与编辑、撰写——原稿、可视化、软件、方法论、调查、正式分析。彭超：资源、调查、数据整理。陈洋：资源、调查、数据
利益冲突声明
? 作者声明他们不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。
致谢
本研究得到中国国家自然科学基金（42577260、42575169、U23A2030）的资助。
王深化|彭超|陈洋|刘畅|田风|田蜜|龙鑫
