《Journal of Exposure Science & Environmental Epidemiology》:Source apportionment of volatile organic compounds in a Philadelphia fenceline community: results from THRIVEair
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专业术语翻译(摘要部分)
背景:城市人群暴露于挥发性有机物(VOCs)与多种不良健康结局相关,包括癌症和呼吸系统疾病。研究人员在美国南费城开展了一项为期一年的VOC监测活动,以评估交通和原炼油厂旧址再开发对当地空气质量的影响。苯(benzene)是该社区最受关
专业术语翻译(摘要部分)
背景:城市人群暴露于挥发性有机物(VOCs)与多种不良健康结局相关,包括癌症和呼吸系统疾病。研究人员在美国南费城开展了一项为期一年的VOC监测活动,以评估交通和原炼油厂旧址再开发对当地空气质量的影响。苯(benzene)是该社区最受关注的主要污染物,但研究人员同时测定了更广泛的VOC组分以实现来源解析,即本文所呈现的内容。
方法:研究人员与费城本地环境正义组织Philly Thrive合作,共同设计了社区响应式监测方案,并于2023年7月至2024年6月期间,在20个监测点位使用被动热脱附管采集了38种VOCs的一周集成样品。研究人员按土地利用类型和交通密度汇总了VOC浓度,并利用甲苯:苯(T/B)比值和(间,对)-二甲苯:乙苯(X/E)比值识别潜在来源,同时采用正矩阵因子分解(PMF)方法对VOC来源进行解析。
结果:工业区与非工业区、高交通密度区与低交通密度区相比,VOC浓度总体偏高。社区最关注的苯(benzene)总体处于较低浓度水平(中位数1.21 μg/m3;范围:0.31–9.05 μg/m3),而(间,对)-二甲苯((m,p)-xylenes)在工业区成为值得关注的污染物。工业区和高交通密度点位的T/B和X/E比值较高,提示存在新鲜的(光化学老化程度较低的)苯系衍生物排放。PMF识别出五个VOC来源:(1)机动车尾气,(2)汽油蒸发,(3)工业溶剂,(4)背景污染,以及(5)疑似汽车维修的混合工业源。
意义:通过社区响应式研究设计,研究人员对费城一个污染负担较重的区域进行了环境VOC表征。来源解析确认交通是VOC的主要来源,并识别出原炼油厂旧址是汽油和石油蒸发排放的来源之一,工业溶剂使用是另一额外贡献源。
影响:THRIVEair是一项空间饱和的社区响应式挥发性有机物(VOC)监测活动,开展于南费城一个工业化城区内原炼油厂旧址的退役和再开发期间。基于38种VOCs的数据,研究人员识别出五个主要VOC来源:(1)机动车尾气,(2)汽油蒸发,(3)工业溶剂,(4)背景污染,以及(5)疑似汽车维修的混合工业源。该研究以该资源匮乏城市社区此前未曾达到的空间和时间尺度,记录了快速工业土地利用变化对空气质量的影响。
论文解读
一、研究背景与问题
城市人口暴露于多种来源的挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs),包括本地化石燃料燃烧、工业源以及来自其他城市区域的长距离传输。VOCs既可作为致癌物也可作为非致癌物影响健康,与多种不良健康结局相关。苯(benzene)是已知致癌物,而甲苯(toluene)、乙苯(ethylbenzene)和(间,对)-二甲苯((m,p)-xylenes)等苯系衍生物(BTEX)与呼吸系统和免疫相关疾病(包括哮喘)存在关联。在美国,多种VOCs被列为有害空气污染物,环保署(EPA)依据《清洁空气法》对点源排放进行监管,但尚未设定基于健康的VOCs环境暴露限值。
在毗邻工业区的城市社区(即“围栏社区”,fenceline communities)中,空气污染整体上与哮喘、部分癌症以及心理健康和生活质量担忧相关。围栏社区的VOCs浓度往往偏高,且居民更可能面临经济负担且多为有色人种,凸显了环境正义问题。费城是宾夕法尼亚州最大城市,其Schuylkill河沿岸约1300英亩土地曾承载石油储存和炼油作业长达150余年,而城市在其周围发展,由于歧视性住房政策形成了以黑人和低收入居民为主的围栏社区。
尽管社区数十年来持续呼吁对炼油厂周边进行环境监测,但除2013–2015年间一项发现炼油厂周边BTEX浓度升高的监测活动外,社区空气质量在很大程度上仍未得到表征。2019年6月,一场灾难性爆炸导致当时由Philadelphia Energy Solutions(PES)运营的炼油厂停产并宣告破产。依据EPA 2015年《石油炼油厂部门规则》进行的炼油厂周界苯监测显示,PES炼油厂在2019年、2020年乃至爆炸后两年的2021年,均为美国所有炼油厂中苯排放量最高的两家之一。PES的苯排放从2018年起持续超过EPA设定的9 μg/m3移动年均行动水平,直至2022年初周界监测终止。
如今,占费城土地面积2%的该场地正在退役并再开发为物流仓储中心。尽管炼油作业已停止,社区成员仍对炼油厂退役和再开发期间的无组织有毒空气排放表示担忧。为回应这一关切,研究人员与Philly Thrive合作完成了为期一年的VOC监测活动。通过社区参与式研究设计流程,研究团队确定了20个空气监测点位,并共同创建和传播了阶段性发现。社区成员将苯、铅和交通相关空气污染物确定为主要关切污染物,将炼油厂再开发和交通确定为主要关切来源。
二、研究内容与主要结论
本研究利用全部38种VOCs的信息,对南费和西南费城这一正在经历土地利用变化的工业化城区进行来源表征和贡献量化。研究采用经过验证的被动采样方法,结合社区响应式空间饱和策略,运用因子分析方法在大型炼油厂逐步退出运营期间量化并比较多个来源的贡献。研究确认交通是VOC的主要来源,识别出原炼油厂旧址是汽油和石油蒸发排放的来源,并发现工业溶剂使用是额外贡献源,同时记录了快速工业土地利用变化对空气质量的影响。
三、主要关键技术方法
研究人员采用社区参与式研究方法与Philly Thrive共同设计监测网络,在20个点位使用Markes Tenax被动热脱附管(TDTs)采集一周集成样品,其中9个全年点位连续采样、11个轮转点位在夏季和冬季各采样两周。样品采用热脱附-气相色谱-质谱联用(TD-GC-MS)分析,遵循EPA方法325B。来源识别采用甲苯:苯(T/B)比值和(间,对)-二甲苯:乙苯(X/E)比值,来源解析采用EPA PMF 5.0软件进行正矩阵因子分解(PMF),并以主成分分析(PCA)作为敏感性分析验证结果稳健性。所有数据和分析代码公开于GitHub。
四、研究结果
汇总统计:38种VOCs中大多数可高频检测且配对样品间可靠性高。研究排除了检出率低、可靠性差或两者兼有的化合物后,保留26种化合物进行进一步分析。VOCs之间普遍强相关,氯代化合物与其他VOCs的相关性较弱,提示其来源不同。
空间和时间变化:BTEX浓度呈现冬季高于夏季的季节趋势。部分化合物(四种烷基苯、癸烷、十一烷、3-甲基庚烷、2,3,4-三甲基戊烷和甲基环己烷)无显著季节差异。点位4(28th & Passyunk)几乎所有VOC浓度均高于中位数,点位3(61st & Passyunk)和点位9(26th & Harntranft)同样偏高,这三个点位均位于靠近原炼油厂的高交通密度工业区。背景点位1(Bartram's Garden)所有VOC浓度均低于中位数。
土地利用影响:全年点位中,100 m缓冲区内工业用地占比≥20%的“工业点位”几乎所有化合物浓度均高于非工业点位。按交通密度比较时,大多数VOC在高交通密度区域升高,异戊二烯(isoprene,与生物源排放一致)和非芳香族氯代化合物除外。
BTEX比值:工业点位的T/B比值高于非工业点位;工业点位中,低交通密度点位的T/B比值更高。中位T/B比值范围为高交通非工业点位的1.62至低交通工业点位的1.93,总体中位数为1.75。点位3和点位6的T/B比值高于其他点位,这两个点位附近有多家汽车车身修理店。X/E比值在工业点位高于非工业点位,点位4的中位X/E比值(7.56)持续高于其他点位。2023年10月25日至11月8日的三周内,点位4出现极低的T/B(接近零)和X/E(接近2)比值,源于该时段苯和乙苯浓度升高,而附近点位未呈现相同模式,提示高度局地化的苯和乙苯排放事件。
来源解析:PMF识别出五个VOC来源。机动车尾气因子(占总VOC质量36%)由BTEX、己烷和庚烷表征,顺-2-戊烯为不完全燃烧指示物。汽油蒸发因子(占27%)由甲基环己烷、支链烷烃和2,3,4-三甲基戊烷表征,空间变异最大(0%至44%),在毗邻原炼油厂的点位贡献最高,沿炼油厂下风向断面随距离增加贡献递减。工业溶剂因子(占14%)由1,2,3-三甲基苯、癸烷和十一烷表征。背景污染因子(占12%)由四氯化碳和CFC-11表征,空间变异小,提示长距离传输。混合工业因子(占11%)由异己烷和四氯乙烯表征,结合研究区域高密度的汽车修理店,提示可能为汽车维修排放源。
敏感性分析:仅限夏季和仅限冬季的PMF分析结果与全年分析基本一致,但均选择了四因子解,背景污染和混合工业因子合并为一个因子。仅限全年点位的分析结果与主分析几乎相同。PCA确认交通是重要贡献源(组分1解释64%方差),识别出汽油蒸发组分(组分2,12%)和背景污染组分(组分3),工业溶剂与混合工业源在组分4中符号相反,提示这两个来源在空间或时间上反相关。
五、讨论与结论
讨论:本研究中苯浓度(中位数1.21 μg/m3)与欧美城市此前发表浓度一致,且低于2013–2015年炼油厂运营期间在同一区域测得的浓度,但甲苯、乙苯和(间,对)-二甲苯浓度与炼油厂运营期间相近,提示区域内存在其他突出来源。研究测得的(间,对)-二甲苯平均浓度(4.6 μg/m3)远高于其他北美城市研究,与阿根廷La Plata和韩国蔚山等大型城市的混合用途和工业点位更为接近,这可能与研究区域高密度的汽车车身修理店有关。BTEX比值在本研究中作为来源标识的判别力有限。三个高浓度点位(点位4、3、9)均毗邻原炼油厂、位于重型柴油卡车通行主干道旁且紧邻活跃工业区。点位4的浓度持续且在某些情况下显著高于所有其他点位,结合BTEX比值的时间模式,提示炼油厂退役和建设活动对空气质量产生了高度局地化的影响。季节模式方面,冬季BTEX浓度较高与先前研究一致,而工业溶剂和汽油蒸发因子相关化合物无显著季节差异,与其局地点源特征一致。来源解析确认交通是主要VOC来源,汽油蒸发因子在毗邻原炼油厂的点位贡献最高,工业溶剂使用为额外贡献源。
结论:THRIVEair研究通过社区响应式研究设计,在费城一个污染负担较重的区域完成了为期一年的VOC表征。来源解析确认交通是VOC的主要来源,并识别出原炼油厂旧址是汽油和石油蒸发排放的来源,工业溶剂使用是另一贡献源。该研究以该社区此前未有的空间和时间分辨率,记录了快速工业土地利用变化对空气质量的影响。