Eagle Ford页岩区非常规油气开发挥发性有机化合物排放的季节性变化与二次有机气溶胶生成

《Atmospheric Environment》：Seasonal Variation in Volatile Organic Compound Emissions and Secondary Organic Aerosol Formation from Unconventional Oil and Gas Development in the Eagle Ford Shale

　　

研究人员于2023年春季和秋季，在一个非常规油气开发（UOGD）区域测量了挥发性有机化合物（VOCs）、氮氧化物（NO_x）、臭氧（O₃）和颗粒物（PM）。观测到在UOGD排放VOCs后，PM浓度升高。污染物浓度取决于风速/风向和太阳辐照度。UOGD排放的输送及其大气转化过程影响空气质量。

非常规油气开发（Unconventional Oil and Gas Development, UOGD）自2000年代中期页岩气革命以来在美国迅速扩张，水平钻井和水力压裂技术使得大量难以开采的页岩油气得以开发。UOGD排放的空气污染物种类复杂、时空变异性强，其大气命运包括输送和氧化形成二次污染物。已有研究将UOGD排放与哮喘、呼吸和心血管疾病及不良出生结局等健康风险相关联。但由于作业方式因页岩区而异、井密度和钻井活动频繁，UOGD对空气质量的影响仍难以量化。因此，需要在实际区域开展精细测量，以理解其排放特征和二次污染物生成潜力。本研究选择位于得克萨斯州中南部Eagle Ford页岩区中心的Karnes City，该地北侧为油井、南侧为干气井，且处于圣安东尼奥和奥斯汀的上风向，其排放可能影响这些大城市。研究目的是通过2023年春季和秋季两个外场观测，表征UOGD排放的季节性变化及其对二次有机气溶胶（Secondary Organic Aerosol, SOA）形成的影响。

研究人员于2023年春季（3月30日至5月14日，6.5周）和秋季（10月20日至11月16日，4周）在TCEQ的CAMS 1070站点进行了固定观测，测量了包括挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds, VOCs）、氮氧化物（NO_x）、臭氧（O₃）、颗粒物（PM）在内的多种污染物。结果表明，春季PM₁平均浓度（6.7 μg m^-3）为秋季（3.4 μg m^-3）的两倍，而秋季一次UOGD排放物（烷烃和BTEX）浓度更高；污染物浓度受到风速/风向和太阳辐照度的显著影响；烷烃浓度升高先于部分PM升高，表明UOGD排放的VOCs经氧化可促进PM生成。此外，秋季北/东北风时非难熔亚微米颗粒物（NR-PM₁）浓度平均高15%，且观测到大量C>10的气相烃类和活性Cl₂，显示出该区域SOA形成的高潜力。这些发现说明，UOGD排放及其大气转化过程不仅影响当地空气质量，也可能对下风向城市如奥斯汀和圣安东尼奥造成影响，对空气质量模型和监管政策具有重要启示。

关键技术方法包括：在Karnes City的TCEQ连续环境监测站（CAMS 1070）进行固定站观测；自动气相色谱仪（Auto-GC）测量非甲烷有机化合物；Vocus 2R质子转移反应飞行时间质谱仪进行非靶向VOCs实时分析；碘化物模式化学电离质谱仪（I^--CIMS）测量Cl₂；气溶胶化学监测仪（ACSM）测量NR-PM1

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