《Atmospheric Research》：Physics-based aerosol source apportionment at the site of Lecce (Italy)
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尽管已取得可量化的进展，空气污染仍然是欧洲重大的公共卫生关切，大气颗粒物（PM）和氮氧化物（NOx）每年与超过25万例过早死亡相关。在各类空气污染物中，大气颗粒物因其充分记载的不利健康效应及其复杂的来源而占据核心地位。根据《2025年
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尽管已取得可量化的进展，空气污染仍然是欧洲重大的公共卫生关切，大气颗粒物（PM）和氮氧化物（NOx）每年与超过25万例过早死亡相关。在各类空气污染物中，大气颗粒物因其充分记载的不利健康效应及其复杂的来源而占据核心地位。根据《2025年零污染监测与展望》报告，2022年仍有超过80%的欧洲公民暴露于高于世界卫生组织（WHO）指南限值的PM2.5和PM10浓度之下。颗粒物由粒径和化学成分范围广泛的粒子构成，亦称为大气气溶胶，其来源既包括一次排放，也涉及二次生成过程。因此，有效的减缓策略需要识别并量化导致观测浓度和人群暴露的气溶胶排放源。为此，研究人员长期开发和运用源解析（SA）技术，旨在发现和表征导致空气质量恶化的人类活动和人为源。
传统上，源解析依赖应用于颗粒物离线化学 speciation 的受体模型。相比之下，气溶胶物理属性的源解析较少见，最初采用主成分分析（PCA）等统计技术，随后正矩阵因子分解（PMF）开始应用于气溶胶物理性质。测量气溶胶物理性质较基于滤膜的化学表征具有多项优势：物理数据可高时间分辨率（分钟量级）采集，实现高度时间分辨的分析，观测所需耗材更少，且更具时间成本效益。虽然在线化学 speciation 仪器（如气溶胶化学 speciation 监测仪（ACSM）和 Xact 环境金属监测仪）可用，但其相对精密且未广泛应用于常规监测。在此背景下，一种新型PM10源解析方法RASPBERRY（基于物理实验数据和多元因子分析的实时气溶胶源解析）已被提出并成功应用于意大利西北部阿尔卑斯山区一城市背景站点。通过结合光学粒子计数器（OPC）的粒径分布与黑碳仪的光谱分辨吸收测量，RASPBERRY识别出包括交通、生物质燃烧、二次气溶胶模态、沙漠尘埃和局地尘埃再悬浮在内的六个主要PM10来源因子，与基于滤膜的化学源解析技术显示出高度一致性。近期，EC H2020 RI-URBANS项目推荐了基于超细粒子浓度和黑碳测量的源解析方法。然而，数项近期流行病学研究记载，短期暴露于粗颗粒物（PM2.5-10）与不良健康结局独立相关，支持粗颗粒物部分也对人类健康产生负面影响的日益增多的证据。在欧盟大部分地区，海盐和/或矿物粉尘等粗粒子也可能主导气溶胶体积（即质量）浓度，因此在评估PM10来源时需要仔细考量。莱切（Lecce）站点位于意大利领土东南缘的半岛区域，处于亚平宁半岛南端，是地中海盆地的重要站点，为研究不仅局地城市大气条件，而且塑造该地区和地中海海岸空气质量的更广泛的海洋影响动力学和沙漠尘埃输送事件提供了独特观测点（每年约60-70天尘埃输送事件）。2017年在莱切站点开展的基于化学的源解析识别出贡献于PM2.5和PM10的七个主要排放因子。然而，这些基于化学的研究依赖于离线实验室分析、大量材料消耗和每日PM2.5与PM10采样，这限制了其时间分辨率和实时适用性。基于物理的PMF依赖于连续测量的气溶胶物理性质，最常以粒径分布（PNSD）或光吸收系数作为输入变量。该方法的源识别基于特征粒径特征和光学性质，而非化学指纹。这种方法继承了底层测量的高时间分辨率（通常为数分钟或小时），能够解析成核爆发等短时事件，并刻画受人类活动和边界层动力学影响的交通等来源的日循环特征。两种方法因此互补：基于化学的PMF提供锚定于成熟化学示踪物的稳健源谱，而基于物理的PMF提供滤膜方法无法获取的时间分辨源动力学。用于评估莱切气溶胶来源的粒径分辨数据在近期一项基于扫描迁移率粒子粒度仪（SMPS）的泛欧多城市超细粒子浓度源解析研究中被使用。本研究通过将SMPS与光学粒子计数器（OPC）结合，扩展了可及的粒径范围，从超细模态直至粗模态，从而在细粒子和超细粒子部分之外实现了粗模态来源的表征。虽然基于粒径分布（PNSD）的源解析在文献中是成熟技术，本研究的主要方法学新颖性在于通过SMPS-OPC组合将粒径范围扩展至10 μm，并结合光吸收数据，使得能够同时表征海盐和矿物粉尘等SMPS单独分析无法企及的粗模态来源，并代表了在莱切站点开展的首次宽粒径范围物理源解析。所研究数据集的时间窗口根据数据可用性以及与2017年Giannossa等人（2022）进行的化学源解析的部分重叠确定。
**论文解读文章：**
大气颗粒物（Particulate Matter, PM）污染是欧洲面临的重大公共卫生挑战，据《2025年零污染监测与展望》报告，2022年仍有超过80%的欧洲公民暴露于高于世界卫生组织指南限值的PM2.5和PM10浓度。颗粒物来源复杂，涵盖一次排放和二次生成过程，有效的减缓策略需要精确识别和量化各排放源的贡献。传统源解析（Source Apportionment, SA）技术主要基于离线滤膜采样和实验室化学分析，虽能提供锚定于化学示踪物的稳健源谱，但受限于24小时采样周期，无法捕捉短时事件和源的昼夜变化动态。近年来，基于物理性质的源解析方法因其高时间分辨率（分钟至小时级）、低耗材消耗和实时适用性而逐渐受到关注。莱切（Lecce）站位于意大利半岛东南端，是地中海盆地的战略观测点，每年经历约60-70天撒哈拉尘埃输送事件，同时受海盐、局地和区域交通排放、生物质燃烧等多元来源影响。此前在该站点开展的基于化学的源解析（如Giannossa等人2022年研究，简称G22）识别出七个排放因子，但受限于每日采样频率，无法揭示源的日循环特征。本研究旨在通过结合扫描迁移率粒子粒度仪（Scanning Mobility Particle Sizer, SMPS）与光学粒子计数器（Optical Particle Counter, OPC）的宽粒径范围（0.01–7.5 μm）粒径分布数据，辅以单波长光吸收系数转化的等效黑碳（equivalent Black Carbon, eBC）浓度和氮氧化物（NOx）浓度，在莱切站点开展首次宽粒径范围物理属性源解析，并评估该方法与化学源解析结果的互补性和一致性。
研究人员使用2016-2017年间在莱切大学园区环境-气候观测站（ECO，世界气象组织全球大气观测网（GAW）区域站和欧洲气溶胶云与痕量气体研究基础设施（ACTRIS）站点）采集的逐小时数据，包括SMPS测量的0.010–0.800 μm粒径分布、OPC测量的0.28–10 μm粒径分布、多角度吸收光度计（MAAP）在637 nm波长测量的气溶胶吸收系数换算的eBC浓度，以及化学发光法测量的NO和NO2浓度。研究采用美国环保署的EPA PMF 5.0软件进行正矩阵因子分解（Positive Matrix Factorization, PMF）分析，并同时开展标准PMF和色散归一化PMF（Dispersion-Normalised PMF, DN-PMF）以考量大气动力学混合和稀释效应对源解析结果的影响。研究通过试错法确定各粒径通道和辅助物种的不确定度（C3参数），系统评估了5至10个因子数的候选解，以残差分析、Q/Qexp值、自举（Bootstrap, BS）法映射稳定性（20/20成功）和因子物理可解释性为标准确定最优因子数。此外，研究人员还将粒径数据分别以数浓度和体积浓度形式输入PMF，以更好地捕捉不同来源在粒径谱上的差异行为。在源因子识别过程中，综合运用了因子粒径分布特征、伴随污染物（eBC、NOx）贡献、昼夜/周/月变化规律、风极坐标图（polar plots）、与化学物种的相关性分析，以及卫星遥感、激光雷达-云高仪（ALICENET网络）和HYSPLIT后向轨迹模型等多平台数据对典型沙尘事件进行案例分析验证。
研究最终确定七因子解为最优方案。因子1为成核（Nucleation）源，贡献总粒子数浓度（PNC）约19%，但仅占体积浓度约1%，粒径峰值位于0.01-0.02 μm超细范围，其日循环呈现夏季正午光化学峰值和秋冬早晚高峰交通相关成核的混合特征，在独立识别的新粒子形成（NPF）事件日其贡献显著高于非事件日（23%对15%，p << 0.001）。因子2为新鲜交通源，贡献PNC约27%，粒径峰值约0.04 μm，具有明显的早晚高峰日循环、冬季高值和周末效应，NO和NO2贡献均超过30%。因子3为老化交通源，贡献PNC约36%和体积约19%，是PNC的首要贡献者，粒径峰值约0.08 μm，其昼夜循环较新鲜交通源略有延迟，夜间峰值更显著，eBC和NO2贡献分别为35%和30%。因子4为混合源（二次气溶胶+生物质燃烧），贡献体积约27%为所有因子中最大，粒径峰值约0.25 μm，呈现夜间活动和冬季最大值，同时具有夏季峰值，eBC贡献30%表明与燃烧过程相关。因子5为生物质燃烧源，贡献体积约14%，粒径峰值约0.5 μm，与因子4的日循环和月变化相似但无夏季峰值，指示主要为冬季来源。因子6为海盐与输送尘埃源，贡献体积约19%，粒径峰值约2 μm，无周末效应，冬季贡献最大，与2016年2月极端沙尘事件对应。因子7为局地与输送尘埃源，贡献体积约16%，粒径大于2 μm的粒子贡献显著，具有清晨6时（UTC+1）的日峰值，夏季贡献增加与干燥土壤条件下的局地尘埃再悬浮一致。标准PMF与DN-PMF结果总体差异较小，DN-PMF对超细和细模态因子的粒径峰值有向大粒径方向的适度偏移。
基于2017年4月、7月和11月共31天的数据重叠期，研究人员将物理源解析结果与G22的化学源解析进行了直接比较。老化交通物理因子与化学交通因子相关性达0.7，生物质燃烧物理因子与化学生物质燃烧因子相关性亦为0.7，前者与元素碳（EC）（r=0.8）和有机碳（OC）（r=0.7）高度相关，后者与EC（r=0.6）、OC（r=0.8）、钾（K）（r=0.6）和硝酸根（NO3-）（r=0.4）相关。海盐与输送尘埃因子与钠（Na）（r=0.5）、镁（Mg）（r=0.5）和氯（Cl）（r=0.4）相关，局地与输送尘埃因子与钕（Nd）（r=0.6）、镝（Dy）（r=0.5）和铝（Al）（r=0.5）相关。在PM10体积贡献方面，物理源解析中交通相关因子合计（3%+17%）与化学源解析中交通源（19%）比例相近，混合（二次+生物质燃烧）因子（29%+9%）与化学的二次和生物质燃烧源合计（10%+15%+19%）基本一致，尘埃和海盐相关因子（20%+21%）与化学的海盐、地壳和碳酸盐源合计（14%+16%+8%）相当。然而，物理方法在区分化学组成不同但粒径相似的来源（如二次气溶胶与生物质燃烧、海盐与矿物粉尘）方面存在局限。通过独立NPF事件分类和案例研究验证，成核因子成功捕获了Dinoi等人（2023）目视识别的87%的NPF事件日，2016年2月29日沙尘事件的综合分析进一步印证了粗模态因子对撒哈拉粉尘输送事件的响应能力。
讨论部分指出，物理源解析的固有优势在于其小时分辨率能够揭示源的昼夜循环和短时事件动态，这是每日滤膜采样化学分析无法实现的。本研究中混合因子的形成主要归因于单波长光吸收数据在区分化学性质不同但粒径相似的物种方面的不足，这与莱切站点数据的季节覆盖缺口（8-10月数据缺失）共同限制了二次硫酸盐与生物质燃烧来源的进一步分离。与Garcia-Marlès等人（2024）基于SMPS（<800 nm）的超细粒子源解析相比，本研究因粒径范围扩展至粗模态，能够解析海盐和矿物粉尘等粗粒子来源，但因气相示踪物（SO2、O3）的缺失而未能将二次源细分为冬季区域因子和夏季区域因子。研究结论表明，基于物理属性的PMF源解析在莱切站点成功解析了七个具有明确物理意义的来源因子，粒子数浓度由成核（19%）和交通相关源（新鲜交通27% + 老化交通36%）主导，而体积浓度则由二次气溶胶与生物质燃烧混合源（27%）、海盐与输送尘埃（20%）、老化交通（19%）和生物质燃烧（14%）共同贡献。该研究首次在莱切站点实现了从超细到粗模态的全粒径范围物理源解析，验证了SMPS-OPC组合结合吸收测量在实际监测中的可行性和成本效益，为气溶胶来源的实时监测提供了不依赖离线化学分析的有效途径。未来研究将通过引入多光谱吸收测量改进化学性质相似但光学特性不同来源的区分能力，并延长连续观测时间以增强源因子识别的稳健性和季节代表性。
