基于电子鼻与可解释人工智能回归模型的动态冷链条件下真空包装牛肉质量监测与预测

《Food Control》：Quality Monitoring and Prediction of Vacuum-Packed Beef under Dynamic Cold Chain Conditions Using an Electronic Nose and Explainable AI-Based Regression Models

　　

• 在恒定和动态冷链条件下对真空包装牛肉中的VOCs进行了特征分析。• 温度波动加速了牛肉质量指标的恶化。• 通过PCA和K-means聚类对香味的变化及其与质量的关系进行了表征。• AdaBoost和梯度提升在VBN和微生物生长的预测中表现最佳。• SHAP识别了对基于AI的回归模型预测有贡献的关键VOC特征。引言牛肉因其高营养价值和理想的感官特性而在全球范围内被广泛消费。它是优质蛋白质、维生素和矿物质的重要来源，通常含有适量的饱和脂肪酸（SFA）和相对较低的多不饱和脂肪酸（PUFA）（Jiménez-Colmenero等，2001；Pérez-Palacios等，2019）。然而，牛肉极易腐坏，在分销和储存过程中，其理化、微生物和感官特性会迅速恶化，尤其是在冷链中断的情况下（Luzardo等，2024；Wang等，2020）。温度波动会加速与肉类腐坏相关的微生物生长和生化反应（Borch & Agerhem，1992；EFSA生物危害小组（BIOHAZ），2016；Leisner等，1995）。在真空包装牛肉中，随着肉从新鲜状态向腐败状态发展，总活菌数（TVC）的增加与pH值、汁液损失和总挥发性基本氮（TVB-N）的变化相关（Holman等，2021）。微生物增殖、脂质和蛋白质氧化以及生物胺的积累也有助于在冷藏储存期间产生令人不快的异味（Kuang等，2025）。{引用}因此，在整个牛肉供应链中维持适当的温度对于保持产品质量和安全至关重要。已提出多种冷链管理策略，包括冷藏和冷冻储存相结合、主动包装、无线温度传感器、射频识别以及基于软件的冷链数据库（CCD）（Nastasijevi?等，2017；Alfian等，2020；Rai等，2021）。尽管这些技术可以记录环境和物流条件，但仅凭温度记录可能无法完全反映产品的实际理化和微生物状态。因此，需要快速无损的分析方法来直接检测牛肉质量的变化，以补充传统的冷链监测系统。电子鼻技术作为一种快速评估肉类新鲜度和腐败程度的有前景的方法已经出现。电子鼻通过传感器阵列或气相色谱检测与模式识别方法相结合，检测挥发性化合物的整体模式或"指纹"。金属氧化物半导体传感器阵列已被应用于监测牛肉质量、新鲜度、保质期、加工条件和真实性（Ghasemi-Varnamkhasti等，2009；Chen等，2019）。例如，Papadopoulou等（2013）证明，便携式电子鼻结合支持向量机分析可以评估在不同温度下储存的牛肉的感官和微生物质量。最近，气相色谱-质谱联用（GC-MS）结合固相微萃取和基于气相色谱的电子鼻系统已被用于表征挥发性有机化合物（VOCs）并根据质量状态或地理来源区分牛肉样本（Bayinbate等，2025；Jia等，2024）。这些方法特别相关，因为遗传、饮食、生产系统和饲喂管理的差异会影响牛肉的生化组成、感官特性和VOCs谱（Baik等，2023）。电子鼻产生的多维信号需要适当的多变量统计和机器学习方法进行有效解读。无监督方法，如主成分分析（PCA）和K-means聚类，可以降维、识别模式，并根据挥发性物质和质量特征谱的相似性对样本进行分组。然后，有监督的机器学习方法可以将牛肉分类到预定义的质量类别中，或者定量预测微生物和理化质量指标。早期应用主要集中在区分新鲜肉和腐败肉。例如，研究人员已使用电子鼻数据对陈腐牛肉进行分类，区分牛肉部位，并评估在非受控环境条件下的牛肉质量（Wijaya等，2018；Feyzioglu & Taspinar，2023；Jia等，2024）。后续研究逐渐将电子鼻的应用从分类分类扩展到定量质量预测。Estelles-Lopez等（2017）比较了多种回归算法，使用电子鼻、GC-MS、光谱和多光谱成像数据来预测肉类腐败微生物。类似地，集成的电子鼻框架使用支持向量机、K近邻和神经网络进行牛肉质量分类和微生物种群预测（Pulluri & Kumar，2022；Wijaya等，2021）。回归模型，包括偏最小二乘回归、弹性网络、支持向量回归和随机森林回归，也已被应用于根据高光谱数据预测肉质指标（Feng等，2024）。总之，这些研究表明了机器学习将复杂的仪器信号转化为肉质客观评估的潜力。基于电子鼻的机器学习在牛肉质量监测中的实际应用仍面临一些局限性。尽管电子传感和机器学习已成功应用于不同的食品产品，包括姜粉（Jahanbakhshi等，2027），但分析目标、腐坏机制和挥发性谱是产品特定的。因此，其他食品基质获得的研究结果不能直接转移到牛肉上。先前的研究主要使用电子鼻信号将牛肉样本分配到预定义的新鲜度或腐败类别中（Wijaya等，2018；Feyzioglu & Taspinar，2023；Jia等，2024）。虽然一些研究预测了单个微生物种群（Estelles-Lopez等，2017；Pulluri & Kumar，2022；Wijaya等，2022），但相对较少的研究关注同时预测多个理化和微生物质量指标。此外，大多数模型是在受控或固定温度储存条件下使用数据开发和评估的，包括分别在多个恒定温度下维持的样本（Damdam等，2023；Papadopoulou等，2013）。它们在更接近实际冷链分销的波动温度曲线下的预测可靠性需要进一步研究。另一个局限性是，许多高性能机器学习模型作为"黑箱"运行，提供的关于单个VOCs或传感器响应如何影响其预测的信息有限。这种缺乏透明度会限制潜在腐败标志物的识别，并降低对基于模型的决策的信心。可解释人工智能（XAI）方法，如Shapley加法解释（SHAP），可以通过量化每个输入特征对模型输出的贡献来弥补这一局限性，从而提高模型的解读性和透明度（Salih等，2025）。因此，将定量质量预测、波动温度条件下的独立验证和基于XAI的解读相结合，可能为冷链中的智能牛肉质量监测提供更现实和信息更丰富的框架。本研究的创新之处在于将电子鼻VOCs特征分析、基于回归的机器学习、波动温度条件下的外部验证和XAI整合到一个牛肉质量监测框架中。与主要将牛肉分配为离散新鲜度类别的研究不同，所提出的框架定量预测各个理化和微生物质量指标。此外，回归模型使用恒定温度数据开发，然后使用独立的波动温度曲线进行评估，为它们在现实冷链条件下的可转移性提供了更严格的评估。然后应用XAI来识别对每个预测贡献最大的VOCs，并解释其影响的方向和大小。因此，本研究旨在表征在恒定和波动温度条件下储存期间牛肉整体质量和VOCs谱的变化，比较包括自适应提升、梯度提升、K近邻、神经网络、随机森林回归和支持向量回归在内的回归算法在预测牛肉质量指标方面的表现，并应用XAI识别和解读对预测有贡献的关键VOCs。章节摘要准备与样品处理从美国安格斯牛肩肉原切部位获得的鲜切韩牛平铁牛排由韩国一家牛排套餐公司提供。牛肉被分割成约250克的样品，厚度约为1.5–2.0厘米，并用聚乙烯（PE）膜袋真空包装。实验开始时的大致屠宰后时间为48–72小时。真空包装牛肉被运至韩国食品研究院，并在指定的实验条件下储存直至进一步分析。理化和微生物生长分析pH和滴定酸度（TA）的结果显示，储存期间的变化呈互补关系（表1）。牛肉pH通常下降，且随着储存温度升高，这种下降发生得越早。pH的降低伴随着TA的增加，这与通过微生物碳水化合物代谢和其他死后生化反应积累有机酸有关（Manalo & Gabriel，2020；Hwang等，2022）。在真空包装下，乳酸菌可能成为重要的[菌群]。结论本研究证明，在恒定温度和波动温度条件下储存的牛肉质量变化存在显著差异。在波动温度下储存的样本具有较低的pH和a*值，但仍具有比恒定温度储存的样本更高的滴定酸度（TA）和总色差（ΔE），表明动态温度条件加速了质量恶化。共鉴定出25种挥发性有机化合物（VOCs），包括[CRediT作者贡献声明]Ji-Young Kim：撰写–审阅与编辑、监督、项目管理、概念化。Hoon Kim：资源、数据管理。Seung-Hyun Lee：撰写–审阅与编辑、验证、概念化。Andri Jaya Laksana：撰写–原稿、可视化、方法论、形式分析。Jong-Hoon Kim：软件、资源、调查未引用的参考文献EFSA生物危害小组，2016；Husson等，2006。利益冲突声明作者声明不存在利益冲突。伦理审批本研究不涉及人类或动物受试者。数据可用性数据可向通讯作者索取。术语表符号定义ΔE*总色差a*红绿坐标Af准确因子b*黄蓝坐标Bf偏差因子C代价函数D稀释因子ε回归损失L*亮度MLac乳酸当量重量n实验次数NNaOHNaOH浓度R2决定系数VblankConway培养皿中无样品时的NaOH体积VNaOHNaOH体积VsampleConway培养皿中有滤液时的NaOH体积Ws[竞争利益声明]作者声明，他们不知道有任何可能影响本文报告工作的竞争性经济利益或个人关系。致谢本工作得到了韩国食品研究院（KFRI）主要研究计划（E0210901和E0210902）的支持，该计划由韩国科学技术信息通信部资助。Andri Jaya Laksana | Jong-Hoon Kim | Hoon Kim | Seung-Hyun Lee | Ji-Young Kim