《Environmental Challenges》:Methodological Gaps in BTEX Emission Studies from Household Firewood Combustion: Implications for Exposure Assessment and Indoor Air Pollution
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薪柴仍是中低收入国家(LMICs)家庭能源的主要来源,也是苯、甲苯、乙苯和二甲苯(BTEX)排放的来源之一,这些排放物加剧了室内空气污染以及有害BTEX化合物的暴露风险。尽管已有大量研究对生物质燃烧产生的BTEX排放进行了定量分析,但现有研究设计
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薪柴仍是中低收入国家(LMICs)家庭能源的主要来源,也是苯、甲苯、乙苯和二甲苯(BTEX)排放的来源之一,这些排放物加剧了室内空气污染以及有害BTEX化合物的暴露风险。尽管已有大量研究对生物质燃烧产生的BTEX排放进行了定量分析,但现有研究设计能否充分反映真实世界的家庭燃料使用实践——尤其是LMICs家庭中常见的混合树种薪柴捆使用方式——仍不明确。本范围综述(scoping review)考察了现有文献在多大程度上比较了单一树种与混合树种薪柴捆燃烧的BTEX排放差异。研究人员在ScienceDirect、Scopus、Web of Science和Google Scholar中检索了1994年至2025年间发表的研究,共有5项研究符合纳入标准。结果表明,现有研究方法侧重于单一树种燃烧,尤其是欧洲阔叶材(hardwoods),且多在高收入国家(HICs)的实验室条件下进行,未能代表LMICs的燃烧实践。苯(benzene)是全部5项研究中报告最为一致的化合物,其排放因子和浓度普遍高于其他BTEX化合物;在报告排放因子的研究中,苯的数值范围为108 mg/kg(欧洲山毛榉)至1,500 mg/kg(桦木原木),仅单一树种燃烧的差异即达13.9倍。然而,BTEX组分报告的不完整性——尤其是乙苯(ethylbenzene)的缺失——加之分析方法的高度异质性和报告指标的不一致,限制了跨研究比较。未来研究应优先开展与家庭燃料使用现实相符的情境化研究,为有针对性的清洁烹饪干预措施提供依据,促进与WHO室内空气质量(IAQ)指南的对接,并支持可持续发展目标7(SDG7)的实现。
论文主体内容总结
1. 引言
在全球可持续发展目标7(SDG 7)的承诺与推进下,传统生物质燃料(如薪柴)在中低收入国家(LMICs)中仍被广泛使用,主要因其经济性和可获得性。薪柴燃烧产生大量不完全燃烧产物(PICs),其烟雾中含有超过200种有机化合物,其中许多被归类为有害空气污染物,可降低室内空气质量(IAQ)并导致不良健康后果。在芳香族挥发性有机化合物(VOCs)中,苯是结构最简单的化合物,也是住宅木材燃烧中含量最丰富的VOC类别。BTEX(苯、甲苯、乙苯和二甲苯)化合物来源于木材组分(纤维素、半纤维素和木质素)的热降解,其中木质素因其酚环结构而成为主要的芳香族前体物。
然而,生物质燃烧过程中VOC排放的组成和浓度高度可变,受燃料混合等多种因素影响。研究表明,将花生壳生物质与煤按不同比例混合会显著改变总VOC浓度及各VOC组分的相对比例。在家庭生物质燃烧中,多种燃料类型或树种同时燃烧的现象尤为普遍。例如,南非家庭通常使用包含多达六种树种的混合薪柴捆,埃塞俄比亚厨房中最常见的燃料是木材与牲畜粪便的混合物。然而,现有文献主要表征单一薪柴树种的芳香族VOC排放特征,对混合树种燃烧的BTEX排放研究极为有限。
国际癌症研究机构(IARC)将苯列为1类致癌物,乙苯列为2B类可能致癌物,甲苯和二甲苯列为3类(对人类致癌性尚无法分类)。薪柴燃烧直接向室内环境释放BTEX化合物,在通风不良和长时间燃烧的条件下,这些化合物可积聚并被家庭成员吸入,其中女性和儿童因烹饪相关活动而承受不成比例的高暴露风险。本范围综述旨在评估现有证据在多大程度上涵盖了混合树种薪柴燃烧这一LMICs中常见的家庭燃料使用实践,并识别BTEX排放特征研究中报告最为一致的化合物及其潜在健康风险。
2. 方法
本范围综述遵循Arksey和O'Malley(2005)提出的方法论框架,该框架包含六个阶段:确定研究问题、识别相关研究、研究筛选、数据图表化、汇总与报告结果,以及可选的专家咨询。本综述在第五阶段结束,旨在系统性地绘制和综合现有证据。此外,本综述遵循PRISMA-ScR(系统综述和荟萃分析首选报告项目扩展版)指南清单以增强透明度和报告严谨性。
2.1. 检索策略
文献检索涵盖ScienceDirect、Web of Science、Google Scholar和Scopus数据库。检索策略由五个概念模块组成:(i)BTEX和VOC术语;(ii)生物质、薪柴和木材燃料术语;(iii)燃烧相关术语;(iv)家庭、住宅和民用术语;(v)树种和木材类型术语。各模块内同义词以布尔运算符OR连接,五个模块之间以AND连接。检索时间限定为1994年至2025年,下限选择基于20世纪90年代中期开始出现住宅木材燃烧中芳香烃系统研究的背景。
2.2. 纳入和排除标准
研究预设了八项纳入和排除标准:目标化合物限定为苯、甲苯、乙苯和二甲苯;燃料类型限定为薪柴或木质生物质燃料且需注明树种名称;燃烧情境限定为家用灶具烹饪用薪柴燃烧;燃烧环境限定为家庭、住宅或居住环境及家用燃烧系统的实验室模拟;数据需包含足够的 methodological 细节以提取排放因子或VOC浓度;研究类型限定为同行评审的原创研究论文及报告定量排放因子或浓度的灰色文献;语言限定为英文且可获得全文;时间限定为1994至2025年。
2.3. 研究筛选过程和数据提取
所有标题、摘要和关键词由单一评审者MEM依据预设标准进行筛选。共从四个数据库获得583条记录,经自动和手动去重后,466条记录进入筛选,67条进入全文评估,最终纳入5项研究(均为同行评审期刊论文)。
2.4. 数据综合
研究提取并比较了关键方法和情境变量,包括地理位置、薪柴树种名称和类型、燃料组成(单一树种和/或混合树种燃烧)、燃烧设备或炉灶类型以及研究环境(实验室或现场)。同时提取了BTEX报告模式(完整或部分)和排放指标(排放因子或浓度),并对纳入研究的方法学路径进行了图表化。此外,识别了各研究中最常报告的BTEX化合物,并评估了其相关健康风险。
2.5. 纳入研究的方法学评价
对五项独立评估的研究进行了描述性质量评价,涵盖四个标准:燃烧条件报告的清晰度、重复实验的充分性、分析质量保证/质量控制(QA/QC)报告的完整性,以及研究环境反映真实家庭燃烧条件的程度。在燃烧条件报告方面,四项研究明确报告了燃烧条件,而一项研究仅提供了部分细节。分析QA/QC报告是整个证据基础中最薄弱的环节,没有一项研究获得完全"是"的评级。在环境代表性方面,没有研究在真实家庭条件下进行,所有BTEX数值均来源于受控或模拟燃烧环境。
3. 结果
3.1. 纳入研究的特征
纳入研究的分布显示2000年后对薪柴燃烧BTEX排放的研究兴趣日益增长。在5项研究中,4项(80%)评估了单一薪柴树种的排放特征,仅1项(20%)研究了混合树种燃烧情境。地理上,4项研究(80%)在高收入国家(HICs)进行,主要集中在欧洲,仅1项在南非进行,代表了唯一的LMICs情境。共调查了15个分类学上不同的薪柴树种,其中86.67%为阔叶材(硬木),13.33%为针叶材(软木),以欧洲树种为主。报告指标不一致:四项研究报告排放因子(EF),单位为mg/kg或g/kg;其余研究报告浓度,单位为μg/m3或mg/m3。分析平台是唯一被所有研究(n=5;100%)报告的字段,而定量检测限仅由2项研究(40%)报告。
3.2. 纳入研究中BTEX化合物报告的综合数据分析
在五项研究中,仅两项研究报告了包含苯、甲苯、乙苯和二甲苯全部四种化合物的完整BTEX谱。其余三项研究报告了部分BTEX谱:两项报告了苯、甲苯和二甲苯但遗漏了乙苯,一项仅报告了苯。乙苯因此成为系统性缺失最严重的化合物,仅在40%的纳入研究中有报告。在报告可比单位(mg/kg)排放因子的研究中,苯的排放因子范围为108 mg/kg(欧洲山毛榉)至1,500 mg/kg(桦木原木),仅单一树种燃烧的差异即达13.9倍。唯一研究混合树种燃烧的研究报告了棉白杨、桦木、山杨和橡木混合物的平均苯排放因子为1,189.68 ± 875.27 mg/kg,但未设置匹配的单一树种对照,因此无法直接比较。
在具有完整BTEX谱的两项研究中,苯、甲苯、乙苯和二甲苯异构体的相对比例呈现一致的层级模式:苯始终超过甲苯、乙苯和二甲苯。这一模式在欧洲阔叶材和南部非洲热带稀树草原树种中均成立,表明苯的优先产生可能是薪柴燃烧化学的基本特征而非树种或区域特有的现象。一项研究报告了七种北欧木本树种的苯浓度范围为11.8 ± 4.7 mg/m3至38.3 ± 22.0 mg/m3,相当于约11,800至38,300 μg/m3,超过WHO基于风险的苯参考浓度(包括与1×10??超额终身白血病风险相关的0.17 μg/m3最严格水平)数千倍。然而,这些浓度代表受控实验室条件下在源水平获得的测量值,不能直接与家庭室内浓度或居住者暴露估计进行比较。
4. 讨论
4.1. 家庭薪柴使用与当前研究的地理代表性
综述结果揭示了研究向高收入国家(HICs)的显著地理偏倚。大多数纳入研究在HICs进行,主要在欧洲,这些地区对薪柴作为家庭能源的依赖程度和室内空气污染(IAP)疾病负担相对较低。相比之下,仅有一项研究在南非进行,代表了LMICs情境。尽管薪柴使用占中等收入国家能源消费的约25%至60%,在发展中国家中高达60%至95%,而HICs中薪柴仅占能源消费的不到5%。这种证据可得性与实际疾病负担之间的反向关系构成了关键缺口,使政策和研究干预在最需要的人群中缺乏充分信息。
4.2. 研究设计与家庭燃料使用实践的一致性
本综述的一个关键发现是BTEX排放研究方式与LMICs家庭燃料使用现实之间存在错位。纳入研究主要使用单一薪柴树种生成BTEX排放数据,而LMICs家庭很少燃烧单一生物质燃料源,通常依赖混合树种捆和其他生物质燃料的混合物。树种间的排放差异取决于木材组分的物理化学性质,软木通常具有较高的木质素含量(26-34%)和较低密度,与较高排放相关;硬木的木质素含量较低(23-30%),与较低排放相关。此外,超过一半的纳入研究在实验室条件下进行,进一步限制了捕捉真实燃烧和暴露动态的能力。实验室数据往往无法代表现场排放浓度和组成,真实世界的排放通常超过实验室测量值且变异性更高。
4.3. 薪柴燃烧排放谱中的主要BTEX化合物
苯是纳入研究中最一致报告的BTEX化合物,其排放因子和浓度相对于甲苯、乙苯和二甲苯最高。在具有完整BTEX谱的两项研究中,BTEX排放谱的相对比例通常遵循B > T > E > X层级,在报告BTX排放谱的两项研究中也遵循B > T > X层级。这表明苯的产生是薪柴燃烧化学的基本特征而非树种特有现象,使其成为住宅木材燃烧芳香族化合物中的主要健康关注对象。然而,跨研究比较受到报告指标不一致的阻碍。排放因子(EFs)将污染物排放质量与燃烧燃料量相关联,通常用于表征燃料或炉灶性能;浓度代表空气中污染物的水平,与健康风险评估相关。两种指标均科学有效但不可直接互换。此外,乙苯在60%的纳入研究中被遗漏,可能导致整体BTEX排放谱的表征不完整,并低估BTEX化合物的协同效应。
4.4. 薪柴燃烧BTEX暴露相关的健康风险
BTEX暴露的健康负担根据暴露持续时间和浓度分为急性或慢性。LMICs家庭每天烹饪三次(早、中、晚),持续4-6小时,每周约21餐,远高于全球平均每周6.4餐,远超界定慢性暴露的365天阈值。频繁和重复使用薪柴可能导致长期或慢性暴露,特别是在通风不良的家庭或烹饪环境中。人类暴露于BTEX可通过吸入、摄入和皮肤接触发生,其中吸入是主要途径。在通风不良的LMICs厨房中,BTEX化合物在空气中的停留时间(1至14天)表明室内烹饪环境在餐次之间很少完全稀释,残留BTEX可能持续到后续烹饪事件,形成累积暴露特征。
在BTEX化合物中,苯的排放因子和浓度最高,且是BTEX谱中毒理学意义最大的化合物。苯吸入后主要靶向造血系统,长期暴露可导致细胞再生障碍和再生障碍性贫血,最严重的后果是白血病,这促成了其1类致癌物的分类。甲苯暴露与共济失调、震颤和认知功能受损相关,同时使心肌对肾上腺素敏感化,可能导致心律失常。二甲苯与头痛、头晕和短期记忆受损相关。乙苯被IARC归类为2B类可能致癌物。此外,BTEX化合物在细胞水平上表现出以浓度加和为特征的共同作用模式,但它们竞争共享的细胞色素P450代谢途径(特别是CYP2E1),导致代谢方面主要为低于加和的相互作用。这种代谢"拥堵"确保未代谢的母体化合物在血液中持续存在,导致对神经系统的超加和(协同)联合作用,使真实暴露条件下整体健康结局的预测复杂化。