土地利用改变的补给与水文地质条件对湄公河三角洲浅层含水层中砷动态变化的控制作用

《Environmental Pollution》：Land use modified recharge and hydrogeological controls on arsenic dynamics in a shallow Mekong Delta aquifer

【字体：大中小】 时间：2026年09月20日 来源：Environmental Pollution 7.2

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　　 •NH4+、Fe(II)和CH4峰值与溶解砷在空间上彼此解耦。•一条1.1公里的横断面揭示了三种截然不同的补给—氧化还原环境。•河流补给缓冲了 Hau 河附近的砷积累。•多种示踪剂支持内陆站点存在受土地利用影响的补给。•季节性作物和多年生作物环境表现出不同的补给—化学信号。引

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NH₄⁺、Fe(II)和CH₄峰值与溶解砷在空间上彼此解耦。
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一条1.1公里的横断面揭示了三种截然不同的补给—氧化还原环境。
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河流补给缓冲了 Hau 河附近的砷积累。
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多种示踪剂支持内陆站点存在受土地利用影响的补给。
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季节性作物和多年生作物环境表现出不同的补给—化学信号。

引言

砷（As）污染在东南亚和中南亚的沉积含水层中仍然是重大的公共卫生问题（Fendorf et al., 2010; Podgorski and Berg, 2020; Mukherjee et al., 2024）。浅层全新世含水层尤为脆弱，因为反应性 Fe(III)（氧）氢氧化物、富有机质沉积物以及还原条件的存在有利于微生物介导的沉积物结合砷的释放。然而，溶解砷浓度反映的是释放、滞留、混合和水文冲刷之间的净平衡，而不仅仅是氧化还原强度。沉积历史、铁矿物反应性、有机质可用性、地下水停留时间、吸附以及次生矿物形成等因素共同决定了释放的砷是积累还是衰减（Winkel et al., 2008; Postma et al., 2012; Stuckey et al., 2016; Wang et al., 2018; Richards et al., 2019）。

以往研究对沉积物控制与地表来源补给的侧重点各不相同。以沉积物为中心的观点将地下水砷分布模式与含砷矿物相、沉积有机质、沉积物年龄、地下水停留时间以及长期氧化还原和冲刷历史联系起来。反应性近地表湿地沉积物也可能向 underlying 含水层供给砷（Polizzotto et al., 2008）。以补给为中心的观点则认为，池塘、灌溉农田和耕作土壤引入了有机碳、营养元素、电子受体和溶解质，而地下水抽取则改变了水力梯度和流路，从而影响天然砷释放或滞留的条件（Neumann et al., 2010; Farooq et al., 2010; Lawson et al., 2013, 2016）。然而，野外证据表明这些效应具有情境依赖性。富氧含硝酸盐的补给暂时降低了长江盆地的砷浓度（Schaefer et al., 2016），而受抽水影响的河床—含水层界面则在红河三角洲成为砷释放热点（Wallis et al., 2020）。在柬埔寨湄公河三角洲，浅部粘土未限制交换且河流或池塘附近存在渗透性砂层时，补给效应更为显著（Tweed et al., 2020; Richards et al., 2017）。因此，关键问题在于：土地利用影响的补给在哪里改变了砷的 mobilization、稀释或积累。

补给效应的表现形式在很大程度上取决于当地水文地质结构。越南湄公河三角洲（VMD）的区域性表示通常将含水层描绘为被弱透水层分隔（Ha et al., 2019），但这些单元并不一定确保局部的水力或溶质隔离。细粒沉积物可限制补给，而侵蚀突破和砂质河道沉积则提供了局部通道（McArthur et al., 2011; Kazmierczak et al., 2022）。在本研究的 VMD 上部站点，浅部隔水层的连续性和渗透性仍有待解决，这使得补给是弥散发生还是通过局部通道进行仍不确定。

以往围绕 VMD 上部的研究已确立显著的岩性和矿物学异质性，并将升高的地下水砷归因于浅层全新世沉积物和反应性含铁相（Hoang et al., 2010; Phan et al., 2017; Wang et al., 2018; Dang et al., 2019; Ha et al., 2025a）。然而，以往研究尚未解决在不同农业环境中，补给化学、氧化还原敏感成分和溶解砷如何随时间演变。季风变率可改变补给来源、混合和地下水更新（Jasechko et al., 2014; Tu et al., 2022），而农业管理则可能改变补给的时机和化学特征（Scanlon et al., 2007, 2010; Jasechko et al., 2014; Tu et al., 2022）。因此，季节性农田和多年生芒果园提供了不同的管理情境，因为它们在植被连续性和管理强度上存在差异（Sun et al., 2022）。然而，由此产生的地下水信号是由当地水文地质结构、沉积物反应性、稀释和地球化学滞留所中介的，而不仅仅由作物类型决定。

本研究考察了水文地质环境和受土地利用影响的补给如何调节 VMD 砷富集区河流—内陆横断面上地下水砷的空间和时间变化。具体而言，我们回答了两个问题：（1）哪些水文地质和生物地球化学因素解释了横断面上的砷空间异质性；（2）在对比的农业环境中，补给化学信号和砷动态如何随时间变化？我们假设含砷铁相的还原溶解是溶解砷的主要来源，而水文地质结构和水文更新则调节土地利用影响的补给以及释放砷的积累或衰减。

章节摘要

研究区域

本研究在越南湄公河三角洲（VMD）上部的冲积平原上进行，位于前 Khánh An 公社、An Phú 区、An Giang 省——现为根据 2025 年 7 月实施的行政重组后的 Khánh Bình 公社的一部分。该站点位于 Bassac 河（当地称为 Hau 河）附近，是湄公河的主要分流支之一（图 1a-c）。该地区被认为是 VMD 的砷热点，其中浅层

选址与监测井安装

在从河岸向内陆农田延伸的横断面上安装了五口监测井（KA-W1 至 KA-W5）（图 1c,d）。横断面垂直于 Hau 河，KA-W1 位于河岸，KA-W5 距河最远（1,100 米）。所有井均使用旋转钻进法，以膨润土作为钻井液。每隔 2 米使用 1.5 米长的岩心管采集未扰动沉积物岩心。一旦取出岩心管，约 500 克

水文地质条件

KA-W1 至 KA-W5 的钻孔日志，结合粒径数据，揭示了显著的垂直和横向岩性异质性，包括粘土—粉质序列和局部砂质段（图 1d）。大约从 0.5 到 2 米深度，主要是红色粉质至粉质砂沉积物，表明存在氧化区。在大约 2–3 米深度，灰色沉积物占主导，反映了更持久的饱和和还原条件。在 KA-W1，灰色细砂形成从约 6 米开始的连续单元

河流—内陆横断面上砷空间异质性的水文地质控制

横断面上的地下水表现出湄公河地区及其他三角洲系统中砷富集还原含水层的典型地球化学特征，包括低 ORP、升高的 Fe(II)、NH₄⁺、DOC 和 DIC、溶解硫化物、低硫酸盐以及以 As(III) 为主，后者约占总溶解砷的 89%（图 3j,k；图 S6）。这种配置与微生物介导的 Fe(III)（氧）氢氧化物还原溶解作为主要砷 mobilization 机制相一致（Harvey et al.,

结论

在短距离的河流—内陆横断面上，地下水砷高度异质，范围约为 289 至 960 μg L^-1，尽管所有井均处于还原状态且 As(III) 约占溶解砷的 89%。含砷 Fe(III)（氧）氢氧化物的还原溶解因此是主要的释放机制，但仅氧化还原条件并不能决定溶解浓度。确定了三个局部环境：KA-W1 处反复的河流缓冲更新、较老且水力连接更弱的

CRediT 作者贡献声明

Thuy Dung Nguyen：调查、数据整理。Ba Loc Tran：可视化、调查、正式分析、数据整理。Ngoc Tuong Tri Nguyen：调查、数据整理。Dan Thanh Vo：撰写—初稿、调查、正式分析、数据整理。Le Phu Vo：撰写—审阅与编辑、撰写—初稿、项目管理、调查、经费获取。Van Tuc Dang：调查、数据整理。Juan P Marin Jaramillo：撰写—审阅与编辑、撰写—

未引用文献

Buschmann et al., 2008; Buschmann and Berg, 2009; Erban et al., 2014; Gao et al., 2024; Goyal et al., 2021; Hoque et al., 2017; Kurosawa et al., 2013; Merola et al., 2015; O'Day et al., 2004; Phan et al., 2019b.

稿件准备过程中生成式 AI 及 AI 辅助技术的声明

在准备本作品期间，作者使用 ChatGPT 改进了书面文本的语言。作者已审阅并编辑了输出内容，并对发表文章的内容承担全部责任。

利益冲突声明

? 作者声明不存在已知的竞争性财务利益或可能影响本文所报告工作的个人关系。

致谢

本研究由越南国家科学技术发展基金会（NAFOSTED）资助，项目编号 IZVSZ2.203299，以及瑞士国家科学基金会（SNSF）资助，项目编号 IZVSZ2_229549。我们还要感谢 Tran Dang An、Le Bui Anh、Nguyen Thanh Hieu、Ha Thanh Quy、Le Hong Nhut、Mai Le Khanh Bao、Tran Dinh Loc、Colin Vollet、Nguyen Nhat Huy、Vo Nguyen Xuan Que、Nguyen Phi Oanh、Tran Ngoc Chau、Lam Pham Thanh Hien、Lai Duy Phuong,

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