《Environmental Pollution》:Volatile organic compounds in Chengdu: Functional zone disparities and four-year dynamics in a basin city of Southwest China
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•1.在一个盆地特大城市中表征了四年的 VOCs 动态变化。•2.不同功能区显示出不同的 VOCs 特征和来源贡献。•3.基于事件的管控措施减少了 VOCs,但短期排放控制措施不能替代常规和持续的缓解策略。•4.PMF 识别出机动车排放是全市的主导来源。•5.成都臭氧缓解需要
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1.在一个盆地特大城市中表征了四年的 VOCs 动态变化。
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2.不同功能区显示出不同的 VOCs 特征和来源贡献。
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3.基于事件的管控措施减少了 VOCs,但短期排放控制措施不能替代常规和持续的缓解策略。
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4.PMF 识别出机动车排放是全市的主导来源。
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5.成都臭氧缓解需要针对反应活性的控制。
引言
近年来,中国城市空气污染治理的优先级逐渐从细颗粒物(PM2.5)缓解转向臭氧(O3)污染控制和复杂光化学污染控制(Li et al., 2019b; Lu et al., 2019)。位于四川盆地西部的成都,由于盆地地形、静稳气象条件和强烈的太阳辐射,极易受到夏季 O3 污染的影响。2024 年夏季,成都经历了 28 次由 O3 驱动的严重污染过程,突显了 O3 作为主要空气质量挑战的地位(Kong et al., 2025; Wei et al., 2025; Xiong et al., 2021)。挥发性有机物(VOCs)是 O3 生成的关键前体物。以往基于观测的模型(OBM)研究表明,成都大多数城区的 O3 生成主要受 VOCs 限制,这表明减少 VOCs 对于缓解 O3 污染至关重要(Du et al., 2022; Ren et al., 2024; Tan et al., 2018)。因此,了解大气 VOCs 的污染特征和化学反应活性对于制定有针对性的控制策略至关重要。
成都以往关于 VOCs 的研究涉及季节变化、地理分布、特定地点光化学和短期控制效果。一项早期在 O3 污染点进行的高分辨率观测研究显示,暖季的低风速和增强的光化学条件有利于 O3 积累(Deng et al., 2019)。另一项研究分析了 2016–2017 年的非甲烷烃(NMHCs)数据,以调查污染水平、来源贡献和二次转化,为了解成都的烃类 VOCs 提供了基本证据(Song et al., 2018)。利用 2016 年至 2017 年间四个月在 28 个采样点收集的离线 VOCs 观测数据,并将这些站点分为六个地理区域,该研究识别出了清晰的时空变化和来源相关差异,并确认机动车排放和溶剂使用是环境 VOCs 的重要贡献者(Tan et al., 2020)。最近的研究利用单个城市站点评估了成都大运会期间人为 VOCs 的变化(Rao et al., 2025)或极端夏季高温对 VOCs 反应活性和 O3 生成的影响(Kong et al., 2025)。总体而言,现有研究通过阐明 O3 生成机制、来源分摊特征和短期排放控制措施的效果,大大提高了对成都 VOCs 污染的理解。然而,大多数以往的研究局限于单个监测点或短期污染过程,并且主要关注中心城区或特定的观测背景。因此,关于夏季 VOCs 的年际演变、跨功能区的成分异质性以及关键 VOCs 物种的时间变化,对比证据仍然不足。因此,从多年和多功能区角度对夏季 VOCs 演变进行系统评估仍然是一个重要的知识缺口。
城市内部在土地利用、交通强度和人为活动模式方面存在巨大的异质性。在功能区尺度调查 VOCs 变化可以更精细地了解排放特征、关键活性物种和化学效应的空间差异(Hu et al., 2018; Luo et al., 2020; Zhao et al., 2024)。工业区受到过程相关排放、溶剂使用和机动车排放的更强影响,而交通密集区通常以与机动车尾气和汽油蒸发相关的芳烃和轻烷烃水平升高为特征(Fu et al., 2020; Zhao et al., 2020)。仅依赖全市平均结果来表征 VOCs 污染可能会掩盖关键活性物种和主导排放来源的功能区特定差异。位于四川盆地的成都,在地形条件和排放模式上与长三角和珠三角等沿海平原地区存在显著差异。盆地地形和夏季静稳气象可以改变污染物的扩散、混合和区域传输(Wu et al., 2022; Yang et al., 2020)。因此,沿海地区获得的发现可能无法直接移植到成都或完全解释其 VOCs 污染特征。因此,需要一个基于功能区的框架来解决空间异质性并确定该盆地城市的特定控制优先事项。
为填补这些知识缺口,本研究分析了 2022–2025 年夏季从代表五个城市功能区的 19 个站点收集的 772 个 VOCs 离线样本。该设计使得能够在不同的城市功能区之间系统比较 VOCs 浓度、化学成分、来源贡献和化学反应活性,同时为选定代表站点的 VOCs 浓度水平提供跨年份背景。具体而言,本研究(1)比较不同功能区的 VOCs 浓度和化学成分,并使用线性混合效应模型评估在考虑站点聚类、采样日期、采样年份、采样小时和气象条件后,浓度差异是否仍然显著,(2)确定来源贡献和臭氧形成潜能(OFP)的功能区差异,以及(3)基于第二混合效应模型得出的气象标准化估算值,检验重复采样点 VOCs 浓度水平的年际变化,并结合区域传输的影响。旨在提供对成都 VOCs 污染的多u年、功能区尺度的理解。本研究还寻求为夏季精细化 VOCs 控制和协同 O3 缓解提供科学证据。
章节摘要
研究区域和采样点
为调查不同城市功能空间夏季 VOCs 污染的特征,本研究重点关注成都及与主城区通过区域传输紧密联系的邻近城市区域。环境 VOCs 观测于 2022–2025 年夏季进行。研究区域的详细信息见正文 S1。研究期间,在 19 个站点进行了采样,其中一些站点在不同年份被重新访问。总共收集了 772 个样本。
不同功能区的 VOCs 特征
夏季 VOCs 浓度和化学成分在不同功能区表现出显著的空间异质性(图 2(a))。工业区(IA)观测到最高浓度(327.44±25.08 μg/m3),其次是经济改革区(ERA)(299.29±20.46 μg/m3)、居住区(RA)(272.81±34.34 μg/m3)、行政区(AA)(262.31±25.53 μg/m3)和教育区(EGA)(159.34±13.72 μg/m3)。混合效应建模进一步显示,在考虑采样点、日期、采样时间和气象条件后,功能区之间的差异仍然显著。
结论
基于 2022–2025 年夏季在 19 个站点收集的 772 个 VOCs 离线样本,本研究揭示了成都城市功能区之间 VOCs 浓度、化学成分、来源贡献和化学反应活性的显著差异。混合效应建模证实,在调整站点聚类、采样日期、年份、采样小时和气象条件后,功能区仍与总挥发性有机物(TVOC)浓度显著相关。工业区(IA)显示出最强的 VOCs。
CRediT 作者贡献声明
豆小雅: 撰写 – 原始草稿,验证,方法论,调查,形式分析,数据管理。刘河帆: 撰写 – 原始草稿,项目管理,方法论,调查。罗岚妮: 撰写 – 原始草稿,验证,数据管理。陈岩: 调查,数据管理。尤桂英: 撰写 – 审阅与编辑,监督,项目管理,资金获取。张元航: 撰写 – 审阅与编辑,监督,项目管理。
未引用参考文献
Lai et al., 2024; Su et al., 2022; Tao et al., 2025; Wang et al., 2017; Yan et al., 2021; Zhang et al., 2023.
利益冲突声明
? 作者声明不存在已知的竞争财务利益或个人关系可能会影响本文报告的工作。
致谢
本研究得到了四川省成都市环境科学研究院开放基金项目(YSZ2025003)的支持。
豆小雅 | 刘河帆 | 罗岚妮 | 陈岩 | 尤桂英 | 张元航