中国山东省济南市普通人群的全氟和多氟烷基物质膳食暴露研究：一种结合确定性评估、概率评估与毒理学优先指数的综合方法

《Environmental Pollution》：Dietary exposure to per- and polyfluoroalkyl substances among the general population in Jinan, Shandong Province, China: An integrated approach combining deterministic assessment, probabilistic assessment, and the toxicological priority index

　　

• •
  动物源性食品中的PFAS污染水平高于植物源性食品。
• •
  在所有食品类别中，水产品显示出最高的PFAS水平。
• •
  高暴露群体中PFOA的暴露量超过了可耐受每周摄入量。
• •
  PFOA和PFBA是一般膳食中占主导地位的PFASs。
• •
  ToxPi将PFOA、PFBA和PFUdA确定为高风险化合物。

引言

全氟和多氟烷基物质（PFASs）是一类合成含氟化合物，已在各种环境介质中被广泛检测到（Lin等，2020）。它们由疏水性全氟化碳链尾部和亲水性官能团组成，其强烈的碳-氟键赋予其出色的化学和热稳定性。这种耐久性使其被称为"永久性化学品"（Manojkumar, Pilli, Rao & Tyagi, 2023; Meegoda, Kewalramani, Li & Marsh, 2020）。凭借这些特性，PFASs常被添加到工业和消费品中，包括地板蜡、碱性清洁剂、灭火泡沫以及皮革、地毯和纺织品的防污涂层（Glüge等，2020）。尽管这些化合物具有较高的商业价值，但其物理化学稳定性也导致其在环境中长期持续存在，并带来潜在的人类健康风险。

流行病学和实验证据表明，接触某些PFASs可能与一系列不良健康效应有关，包括肝毒性、发育障碍、免疫功能失调和癌症风险升高（Fenton等，2021; Grandjean等，2020）。对此，国际社会已采取监管行动，包括将全氟己基磺酸（PFHxS）、全氟辛基磺酸（PFOS）和全氟辛酸（PFOA）列入《斯德哥尔摩公约》（UNEP/POPs, 2010, 2020, 2023）。然而，由于其极强的持久性，遗留PFASs仍在环境中循环，人类暴露仍然普遍存在。这种持久性还促使了各种含氟替代品的开发和使用，如短链同系物和其他新型PFASs。然而，越来越多的证据表明，许多替代品可能同样表现出环境持久性、长距离传输能力和生物蓄积行为，引发了对其长期安全性和作为可持续替代品的可行性的担忧（Mahoney, Xie, Brinkmann & Giesy, 2022）。

尽管关于替代化合物的争论仍在持续，但已明确的是，人类对PFASs的暴露通过多种途径发生，包括空气吸入、膳食摄入以及与室内尘埃、土壤和水的接触。由于其高稳定性和迁移性，PFASs可以通过水、土壤和空气迁移，通过食物链在动植物中蓄积，并最终进入人类膳食（Renfrew & Pearson, 2021）。因此，膳食暴露被认为是普通人群PFASs暴露的主要途径（De Silva等，2021; Sunderland等，2019; Wee & Aris, 2023）。

值得注意的是，中国作为全球制造枢纽和PFASs的主要生产国和消费国，其环境介质中PFASs水平及人类暴露问题已引起大量国际关注。国内研究已报道了全国各区域水、土壤和生物样本中PFASs的广泛污染（J. Wang等，2024; L. Wang等，2024）。因此，评估中国人群的PFASs暴露风险，特别是在关键工业区，对于制定国家监管政策和保护公众健康至关重要。一个突出的例子是山东省，该省是主要的工业中心，也是中国唯一涵盖全部41个主要工业类别的省份。密集的工业活动、庞大的人口和发达的经济使得该地区存在严重的PFASs污染。第六次全国总膳食研究（CTDS, 2016–2019）的数据显示，山东省居民膳食中PFOA的摄入量高于全国平均水平，而PFOS水平接近全国平均水平（Y. Wang等，2022）。作为山东省省会，济南市作为一个代表性的城市中心，反映了工业化和人口密集区域的暴露特征，使其成为进行本次区域暴露评估的理想场所。

本研究旨在表征济南市各类食品中当前PFASs的污染特征，量化当地居民通过食品的PFASs摄入量，并进行综合健康风险评估。毒理学优先指数（ToxPi）是一种适应性框架，整合了多种证据，包括毒性、持久性相关特性和检测频率，以对潜在化学危害进行排序。通过结合传统风险评估方法与ToxPi模型，我们旨在确定最关键的污染物和食品来源。

章节摘要

样品采集

为反映当地居民的典型膳食，于2024年7月和8月购买了158份食品样本，涵盖十个类别（肉类、水产品、蛋类、乳制品、蔬菜、水果、谷物、薯类、豆类和坚果）。采样点的选择方法是首先将济南市行政区域划分为城区和县级区域，然后使用随机数表从每个分层中随机选择两个（历下区和槐荫区；平阴县和商河县）。在每个选定的

食品中PFASs污染的整体分布特征

所有PFASs的污染水平和检测频率（DF）总结见表S2。食品样本中检测到14种PFASs，但只有两种的检测频率超过50%：PFOA（95.6%）和PFBA（77.2%）。23种PFASs（Σ₂₃PFASs）的总污染量为83.8至1.05×10⁴ pg/g（湿重），平均和中位浓度分别为663和226 pg/g湿重。在各化合物中，PFBA显示出最高水平（中位数：93.0 pg/g湿重；平均值：219 pg/g湿重），贡献了41.2%的

结论

本研究表征了中国山东省济南市采集的十类食品中23种PFASs的发生、分布、膳食暴露和健康风险。在动物源性食品（ADF）和植物源性食品（VDF）之间观察到了明显的污染模式差异，水产品在所有类别中表现出最高的PFASs负担。PFBA和PFOA被确定为占主导地位的化合物，反映了传统和新兴短链

CRediT作者贡献声明

刘心宇： 数据整理。宫晓涵： 方法学。赵雪珍： 验证。刘俊丽： 写作——审阅与编辑、方法学。李媛媛： 验证。王一倩： 写作——初稿、形式分析、数据整理。陈学宇： 验证。张晓红： 验证。张弛： 形式分析。王辰然： 方法学。严永恒： 方法学。魏思敏： 方法学。张心月： 形式分析。单明佳： 数据整理

未引用参考文献

中国营养学会，2022；Li等，2024；Li等，2025；中华人民共和国国家卫生健康委员会，2021；美国环境保护署，2022；联合国环境规划署，2010；联合国环境规划署，2020；联合国环境规划署，2023；Wang等，2024；Wang等，2019。

利益冲突声明

作者声明，他们不存在可能被认为会影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

数据可用性

数据将根据要求提供。

利益冲突声明

? 作者声明，他们不存在可能被认为会影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

致谢

本研究得到国家自然科学基金（项目编号：82504377）、山东省自然科学基金（项目编号：ZR2025QC896）、山东省医药卫生健康科技发展项目（项目编号：202512011298）、山东省高等学校青年创新团队发展项目（项目编号：2025KJJ003）以及临床与基础研究联合创新团队（项目编号：202407）的资助。

王一倩|刘俊丽|张弛|陈学宇|严永恒|王辰然|张心月|吴思敏|宫晓涵|刘心宇|单明佳|李媛媛|赵雪珍|张晓红