粘弹性复合材料通用非完美界面的计算均匀化方法（Computational Homogenisation Approach for Viscoelastic Composites with General Imperfect Interfaces）

《Mathematics and Mechanics of Solids》：A computational homogenisation approach for viscoelastic composites with general imperfect interfaces

　　

在聚合物纳米复合材料中，有效粘弹性响应受到纳米尺度限域效应及源于基体-填料相互作用的界面效应的强烈影响。在此类系统中，基体-填料界面附近的聚合物链迁移率偏离体相行为，导致经典均匀化方法无法捕捉的非经典储能与耗能机制。因此，将微观界面机制精确关联至宏观频变材料属性仍是一项重大挑战。基于上述局限，研究人员提出了一种适用于含通用非完美界面的粘弹性复合材料的计算均匀化框架。微观尺度响应通过尖锐界面公式描述，该公式允许位移跳跃和牵引力跳跃，以及沿界面的面内变形和切向输运过程。通过引用粘弹性对应原理，时相关问题被转化为等效的频域公式，并包含复值本构算子。基于该表示，研究人员发展了一个满足Hill-Mandel能量等效性的多尺度框架，用以将粘弹性微观界面机制关联至宏观有效模量。所提出的公式通过代表性边值问题的详细分析进行了检验，包括周期性微结构的解析及数值均匀化。研究结果量化了内聚性及弹性界面参数对宽频率范围内有效储能模量与损耗模量的影响。

**一、研究背景与问题提出**

聚合物基纳米复合材料由粘弹性聚合物基体与纳米尺度填料增强而成，其宏观本构响应源于聚合物时间相关松弛动力学与基体-填料界面相互作用的耦合。自20世纪80年代初以来，理解这些机制及其对结构-性能关系的影响一直是研究焦点。聚合物的粘弹性响应源于跨越多个时间尺度的分子松弛机制谱系，表现为率相关的刚度和能量耗散。然而，刚性纳米填料的引入不仅通过弹性增强改变复合材料刚度，更因其巨大比表面积引发强烈的基体-填料相互作用，显著影响填料附近聚合物链的局部迁移率。这些相互作用可限制填料表面附近聚合物链的运动，甚至形成渗流填料网络，从而改变聚合物的松弛机制及相关的能量耗散过程。

对此类效应的一种常见解释是界面相（interphase）的形成：即填料周围一个有限区域，其中聚合物迁移率、松弛时间和阻尼特性均不同于体相材料。实验测量揭示了基体-填料界面附近力学性能的空间变化，例如局部储能模量在纤维-基体区域呈现连续梯度。在分散良好的纳米复合材料中，界面相效应在决定整体材料行为方面起着关键作用，其结构和性质受表面热力学（包括表面能和基体-填料相容性）控制，并在宽时间尺度范围内影响复合材料响应。

从建模角度而言，此类效应通常通过引入具有改性性能的有限厚度界面相来表示，或采用尖锐界面模型（sharp interface model），即通过有效的界面本构关系捕捉界面效应。尖锐界面模型的界面关系可通过不同途径获得：一是通过令界面相厚度趋近于零进行渐近约简，根据界面相刚度随厚度的标度关系产生柔软、刚性或刚性界面模型；二是将界面视为具有自身能量和本构关系的独立热力学实体，此为本文所采纳的途径。后者可直接集成至多尺度框架而无需对界面相几何形状作假设，并能系统探索界面力学对有效复合材料行为的影响。在此框架下，内聚型（弹簧型）与弹性型（薄膜型）界面定律作为允许位移和牵引力均不连续的通用非完美界面的两种极限情况出现，为模拟广泛的界面行为提供了统一框架。

尽管含此类微观界面效应的非均质材料宏观行为预测仍具挑战性，均匀化技术为连接微观界面现象与有效复合材料性能提供了严格框架。计算多尺度公式能够精确捕捉复杂的微观过程，已成功应用于模拟弹性、粘弹性、弹塑性、弹粘塑性和多孔弹性等多种材料行为。当考虑粘弹性行为时，由于材料响应固有时效性且由广谱松弛机制控制，均匀化变得更为复杂。直接时域处理通常计算成本高昂，尤其是在多尺度环境中。粘弹性对应原理提供了一种通用方法，允许将线性粘弹性问题在频域中重新表述为等效弹性问题，本构关系以复值模量表示，可直接应用成熟的弹性均匀化技术，同时保留能量储存和耗散的完整信息。

然而，虽然含通用非完美界面的计算均匀化和粘弹性对应原理各自已得到充分发展，二者的集成迄今主要针对内聚界面模型得到验证。据研究人员所知，对应原理尚未推广至同时允许位移跳跃和牵引力跳跃关系的通用非完美界面统一公式，其中内聚型和薄膜型界面行为作为极限情况出现。本研究正致力于解决这一广义非完美粘弹性界面问题。

**二、研究方法概述**

本研究采用的主要技术方法包括：（1）基于连续介质热力学的尖锐界面公式，通过Coleman-Noll过程推导一致的热力学本构关系；（2）基于代表性体积单元（RVE）的一阶计算均匀化框架，满足扩展的Hill-Mandel能量等效性条件；（3）利用粘弹性对应原理将时域问题转换为频域公式，以复值本构算子统一处理储能与耗能；（4）解析方法采用广义自洽方法结合薄层渐近约简，对轴对称夹杂问题获得闭式解析解；（5）数值方法采用有限元实现，将位移场分解为实部和虚部进行整体求解，应用选择性减缩积分和B-bar方法缓解近不可压缩条件下的体积锁定。研究中未涉及具体的材料样本队列。

**三、主要研究结果**

**5.1 本构方程**

该研究建立了频域下体相与界面域的完整热力学一致本构框架。各向同性粘弹性材料的复模量由体积模量和剪切模量的实部与虚部共同表征；界面复刚度张量分别描述内聚型界面的抗张开阻力（含实部储能与虚部耗能）和薄膜型界面的面内剪切与体积响应。

**5.2 粘弹性对应原理的解析应用**

基于薄界面相渐近约简，将三相体系转化为含等效非完美界面的两相复合材料。解析研究发现：界面松弛谱偏移参数α显著影响有效损耗角正切曲线的峰形与幅值；界面刚度对比参数β增强中间和高频段的储能模量并显著改变耗散响应；界面长度尺度ζ诱导显著的尺寸效应——弹性界面呈"越小越硬"趋势，内聚界面呈"越小越软"趋势，通用界面则表现出非单调的储能模量变化。

**5.3 粘弹性对应原理的数值应用**

对含30%体积分数圆形纤维的周期性微结构进行平面应变有限元分析。数值结果表明：内聚界面在全部频率范围内降低有效储能模量，其粘弹性在低频段增强损耗模量，高频段内聚界面粘弹性成为耗能主导机制；薄膜型界面则总体上增加有效刚度，但高耗散薄膜界面因储能-耗能"竞争"机制反而导致表观软化效应。位移场分析显示，软弱高耗散内聚界面导致夹杂近乎力学隔离，而薄膜型界面的耗散响应呈环状局域化分布。损耗角正切分析表明，两种界面机制均不显著改变主松弛峰频率，但内聚界面使峰值增宽增高，薄膜型界面影响相对温和。

**四、结论总结**

本研究发展了一种频域下含通用非完美界面的粘弹性复合材料计算均匀化框架。通过粘弹性对应原理，时效性体相和界面问题被重构为复值本构算子形式，实现了多尺度框架内能量储存与耗散的统一处理。研究证实：界面松弛时间、刚度对比和界面长度尺度均能显著影响有效粘弹性响应，界面效应可分别导致"越小越软"或"越小越硬"行为。内聚界面通常与增加的柔度相关，而薄膜型界面倾向于贡献额外面内刚度。该框架为连接微观界面物理与宏观粘弹性响应提供了计算高效且物理可解释的途径，并可直接推广至更复杂的二维和三维微结构及附加界面本构模型。