《Sustainable Materials and Technologies》：Electrode delamination technologies for spent lithium-ion batteries: Interfacial mechanisms, methodological advances and multi-dimensional comprehensive evaluation
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摘要新能源车辆和储能技术的快速发展导致了退役锂离子电池数量激增，高效回收利用对于资源节约和降低环境风险至关重要。电极剥离是一项关键的前端工序，能够以高效率、低损伤的方式将活性物质与集流体分离，直接影响下游金属回收和材料再生的价值。本文系统地研究了界面结构和结合机制——机械互锁
摘要
新能源车辆和储能技术的快速发展导致了退役锂离子电池数量激增，高效回收利用对于资源节约和降低环境风险至关重要。电极剥离是一项关键的前端工序，能够以高效率、低损伤的方式将活性物质与集流体分离，直接影响下游金属回收和材料再生的价值。本文系统地研究了界面结构和结合机制——机械互锁、物理吸附和化学键合，并基于界面韧性模型建立了一套剥离理论框架。本文分析了包括机械法、热分解、溶剂溶解和物理场辅助剥离在内的常规方法原理与局限。同时，深入综述了绿色低共熔溶剂、高压脉冲剥离和激光精密剥离等前沿技术，并进一步探讨了作为前瞻性回收策略的刺激响应型智能粘结剂设计。本文建立了一套多维评价体系，涵盖剥离效率、材料完整性、纯度以及经济和环境指标，并提出了一种以回收材料电化学性能为核心的全链评估方法。本文讨论了初始拆解中的关键挑战——残余电荷管理、不规则形状模组和工艺兼容性——以及工业化过程中规模化放大、设备成本和安全/环保方面的工程难题。未来方向强调学科交叉融合、面向回收的设计和低成本、高适应性的技术，重点突出了高压脉冲、激光精密剥离和智能粘结剂系统作为高价值直接再生的有前景技术。本文为推动电极剥离技术向精密化、绿色化、低碳化和规模化应用发展提供了系统性的参考。
引言
随着全球碳中和目标的推进和电动汽车产业的快速扩张，电动汽车销量近年来保持了强劲增长。国际能源署的数据显示，2025年全球锂离子电池需求预计达到约500 GWh，并预计到2030年增加至约2000 GWh。相应地，锂离子电池大规模退役潮即将到来——动力电池退役量估计在2025年约为40万吨，预计到2030年将超过120万吨 [1]。这些退役电池不仅存在重金属泄漏和电解液污染等环境风险，还富含锂、钴、镍和铜等丰富的战略金属资源 [2]。
目前，全球锂、钴和镍的储量有限，且供应高度集中于特定地区——例如，全球超过60%的锂产量来自澳大利亚和智利，超过70%的钴产量集中在刚果民主共和国。随着电动汽车和储能市场的持续扩大，对这些关键金属的需求将急剧增长，进一步加剧供应风险和价格波动 [3]。因此，退役锂离子电池的高效回收利用已成为世界各国主要经济体的关键国家战略优先事项，这不仅有助于减轻环境污染，还能缓解资源供应压力并促进电池产业的可持续发展 [4], [5]。
电池剥离技术的演变已从"破坏性分离"过渡到"耦合剥离"。在回收早期阶段，技术重点集中于实现电池组件分离，对材料完整性关注有限——广泛采用机械粉碎等简单方法，体现了"破坏性"技术范式 [6]。随着对电池材料价值的认识加深和回收要求的日益严格，剥离方法逐步向耦合剥离过渡。该方法通过在活性材料层与集流体界面进行针对性干预，在温和条件下实现分离，同时最大程度地保持两个组件的结构完整性和性能 [7]。
这一转变的核心在于对"粘结剂-集流体"界面理解的演变。传统技术很大程度上忽略了界面结合的本质，依赖外力或极端条件进行材料分离——这些方法不可避免地造成损伤。相比之下，新兴剥离技术关注界面的物理化学性质，通过精确调控界面附着力来实现高效剥离。
本综述主要聚焦于锂离子电池的电极剥离技术，特别关注电动汽车动力电池。具体聚焦于更广泛回收流程中的剥离阶段。
各章节摘要
电池电极的组成与结构
锂离子电池电极是一个复杂的多组分、多尺度复合系统，其结构至关重要地影响着界面粘接强度和剥离过程固有的难度。
典型的锂离子电池电极具有复合结构，包括金属集流体、活性材料层（如NCM、LCO、LFP用于正极）、导电添加剂（如乙炔黑）和聚合物粘结剂（如PVDF、CMC、SBR）。
电极剥离方法
根据底层原理和能量输入形式，电极剥离技术可以系统地分为四类机制：机械剥离（第3.1节）、热分解剥离（第3.2节）、溶剂溶解剥离（第3.3节）和物理场辅助剥离（第3.4节）。该分类依据界面干预机制而非技术成熟度进行组织；相应地，本节
剥离效果的多维评价指标体系
为了全面评估电极剥离技术的性能，需要建立一套关键绩效指标（KPI），涵盖技术性能、材料完整性、经济效益和环境影响。这些KPI为不同剥离技术提供了统一的评价标准，并指导剥离工艺的设计和优化。
剥离效率 [54] 是最基本的KPI，用于评估
剥离技术工业化中的固有挑战：拆解造成的进料损伤
剥离质量是否达到要求的标准主要取决于拆解过程中进料电极材料的质量。初始拆解工序——模组拆解、单体分离、残余电荷管理和异物控制——直接决定了电极完整性、集流体损伤和污染程度 [77]。如果拆解过程已经对电极造成了结构损伤或铜和之间的交叉污染
面向回收的刺激响应型粘结剂设计
从长远来看，从源头降低剥离难度是解决电极剥离挑战的基本途径之一。近年来，刺激响应型智能粘结剂作为前瞻性策略受到了广泛关注。这些聚合物材料能够在外部刺激（如温度、化学试剂或电）的作用下改变其物理或化学性质，从而实现界面的精确调控
CRediT作者贡献声明
杨洋：撰写——初稿。戴阳：撰写——审阅与编辑。方宇：概念化。姚震：方法论。蓝朝迪：资源。郭腾飞：资源。徐方方：资源。
利益冲突声明
作者声明，不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。
致谢
本研究得到了国家重点研发计划（编号2024YFC2910800）、贵州省2024年中央引导地方科技发展专项资金（编号QKHZYD[2024]036）、贵州省科技基金（编号QKHFMS[2026] 472 和编号QKHF[2024]青年349）、贵州省教育厅科技项目（编号[2023]057）、贵州省2026年中央引导地方科技发展专项资金
杨洋|戴阳|方宇|姚震|蓝朝迪|郭腾飞|徐方方
