### 中文标题 基于Pandora亚洲网络的总柱二氧化氮与气溶胶光学厚度日变化耦合研究

《Remote Sensing of Environment》：Diurnal coupling of total column nitrogen dioxide and aerosol optical depth: Insights from the Pandora Asia network

　　

### 摘要专业翻译

为提升对亚洲空气质量的理解并支持卫星验证，韩国政府于2021年启动了Pandora亚洲网络（PAN）。PAN提供的高时间分辨率以及二氧化氮（NO?）与气溶胶光学厚度（AOD）的同步反演，使得对气溶胶及其前体物变化的详细分析成为可能。本研究利用Pandora与卫星数据的一致性质量测量，评估了亚洲主要城市中不同空气质量管控法规下的站点NO?和AOD水平。总体而言，可见光红外成像辐射计套件（VIIRS）深蓝产品的AOD与PAN反演结果显示出良好的一致性，而对流层监测仪（TROPOMI）的NO?水平相对于Pandora普遍存在低估，尤其在达卡和新加坡等高污染城市。NO?与AOD比值（NAR）用于评估与NO?源相关的气溶胶特征，在首尔和新加坡等主要城市该比值较高，而在燃烧活动不受控或受限的区域观测到较低值。TROPOMI与Pandora在NO?测量上的差异导致了卫星与地面数据在NAR上的不一致，尤其是在新加坡、伊斯兰堡和达卡。利用PAN的高频采样，研究人员计算了各站点AOD与NO?之间的日相关系数（r_d）。在伊斯兰堡和达卡观测到较高的r_d值，这些地区的氨（NH?）和NO?水平较高，两者均为硝酸盐气溶胶形成的重要示踪物。本研究基于r_d、NO?、NH?和水汽（H?O）之间的统计关系，估算了NO?对AOD的排放贡献因子（NCF），该因子可作为评估亚洲各国气溶胶排放源的诊断工具。

### 论文解读文章

**1. 研究背景与问题的提出**

气溶胶通过改变地球气候系统中的辐射强迫，对气候变化起着关键作用。人为气溶胶的光学特性决定了其辐射强迫的幅度和方向，并影响云的形成。气溶胶的来源包括直接排放的一次气溶胶（如粉尘、海盐和人为颗粒物）以及由前体气体（包括二氧化氮（NO?）、二氧化硫（SO?）和挥发性有机化合物（VOCs））氧化形成的二次气溶胶。NO?通常由化石燃料高温燃烧过程中产生的一氧化氮（NO）氧化形成。硝酸（HNO?）在二次无机硝酸盐气溶胶的形成中起关键作用，其可通过夜间五氧化二氮（N?O?）的异相反应或白天NO?与羟基（OH）自由基的反应生成。在高NO?排放的城市和工业区，HNO?与碱性氨（NH?）中和，形成细模态硝酸铵（AN），这是一种半挥发性物种，在较低温度和较高湿度下更易存在于颗粒相中。当相对湿度超过AN的风化相对湿度时，颗粒吸收水汽（H?O）并转变为液相，导致吸湿增长。此外，NO?还影响VOCs的氧化，促进有机硝酸盐气溶胶和二次有机气溶胶（SOA）的形成。

近年来，亚洲国家的空气污染比其他大陆更为严重。亚洲的人为排放占全球颗粒物（PM）的50%以上和NO?的44%。大多数亚洲地区属于富氨环境，丰富的NH?可能与人为NO?排放反应形成硝酸盐气溶胶。在东北亚，特别是华北平原（NCP）和韩国首尔等国家首都附近的大都市区，AN占PM总组成的很大比例。研究显示，AN在首尔的PM?.?中占21.7%，而二次硝酸盐占PM?.?的46%。区域范围内，AN的形成约占东北亚年均气溶胶光学厚度（AOD）的15.6%，冬季时几乎达到48%。

卫星遥感为大气气溶胶和痕量气体提供了全球长期趋势分析的宝贵数据。极地轨道卫星如可见光红外成像辐射计套件（VIIRS）和中分辨率成像光谱辐射仪（MODIS）生成包括AOD和?ngstr?m指数（?E）在内的气溶胶产品。臭氧监测仪（OMI）和对流层监测仪（TROPOMI）等超光谱传感器提供NO?、SO?、甲醛（HCHO）、臭氧（O?）和乙二醛（CHOCHO）等痕量气体数据。先前研究表明，卫星观测中NO?的时空分布与AOD高度相关。然而，卫星数据受到云污染、地表反射率和空气质量因子计算等因素的显著不确定性影响。地面超光谱测量（如多轴差分光学吸收光谱[MAX-DOAS]和Pandora）测量直接太阳辐照度或散射阳光，提供高时间分辨率的NO?和气溶胶信息，受地表反射率影响较小，基于比尔-布格-朗伯（BBL）定律的反演算法更直接。

为改善对亚洲空气质量的了解并支持卫星验证，韩国政府于2021年启动了Pandora亚洲网络（PAN）。在GEMS观测范围内，韩国国立环境研究院（NIER）在亚洲部署了20台Pandora地面遥感仪器。Pandora最初由美国国家航空航天局（NASA）戈达德太空飞行中心开发，用于痕量气体反演。Pandonia全球网络（PGN）官方提供O?、NO?、HCHO、H?O和SO?等痕量气体参数。本研究利用PAN的高时间分辨率数据，研究了亚洲主要城市NO?与气溶胶之间的关系，这是首个利用PAN数据进行此类分析的研究。

**2. 研究内容与主要数据方法**

研究选取了自2021年以来运行超过一年的12个亚洲Pandora站点，分布在韩国、中国、日本、蒙古、孟加拉国、巴基斯坦、泰国和印度尼西亚。研究使用了Pandora的NO?垂直柱密度（VCD）产品和AOD产品。NO? VCD产品通过光谱拟合算法（400–470 nm窗口）反演，H?O VCD产品利用505 nm吸收带反演。AOD产品采用SMART–s（光谱大气辐射传输测量–光谱辐射计）算法从直射太阳测量中反演，波长范围为400–530 nm。为验证Pandora AOD，研究将其与邻近（5 km内）AERONET站点数据进行了对比。卫星数据方面，使用了VIIRS深蓝AOD 550 nm产品（AERDB_L2_VIIRS_SNPP版本2.0）和TROPOMI Level-2 NO?数据（2021–2024年）。气态NH?数据来自交叉轨道红外测深仪（CrIS）在JPSS-1卫星上的MUSES算法反演产品。此外，还使用了MERRA-2再分析的2米温度（T2M）数据和GPW v4.1.1人口密度数据，以及EDGAR v8.1排放清单。

研究计算了NO? VCD与AOD的比值（NAR），以表征燃烧过程特征和排放控制有效性。卫星与Pandora的NAR对比中，选取卫星过境时间±45分钟内的Pandora数据进行时空匹配。为量化NO?与气溶胶的日变化耦合程度，研究计算了每日NO? VCD与AOD的皮尔逊相关系数（r_d），仅当同步样本数≥80时才计算r_d。基于r_d与NO?、NH?、H?O的统计关系，研究构建了多元线性回归模型，定义为NO?贡献因子（NCF），标准化后拟合方程为：r_d = β? + β?·Z_NO? + β?·Z_H?O + β?·Z_NH? + ε。

**3. 主要研究结果**

**3.1 Pandora AOD数据验证**

Pandora AOD反演结果与邻近AERONET站点（5 km内）进行了对比（图3），总体一致性良好，相关系数（R）范围为0.85–0.98，均方根误差（RMSE）范围为0.023–0.106，平均偏差误差（MBE）范围为?0.056至0.076。一致性弱于先前使用扩展波段光谱仪的研究，主要归因于标准光谱仪较窄的光谱覆盖范围。误差来源包括准直器和传感器头前窗的污染（灰尘、昆虫或水分积累）。尽管存在这些不确定性，Pandora AOD数据与AERONET测量结果达到了可接受的一致性。此外，Pandora AOD弥补了AERONET因年度辐射定标和数据处理产生的数月数据缺口，支持了连续长期观测（图4）。

**3.2 亚洲地区的卫星数据评估**

卫星观测显示，亚洲主要自然和人为气溶胶排放源（如印度河-恒河平原（IGP）、塔克拉玛干沙漠、中国东部、印度尼西亚爪哇岛以及东南亚主要城市区域）的AOD水平较高（图5a）。TROPOMI NO? VCD在韩国、中国和日本的大都市区域以及南亚和东南亚部分地区较高（图5b）。TROPOMI平均NO? VCD与GPW人口数据呈较强相关（R2=0.49），而Pandora NO? VCD与人口密度的相关性显著更高（R2=0.73）（图6）。这表明TROPOMI相对Pandora系统性低估了高污染地区的NO?。

卫星NAR的空间分布显示高纬度地区数值较高，主要因为NO?寿命更长和气溶胶吸湿性较低（图7）。城市区域（中国、日本、韩国）和内蒙古主要电厂附近NAR较高，表明活跃的化石燃料燃烧，而农村地区（Agam、Dalanzadgad、Fukuoka）NAR较低。时空匹配的对比显示，VIIRS AOD与Pandora AOD有良好一致性（斜率=0.98，截距=?0.01，R=0.94），但TROPOMI NO?显著低于Pandora（斜率=0.46，截距=0.34×10¹⁶ molec./cm2，R=0.83）（图8）。这导致卫星NAR与地面NAR一致性中等（斜率=0.51，截距=1.38×10¹⁶ molec./cm2，R=0.59）。新加坡、达卡和伊斯兰堡的卫星NAR显著低于Pandora值，与TROPOMI在污染城市的低偏差一致。Pandora NAR值与EDGAR排放清单的NO?/PM??比值的相关性（R=0.71）高于卫星NAR，突显了卫星数据验证对排放估算研究的重要性。

**3.3 NO? VCD和AOD的日变化耦合**

研究计算了各站点每日r_d值的中位数。r_d与H?O呈显著负相关（R=?0.54，p=0.03），表明高水汽条件下气溶胶吸湿增长削弱了痕量气体-气溶胶相关性（图9a）。r_d与温度关系不显著（R=?0.18，p=0.29）（图9b）。r_d与NO? VCD呈正相关趋势（R=0.45，p=0.07），表明NO?污染高的站点其气溶胶载荷的日变化耦合更强（图9c）。r_d与CrIS NH? VCD呈显著正相关（R=0.59，p=0.02），证实NH?通过促进AN形成增强了NO?与气溶胶的耦合（图9d）。伊斯兰堡NUST的r_d值显著高于所有回归线估计值，可能归因于其邻近工业区（钢铁厂和各类制造设施），这些地区NO?和一次气溶胶共同排放。

**4. 讨论与结论**

基于12个站点的多元线性回归模型（NCF），研究使用标准化NO?、NH?和H?O变量，调整后R2为0.51（p=0.03），表明这三个参数解释了r_d方差的51%（图10a）。H?O的标准化系数绝对值最大（?0.10），NH?（0.07）和NO?（0.05）均为正值，显示它们对r_d增加贡献相当。这些结果提示，高NCF区域（如伊斯兰堡、达卡、首尔、北京）的气溶胶主要由NO?相关排放及后续AN形成驱动，而Agam和新加坡等站点则不然。由于NO?的大气寿命短于气溶胶，NCF有效量化了本地NO?排放对气溶胶形成的影响，可作为诊断站点特定污染模式和定位关键排放源的实用工具。

研究结论指出，PAN促进了亚洲多个站点长期测量的系统收集。Pandora AOD与AERONET数据的一致性表明其可靠性。TROPOMI NO?在污染城市的系统性低估传播到NAR计算中，导致卫星与地面NAR不一致。NO?与气溶胶的日变化耦合（r_d）受NH?、NO?和H?O控制，NCF解释了51%的r_d方差。该研究强调了2021年后亚洲人为NO?对气溶胶动态的深远影响，主要由人口稠密城市中心NO?和NH?的协同排放驱动。PAN通过提供高频共位痕量气体和气溶胶柱数据，填补了该地区地面观测的历史地理空白，持续运行对理解痕量气体-气溶胶相互作用和支持下一代卫星任务验证至关重要。

该研究发表于《Remote Sensing of Environment》。