《Journal of Hazardous Materials》：Temperature-Responded Microbial Vanadium(V) Reduction under a Global Warming Scenario in Aquifers
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五价钒（V(V)）的还原速率随温度升高而增加，形成非晶态的四价钒（V(IV)。
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五价钒
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五价钒（V(V)）的还原速率随温度升高而增加，形成非晶态的四价钒（V(IV)。
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五价钒（V(V)）和温度应力会降低微生物的丰度和多样性。
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S. stutzeri 和 D. tsuruhatensis 在 4°C 和 45°C 时分别降低了五价钒（V(V) 的含量。
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narG 和 nirS 基因调控了温度依赖性的五价钒（V(V) 还原过程
引言
钒是一种对氧化还原反应敏感的过渡金属，天然存在于地壳中[1]。它分布广泛，从寒冷地区到热带地区都有矿床 [2]。由于其独特的化学性质，钒被广泛应用于现代工业，包括钢铁制造、化学工程和航空航天 [2],[3]。人类活动，如采矿、冶金加工和化石燃料燃烧，显著提高了土壤、沉积物和地下水中的钒浓度 [4]。在美国 Chisman Creek 工业区附近进行的地下水监测显示，钒浓度高达 58.6 mg/L，远超过美国环境保护署规定的 0.2 μg/L 的参考水平 [5]。尽管钒是人体必需的微量元素，但过高的浓度会对器官（例如肺、肾脏和神经系统）产生毒性，对人类健康和生态系统构成威胁 [6],[7]。在环境中，钒主要以 +3、+4 和 +5 的氧化态存在。在水溶液中，它主要以可溶性强的五价钒（V(V)）形式存在，易于迁移和被生物利用 [8]。相比之下，四价钒（V(IV)）通常在接近中性的条件下占主导地位，其迁移性较低，容易沉淀或被吸附，从而降低其环境风险 [9]。三价钒的形成和稳定性受到严格限制，仅在高还原条件下才会出现 [10]。因此，将五价钒（V(V) 还原为四价钒（V(IV)）是控制自然环境中钒的地球化学循环和毒性的关键过程。物理化学方法，包括吸附、离子交换、化学沉淀和还原，已被广泛用于去除五价钒（V(V)）。然而，这些方法的应用往往受到高昂运营成本和潜在次生污染的限制 [11]。多种微生物已被证明能够还原五价钒（V(V)），使得微生物介导的五价钒（V(V) 还原成为修复受钒污染的地下水 and 沉积物的核心机制，这一过程由 narG 和 nirS 基因调控 [9],[12]。具体而言，narG 编码的异化硝酸盐还原酶可以利用 NADH 作为电子供体催化五价钒（V(V) 的还原，而 nirS 编码的亚硝酸盐还原酶则参与细胞内五价钒（V(V) 的还原。这一微生物过程受到多种环境因素的影响，包括 pH 值、微生物生物量、五价钒（V(V) 的浓度以及共存的污染物 [13]。全球变暖的持续加剧已成为地球系统中最显著的环境变化。然而，微生物介导的五价钒（V(V) 还原对温度变化的响应机制仍不清楚 [14]。
温度是调节微生物新陈代谢和生态功能的关键环境因素，它不仅影响酶反应速率、电子转移效率和能量转化途径 [15],[16]，还推动微生物群落的变迁和生态位的重新分配，从而调节微生物介导的生物地球化学循环过程 [17],[18]。在全球变暖的背景下，地下水和沉积物系统的温度上升直接影响微生物的生理活动 [19]。例如，在碳循环中，温度升高通常会加速有机化合物的降解和产甲烷过程 [20],[21]。在氮循环中，温度变化显著改变反硝化、硝化和厌氧氨氧化（anammox）等途径的速率和微生物组成 [22],[23]。同样，温度也影响重金属和类金属的还原，在最佳范围内，硒（Se(VI）、铀（U(VI）和砷（As(V)）的还原速率会随着温度升高而加快 [24],[25],[26]。此外，由温度波动引起的冻融循环也可以加速五价钒（V(V) 的还原 [12]。这些发现表明温度是影响微生物介导的元素循环稳定性和动态的关键生态因素。然而，关于不同温度梯度下五价钒（V(V) 还原速率的变化、相关功能基因的表达以及参与五价钒（V(V) 还原的微生物群落的生态响应的研究仍然不足。
为填补这些知识空白，本研究旨在探讨温度变化对含水层中微生物五价钒（V(V) 还原的调节作用。通过 batch 实验比较了不同温度条件下五价钒（V(V) 的还原动态，并检测了还原产物和微生物群落组成的变化。结合多组学分析的 DNA 稳定同位素探针技术（DNA-SIP）用于识别在不同温度下参与五价钒（V(V) 还原的关键功能基因、微生物及其代谢潜力。纯培养实验进一步验证了微生物五价钒（V(V) 还原对温度的响应。
章节摘录
实验设置和培养条件
含水层沉积物采自中国攀枝花的一个钒尾矿库（26.54° N, 107.77° E），用作接种物[表 S1，支持信息（SI）]。攀枝花以其钒产量而闻名于世[27]。从 1.50 米深处取了 10 个含水层沉积物样本，彻底混合后装入密封的聚乙烯袋中。到达实验室后，样本在 4°C 的黑暗环境中保存，以待后续实验。
五价钒（V(V）的生物还原性能
在 13 天的培养期间，所有测试温度下的五价钒（V(V）浓度逐渐降低（图 1a）。平均五价钒（V(V）还原效率随温度升高而增加，从 4°C 时的 58.0 ± 3.16% 提高到 35°C 时的 70.9 ± 1.78%，相应的还原速率分别为 2.23 ± 0.12 mg/L·d 和 2.73 ± 0.07 mg/L·d。动力学拟合结果表明，在五种温度条件下，五价钒（V(V）的还原过程符合
温度变化对微生物五价钒（V(V）还原的影响
全球变暖是目前人类社会可持续发展的最大挑战。温度显著影响微生物的代谢活动和污染物的生物地球化学转化 [37]。土壤和地下水的温度同时受到热传导、水分含量、地下水流动和深度的影响，地下环境通常会对表面温度的变化表现出缓冲和延迟的响应。尽管如此，频率和
结论
本研究阐明了在 4°C 至 45°C 温度范围内，含水层沉积物中微生物介导的五价钒（V(V）还原的温度依赖性特征及其潜在机制。平均五价钒（V(V）还原效率随温度升高而增加，从 4°C 时的 58.0 ± 3.16% 提高到 45°C 时的 67.3 ± 2.34%，还原产物主要以非晶态的四价钒（V(IV）沉淀物的形式存在。温度变化显著重塑了参与五价钒（V(V）还原的微生物群体
重要声明
过高的钒浓度会对器官（如肺、肾脏和神经系统）产生毒性，对人类健康和生态系统构成威胁。因此，钒被认为是一种环境危害。微生物介导的五价钒（V(V）还原是修复受钒污染含水层的关键过程，但在全球变暖背景下，五价钒（V(V）的生物还原动态仍不为人所知。本研究探讨了不同温度范围内的五价钒（V(V）去除过程
CRediT 作者贡献声明
Jianping Lu： 文章撰写 – 原稿撰写。 Jinqiu Li： 实验研究。 Jian Zhang： 监督指导。 Qiang Kong： 验证。 Baogang Zhang： 文章撰写 – 修订与编辑，概念构建。 Huanxin Zhang： 验证。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系会影响本文所述的工作。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（NSFC）（项目编号 42525704）和中国地质大学（北京）深时数字地球前沿科学中心“深时数字地球”科技创新团队基金（中央高校基本科研业务费；项目编号 2652023001）的支持。我们感谢中国地质大学北京分校的高性能计算平台提供的支持。
著者：Jianping Lu | Baogang Zhang | Huanxin Zhang | Qiang Kong | Jinqiu Li | Jian Zhang
