用于锂离子电池跨条件健康状态估计的物理信息熵时序神经网络

《Journal of Energy Storage》：Physics-informed entropy temporal neural network for cross-condition state-of-health estimation of lithium-ion batteries

　　

•物理信息熵时序网络实现了鲁棒的电池健康状态（SOH）估计
•RCMHCRE特征能够从短时的恒流/恒压充电片段中提取退化信息
•退化约束确保SOH预测的单调性和SEI一致性
•稀疏残差校正机制在跨工况分布漂移下降低了偏差
•大量测试表明该方法在公开电池数据集上均能实现精确的SOH估计

**引言**

作为储能系统的关键部件，锂离子电池（LIBs）具有能量密度高、寿命长、环境影响相对较小等优势，近年来其应用规模呈爆发式增长[1], [2]。然而，随着充放电循环次数的累积，锂离子电池内阻增加会导致容量和功率性能退化，并可能带来安全隐患[3], [4], [5]。因此，准确评估电池健康状态（SOH）以监控其退化过程，对于确保电池系统安全运行并最大化其使用寿命至关重要。

目前锂离子电池SOH估计方法大致可分为直接测量技术和间接分析方法两大类[6], [7]。直接测量方法通过实验手段在实际运行条件或实验室环境下获取数据，直接推断电池状态。例如，安时积分法（库仑计数法）通过对电池电流进行积分计算容量来估计SOH，但该方法在复杂工况下对累积误差极为敏感[8], [9]。此外，电化学阻抗谱（EIS）技术通过测量内部电荷转移电阻和固体电解质界面膜（SEI）阻抗等参数来评估电池老化程度[10], [11]。尽管该方法在特定工况下能取得有效结果，但需要昂贵的设备且主要涉及离线数据采集，这是实施锂离子电池SOH估计的一大障碍[12]。其他直接测量方法如内阻测量、循环计数和破坏性测试等，同样面临精度与成本之间的权衡问题，严重限制了其在电池管理系统（BMS）中的实际应用[13], [14], [15]。

为满足BMS应用的日益增长需求，研究人员将注意力转向了间接分析方法，后者已成为SOH估计领域的研究热点[16], [17]。这些方法可分为基于模型的方法和基于数据驱动的方法[18]。其中，基于物理的方法包括电化学机理模型和等效电路模型，通过模拟内部电荷传输和化学反应来揭示电池退化机制[19], [20]。例如，Kim等人采用贝叶斯参数辨识方法构建锂电池电化学模型以分析内部状态[21]。Yang等人提出了一种简化的电化学模型并结合滤波算法进行参数估计。具体来说，他们将双扩展卡尔曼滤波（DEKF）与等效电路模型（ECM）相结合，ECM使用电阻和电容表征电池动态特性，结构简洁且计算效率高[22]。在周期激励下，Wang等人开发了一种P2D-CNIC电化学模型，该模型考虑了非理想双电层电容和SEI膜电容的分散效应，用于分析主导的法拉第过程和非法拉第过程，为SOH建模提供了机理参考[23]。然而，物理模型通常需要精确的参数校准，且难以应对锂离子电池内部化学反应的复杂动态非线性特性。在快速变化或未知的老化条件下，其实际应用颇具挑战性。因此，建立准确的纯物理模型难度极高且计算成本昂贵。

另一方面，随着人工智能技术的发展，基于数据驱动的方法在电池SOH估计中发挥着日益重要的作用[24]。各种数据驱动方法被越来越多地应用于电池状态估计。这些方法不依赖于精确的机理模型，而是从大量历史测试数据中学习电池性能退化规律以实现SOH预测[25]。在早期研究中，通常借助专家经验提取表征电池老化的特征，然后结合机器学习算法建立映射模型。例如，相关研究采用支持向量机（SVM）、高斯过程回归（GPR）和随机森林等算法，利用电压和电流曲线特征估计SOH[26], [27], [28]。Ospina Agudelo等人评估了随机使用条件下及不同电池技术下的滤波增量容量峰值面积特征，表明健康指标特征在跨工况SOH估计中的鲁棒性至关重要[29]。深度学习（DL）通过层次化网络结构进一步捕捉输入与输出之间的非线性关系。通过自动学习电池时序特征而无需人工特征提取，深度学习显著提高了估计精度[30], [31]。Ding等人将增量容量曲线转换为格拉姆角场图像，结合CNN-LSTM特征提取与XGBoost回归，展示了特征域变换在退化特征表征中的价值[32]。Qian等人提出了一种AM-seq2seq模型，融合了历史状态和未来负载信息，利用自适应注意力机制针对不同负载和环境条件，实现了高精度电池SOH预测[33]。Cai等人采用进化多目标优化方法，联合选择注意力LSTM估计器的输入特征、注意力结构和网络超参数，强调了特征表征与时间建模协同设计的必要性[34]。Liu等人通过标签校准、互补健康特征和缺失特征掩码，解决了容量异质性和低置信度观测问题，并对比了具有代表性的时序模型和常规学习模型，其结果表明受控实验室评估与异质车队部署之间存在差距[35]。然而，数据驱动方法也面临数据质量依赖性强、泛化能力不足以及内部模型机理难以解释等挑战。"黑箱"特性使得研究人员难以评估模型预测的可信度[36]。此外，电池退化特性在不同类型或条件下存在差异，使得单一模型难以满足多种工况下的预测需求。因此，纯物理模型虽然稳定但缺乏可扩展性，而纯数据驱动方法虽然精度较高，但在稳定性和可解释性方面存在局限，两者均无法同时满足高精度和可靠性的双重需求[37]。这阻碍了电池SOH估计模型在高风险关键场景中的大规模应用，迫切需要方法论的完善与创新。

为提高SOH估计的准确性和可靠性，近年来越来越多的研究探索将物理模型与机器学习相结合的混合方法[38], [39]。这些方法将已知的电池领域机理知识融入数据驱动模型框架中，在保持数据驱动方法灵活性和适应性的同时，实现了物理可解释性[40]。Son等人将机械和电化学健康指标与多元高斯模型及非线性核相结合，展示了互补物理响应在SOH估计中的价值[41]。Su等人提出了一种混合框架，通过物理等效电路仿真生成虚拟循环退化数据，采用卷积网络提取退化特征，并通过对抗迁移学习实现虚拟数据与实际数据的对齐，实现了高精度SOH估计[42]。此外，残差学习策略在融合模型中得到广泛应用。物理模型提供初始预测，机器学习模型学习预测值与真实值之间的残差进行校正，从而结合物理模型的可解释性与数据驱动模型的适应性[43]。例如，Nascimento等人将电池老化微分方程的数值解直接嵌入循环神经网络中，以模拟动态电池响应[44]。Wang等人构建了融合等效电路模型的电池神经网络（BattNN），用于电池放电曲线的预测校正。在混合框架中，研究人员还引入了集成学习和不确定性量化等技术，以增强模型的鲁棒性和可靠性[45], [46]。Xue等人开发了一种结合粒子滤波（PF）和长短期记忆（LSTM）网络的混合诊断方法，能够在非平稳工况下动态分类预测电池SOH，同时通过PF量化容量预测的不确定性[47]。Najera-Flores等人采用带物理约束的贝叶斯神经网络，实现了电池剩余寿命的概率预测，有效评估了模型预测的置信水平[48]。总体而言，结合物理与数据的混合方法在提高SOH估计精度和鲁棒性方面展现出巨大潜力。

近期研究表明，融合领域知识的物理信息神经网络（PINN）已成为"物理+数据"融合的一个有前景的方向，在电池SOH估计中展现出显著潜力[49], [50]。与纯数据驱动模型方法不同，PINN在训练过程中不仅学习数据本身的模式，还将符合电池实际运行条件的物理机理纳入网络架构或损失函数中。这种融合大致可分为两种实现途径。一种方法是直接利用物理先验知识调整模型参数[51]。另一种方法是将物理约束纳入神经网络的损失函数中，在训练过程中通过反向传播引导参数更新，确保学习到的模型满足物理定律的时序因果关系[52]。例如，Raissi等人提出的深度隐式物理模型将已知解析解与神经网络中的未知部分相结合，使网络仅学习未建模的残差[53]。Wang等人构建了一个包含经验退化方程和电池状态空间模型约束的PINN框架，在387个不同化学体系电池的数据集上实现了0.87%的低平均绝对百分比误差[54]。结果表明，物理机理与神经网络的深度耦合显著提高了SOH估计精度和跨工况适用性。总体而言，物理信息神经网络具有物理驱动引导、数据需求减少和模型稳定性高等优势，为克服传统方法的局限性提供了新思路。

尽管如此，现有的物理信息神经网络方法仍存在局限性，需要进一步改进。许多研究仅将简单物理约束纳入训练损失中，未能充分融合物理特征与深度学习特征，导致对复杂电池内部退化过程的表征不足[50], [51]。此外，PINN模型通常架构复杂，且其在不同电池化学体系和工况下的泛化能力缺乏系统性评估[39]。因此，有必要开发一种通用方法，主动提取电池退化特征，并将物理机理方程显式地融入网络架构中，确保SOH估计结果符合已知物理定律，同时实现更高的鲁棒性和可解释性。

为应对这些挑战，本文提出了一种物理约束自适应残差稀疏校正神经网络（LIB-PINN）框架，以提高锂离子电池健康状态（SOH）预测的准确性和稳定性。我们采用改进的RCMHCRE多尺度熵域提取算法提取电池退化特征，并将与SEI膜形成机理相关的衰减方程作为可学习物理约束项纳入神经网络中。该方法不仅通过物理先验知识丰富了特征表征，还降低了对大规模训练数据的依赖，从而提高了SOH估计的准确性和泛化性能。同时，通过稀疏残差学习机制自动校正预测误差。本文的主要贡献如下：

(1) 针对特定电池循环范围，引入一种通用的熵域计算方法（RCMHCRE算法）提取电池退化特征，旨在利用多尺度、多维度的熵值量化充放电循环过程中电流和电压的时序波动，从而提高SOH估计的准确性和鲁棒性。

(2) 分析受经验退化和SEI膜形成机理影响的电池退化特性，网络核心采用Transformer-BIGRU架构以捕捉电流-电压时序数据的长短期依赖关系。在该框架中，将电池非线性经验退化方程与SEI膜形成导致的容量衰减之间的因果关系嵌入为可学习的、特征加权物理约束，确保SOH估计满足已知物理定律的时序因果关系。同时，通过稀疏残差学习机制自动校正预测误差，降低神经网络对大规模训练数据的依赖，增强估计稳定性和跨工况泛化能力。

(3) 通过权威公开数据集的大量验证——包括特征消融、模块消融和对比模型分析——表明所提方法在SOH预测精度和稳定性方面均实现了显著提升。

本文其余部分组织如下：第2节详细介绍LIB-PINN方法论。第3节介绍数据和实验设置。第4节呈现实验结果与讨论。第5节分析LIB-PINN的计算成本与部署可行性。第6节对全文进行总结。

**章节片段**

**总体框架**

本节概述所提LIB-PINN的总体框架，该框架包含三个主要阶段：高度自适应的熵域特征提取、物理退化机理建模和模型开发。在第一阶段，提取可推广且鲁棒的特征仍是一个重要的研究课题。

现有研究提出了各种针对特定数据集和充放电协议的的特征提取方法，但往往缺乏对特征描述的充分考虑。本研究采用三个公开可用的实验室数据集来验证所提出的LIB-PINN在锂离子电池SOH估计中的有效性和准确性。这些数据集涵盖了不同的电池化学体系、充电协议和退化行为，具有广泛的代表性。总体而言，它们包含243个电池单体和111,155个实验样本。每个数据集的详细信息如表2所示。

XJTU数据集包含26个电池单体

**使用不同骨干网络的实验**

为了评估所提出的LIB-PINN模型的有效性和跨条件泛化能力，我们在不同数据集上开展了一系列SOH估计实验。MLP架构与LIB-PINN相同，而CNN结构则按照文献[51]中提出的设计进行。LIB-PINN的网络参数见表3。所有模型均训练300个epoch。

如图7(a)所示，所提出的LIB-PINN在……上实现了非常高的估计精度。

**计算成本与部署可行性**

对于在电池管理系统（BMS）中的实际部署而言，SOH估计框架的计算需求与其预测精度同等重要。LIB-PINN将RCMHCRE特征提取、特征预处理、Transformer–BiGRU推理、时间窗口更新和稀疏残差校正（SRC）整合为一个统一的预测框架。为量化LIB-PINN的计算需求，采用了ONNX-to-TensorRT FP32部署代理。测量结果如下……

**结论**

本研究提出了LIB-PINN，一种面向锂离子电池SOH估计的物理约束混合时间框架。该框架结合了基于RCMHCRE的健康特征提取、Transformer–BiGRU时间骨干网络、物理信息退化约束和稀疏残差校正。实验在XJTU、HUST和MIT实验室数据集上进行，采用电池不相交和留一条件评估设置。在七种条件内评估设置中……

**CRediT作者贡献声明**

杜海川：撰写——初稿、软件、概念化。马少娟：撰写——审阅与编辑、方法论、资金获取。徐长林：撰写——审阅与编辑。许心怡：资源、数据整理。马硕：撰写——审阅与编辑。

**利益冲突声明**

作者声明不存在可能影响本文所述工作的已知竞争性财务利益或个人关系。

**致谢**

本研究得到了国家自然科学基金（No. 12362005）、宁夏回族自治区教育厅（No. 2024AAC02033）、宁夏高等教育一流学科建设专项资金项目（No. NXYLXK2017B09）、北方民族大学重大专项（No. ZDZX201902）和北方民族大学2024年研究生创新项目（No. CYX25136）的支持。所有作者均已阅读并批准了手稿的最终版本。杜海川 | 马少娟 | 徐长林 | 许心怡 | 马硕