用于高效太阳能驱动界面蒸发及模拟放射性废水处理的亚纳斯型静电纺丝MXene基光热膜

《Environmental Research》：Janus Electrospun MXene-Based Photothermal Membrane for Efficient Solar-Driven Interfacial Evaporation and Simulated Radioactive Wastewater Treatment

　　

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  开发了一种用于模拟放射性废水处理的电纺膜
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  Janus膜由疏水性PVDF/MXene层和亲水性PAN层组成
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  非对称结构实现了光热蒸发、蒸气逸出和供水的功能分离
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  实现了高蒸发速率、去除效率和循环稳定性

引言

随着核能及相关工业应用的快速发展，放射性废水的产生已成为日益重要的环境问题^[1]。放射性废水通常含有各种放射性核素，如Co、Sr、Cs和I等，如不妥善处理，可能对生态系统和人类健康造成长期风险[2]、[3]。除了常规核操作外，核事故也会产生大量成分复杂的放射性废水。例如，2011年福岛核事故中使用了海水进行应急冷却，由此产生了含有放射性核素和大量共存离子的高盐度放射性废水^[4]。此类复杂废水在排放、储存或进一步处置之前，需要进行有效的减量处理和放射性核素截留。传统处理方法，包括化学沉淀^[5]、离子交换^[6]、膜分离^[7]和蒸发^[8]等，已被研究用于去除放射性核素[9]、[10]。蒸发是最成熟且有效的放射性废水处理技术，能够显著减量并截留放射性核素。然而，传统蒸发需要对整个水体进行加热，导致能耗较高。因此，低能耗、低碳排放的蒸发策略对于可持续的放射性废水处理至关重要。

太阳能驱动的界面蒸发（SDIE）通过在水-空气界面处集中太阳能，已成为一种前景广阔的水净化技术^[11]。尽管该策略在海水平盐淡化^[12]、盐收集^[13]和有机废水处理[14]、[15]方面已被广泛研究，但其在放射性废水处理领域的应用仍处于起步阶段[16]、[17]、[18]。对于放射性废水处理，该策略提供了一种简单的方法，可浓缩进料溶液并将水与放射性核素分离。然而，界面蒸发在放射性废水处理中的应用仍面临若干挑战。高盐度和复杂离子可能导致蒸发表面上盐结晶，堵塞蒸气通道并降低太阳能吸收效率。此外，稳定的蒸发需要协调的水分输送、抑制表面盐积累以及长期的结构稳定性。

光热膜的合理设计对于实现高效稳定的太阳能驱动界面蒸发至关重要[19]、[20]。除了强太阳能吸收和光热转换能力外，膜结构还应提供合适的水分输送通道、开放的蒸气通道以及抗盐积累性能^[21]。因此，光热材料的选择和膜结构的调控对于构建高性能蒸发器至关重要^[22]。在众多光热材料中，MXene因其宽光谱吸收、高效光热转换和可调控的表面化学性质而受到越来越多的关注[23]、[24]。因此，需要一种合适的制备策略将MXene引入稳定且多孔的膜结构中。电纺是一种合适的制备方法，因为它可以产生具有互连通道、可调节厚度和灵活组分设计的多孔纳米纤维膜^[25]。

然而，对于高盐度放射性废水，传统单层光热膜可能仍因盐积累而导致蒸发不稳定^[26]。蒸发表面和孔隙纤维网络内的盐结晶会减少光吸收、阻碍水分输送和蒸气逸出，并逐渐降低蒸发性能。因此，能够分层调节供水和蒸气释放同时减轻盐沉积的膜结构对于处理复杂放射性废水体系至关重要^[27]。具有非对称润湿性的Janus膜为解决这一问题提供了一条有前景的策略。在这种设计中，亲水层提供连续供水，而疏水层则作为光热蒸发和蒸气释放界面。这种构型可以抑制吸光表面上的盐积累并保持蒸气通道开放^[28]。

基于上述理念，构建了一种电纺MXene基Janus光热膜（PMPJ）用于太阳能驱动界面蒸发和模拟放射性废水处理。该膜由上层疏水性PVDF/MXene光热层和下层亲水性PAN水分输送层组成。在这一双层结构中，PVDF提供表面疏水性，MXene提供强太阳能吸收和光热转换，PAN支持连续供水。通过电纺工艺，这两层被整合为稳定的纳米纤维膜，我们对Janus层构型进行了定量调控，以平衡水分输送、光热转换、蒸气逸出和水分输送在太阳能驱动净化中的协同作用。在1个太阳光照射下，PMPJ膜实现了1.84 kg·m^-2·h^-1的蒸发速率和96.5%的光热转换效率。此外，优化后的膜被应用于含有Co²⁺、Sr²⁺、Cs⁺和I^-的模拟放射性废水净化，展示了Janus光热膜在水净化和离子污染物去除方面的潜力。在模拟放射性废水中，冷凝液中放射性核素的浓度显著降低，Co²⁺、Sr²⁺和Cs⁺的去除效率均超过99.99%，并具有较高的去污因子（DFs）。这些结果表明，电纺Janus光热膜在低能耗处理模拟高盐度放射性废水方面具有巨大潜力。

章节摘要

材料

丙酮（AR）和盐酸（HCl，36%）购自成都科隆化工有限公司。氟化锂（LiF，99%）购自上海泰坦科学技术有限公司。Ti₃AlC₂（90%以上）购自北京富尔森科学技术有限公司。聚偏氟乙烯（PVDF）、氯化锶（SrCl₂，99.5%）、氯化铯（CsCl，99.99%）、氯化钴(II)（CoCl₂，99.7%）和碘化钾（KI，99.0%）购自上海阿拉丁生化科技股份有限公司。

PMPJ的表征

PMPJ膜的制备过程如图1a所示。首先通过原位HF刻蚀法从Ti₃AlC₂合成Ti₃C₂T_x MXene纳米片。成功合成的Ti₃C₂T_x MXene已在我们的前期研究中进行表征^[29]。将MXene纳米片掺入PVDF纺丝液中以构建疏水光热层，而PAN用于制备亲水水分输送层。通过两步序贯电纺，

结论

在本工作中，成功开发了一种电纺MXene基Janus光热膜用于SDIE和模拟放射性废水处理。该膜通过将疏水性PVDF/MXene光热层与亲水性PAN水分输送层集成构建而成。这种非对称结构实现了光热蒸发、蒸气释放和供水的功能分离。疏水性PVDF/MXene侧提供了强太阳能吸收能力和蒸气释放

CRediT作者贡献声明

Yang Cailin：写作——初稿撰写，方法论，调查研究，形式化分析，数据整理。Yin Yixin：形式化分析，数据整理。Jiang Youzhou：写作——初稿撰写，调查研究，形式化分析，数据整理。Gu Hui：写作——审阅与编辑，指导，概念化设计。Meng Fanbing：写作——审阅与编辑，方法论，数据整理。Han Kai：写作——审阅与编辑，验证，指导，资金获取，数据整理，概念化设计

声明

作者声明不存在任何竞争经济利益。

利益冲突声明

? 作者声明不存在任何已知的可能影响本文报告工作的竞争经济利益或个人关系。

致谢

本工作由中国国家自然科学基金委员会资助（编号：22578509）。江友州感谢中南大学基础研究基金资助（编号：2026ZZTS0811）。

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