《Food Chemistry》：Molecular basis of sediment formation in cereal vinegar driven by polysaccharide–protein–polyphenol ternary interactions
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•多糖-蛋白质-多酚相互作用驱动谷物醋沉降。•多酚通过稳定的氢键网络诱导蛋白质刚性化。•多糖的竞争性置换触发空间稳定性丧失。•被置换的多糖引发耗尽絮凝，导致不可逆老化。引言以山西陈醋（SAV）为代表的传统固态谷物醋，是通过谷物原料的先后酒精发酵和醋酸发酵，再经淋醋和长期陈酿而
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多糖-蛋白质-多酚相互作用驱动谷物醋沉降。
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多酚通过稳定的氢键网络诱导蛋白质刚性化。
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多糖的竞争性置换触发空间稳定性丧失。
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被置换的多糖引发耗尽絮凝，导致不可逆老化。
引言
以山西陈醋（SAV）为代表的传统固态谷物醋，是通过谷物原料的先后酒精发酵和醋酸发酵，再经淋醋和长期陈酿而成（D. Liu等，2026）。其特征性的感官和功能特性源于发酵和陈酿过程中广泛的微生物代谢和底物转化（Wang, Zhou等，2025；A. Zhang等，2025）。然而，在长期陈酿和储存过程中，常出现非生物性浑浊和沉淀。该沉淀不仅影响视觉质量和产品一致性，还可能截留风味活性成分和功能成分，成为陈酿谷物醋质量控制中的持续挑战（Guan等，2021；Wang, Chen等，2025；X. Zhang等，2019）。
从胶体角度而言，谷物醋是一个蛋白质和多糖与多酚、有机酸、盐及其他低分子量成分共存的酸性多组分体系（Dickinson, 2012）。已有分析表明，醋的沉淀物中含有蛋白质、多糖、多酚和金属离子，提示其形成涉及多组分的关联而非单一难溶物质的沉淀（X. Zhang等，2019）。在食品胶体中，蛋白质-多糖相互作用既可能通过空间效应和静电效应稳定分散颗粒，也可能促进桥接和相分离，具体取决于聚合物结构和环境条件（Nooshkam等，2023；Yiu等，2025）。多酚还可能通过氢键和疏水缔合进一步改变蛋白质相关相互作用（Sun等，2022；Xue等，2025）。
多数关于醋沉淀的研究集中在鉴定其化学成分或描述宏观性质变化，而相关食品胶体研究则通常考察蛋白质-多酚或蛋白质-多糖的二元缔合（Lu等，2025；Nooshkam等，2023；Pawde & Dave, 2025）。尽管这些研究确定了相关成分和相互作用类型，但未能解释蛋白质、多糖和多酚共存如何影响酸性且成分复杂的SAV体系中胶体失稳。因此，三元共存对胶体失稳的贡献以及分子相互作用再分布与宏观沉淀形成之间的关系仍有待深入阐明（Nemli等，2024）。
基于此，我们假设SAV沉淀形成涉及多糖-蛋白质-多酚相互作用的协同重组，而非各成分的独立沉淀。沉淀物中多糖的富集尤其值得关注，因为多糖传统上被视为保护胶体，但在蛋白质和多酚共存时，其稳定作用可能发生改变。多酚与蛋白质区域的结合可能改变蛋白质-多糖接触面的分布，并与其他高阶胶体效应协同，在酸性条件下促进三元失稳（Abubaker等，2026；Lu等，2025；Ofosu等，2025；Shahidi & Athiyappan, 2025）。
为检验这一假设，本研究将真实SAV沉淀的表征与受控模型体系重建、胶体分析、荧光光谱和分子动力学模拟相结合。首先，通过分子量大小分析、光谱表征和单糖组成分析，将沉淀相关多糖与主要谷物原料中分离的多糖进行比较。然后，利用重建体系区分单糖和聚合物的效应，并确定在控温陈酿过程中二元和三元组分组合如何影响胶体稳定性。EEM荧光分析表征了组分依赖性的荧光环境变化，同时采用还原论的麦谷蛋白-甘露聚糖-香草酸模型考察蛋白质构象运动性和蛋白质-多糖接触面的再分布。这一多尺度设计将真实沉淀的组成与实验解析的三元失稳以及相互作用重组的分子解释相连接，从而将分析从沉淀成分鉴定和孤立的二元缔合扩展到更全面的理解。
各章节摘要
材料
SAV（陈酿3年）及其发酵原料（高粱，Sorghum bicolor L.；麦麸）由山西紫林醋业有限公司（中国太原）提供。单糖标准品，包括D-葡萄糖（CAS No. 50-99-7）、D-阿拉伯糖（CAS No. 10323-20-3）、L-鼠李糖一水合物（CAS No. 10030-85-0）、D-木糖（CAS No. 58-86-6）、D-甘露糖（CAS No. 3458-28-4）和D-半乳糖（CAS No. 59-23-4），购自北京索莱宝科技有限公司（中国北京）。
沉淀多糖的结构鉴定和来源归属
阐明SAV沉淀多糖（SAV PPs）的结构来源和分子特征是揭示SAV中胶体失稳机制的前提。本研究不将SAV PPs视为随机沉淀的杂质，而是假设它们代表一类能够抵抗发酵诱导降解并在酸性条件下发生选择性富集和聚集的特有多糖。为检验这一假设，对结构的
进一步讨论
本研究通过整合宏观物理化学表征与多尺度分子动力学模拟，系统阐明了SAV中沉淀形成的分子相互作用基础。结果表明，酸性发酵条件下的沉淀形成并非归因于单一成分的沉淀，而是源于多糖、蛋白质和多酚之间的协同相互作用。
宏观分析揭示，在
结论
通过将真实SAV沉淀的表征与重建胶体体系及基于还原论的麦谷蛋白模拟相结合，本研究考察了多糖、蛋白质和多酚在确定的酸-盐背景下如何共同导致失稳。从真实SAV沉淀中分离的多糖被表征为含有阿拉伯糖、木糖和甘露糖的富含葡萄糖的杂多糖。在重建体系中，聚合糖
CRediT作者贡献声明
刘 Dan Tong：撰写——原稿撰写，方法论，数据管理，概念构思。苏震华：方法论，调查研究，数据管理。张梦佳：调查研究，数据管理。段金童：调查研究。宋佳：撰写——审阅与编辑，验证，方法论。郎帆帆：撰写——审阅与编辑，验证。沈延兵：撰写——审阅与编辑，验证。王敏：撰写——审阅与编辑，资金获取。郑宇：撰写——审阅与编辑，资金
未引用参考文献
Carvalho和Guido，2022
Chen, Gui, Shi, Zhang和Chen，2013
Mastanjevi?等，2018
Nawaz等，2025
Nie等，2017
Scherf, Wieser和Koehler，2016
Wang和Ye，2021
Zhu等，2018
利益冲突声明
作者声明不存在已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本文所报告的工作。
致谢
本工作获得了以下资助项目的支持：国家自然科学基金（32472321）；天津市自然科学基金（25JJJJC0021）；山西省重点研发计划项目（202202140601018）；山西省创新研究团队。
刘Dan Tong|苏震华|张梦佳|段金童|宋佳|郎帆帆|沈延兵|王敏|郑宇
