煤气化细渣升级再利用制备高性能陶瓷微滤膜：掺量与粒径的影响

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Upcycling coal gasification fine slag into high-performance ceramic microfiltration membranes: Effects of loading and particle size

　　**摘要要点**- 固体废弃物CGFS部分替代氧化铝，用于低成本陶瓷膜的制备。- 调节CGFS的添加量和粒径，优化了膜的结构。- 60% CGFS（200目）膜表现出32.83 MPa的强度和较高的孔隙率。- 该膜对悬浮固体和浊度的去除率超过99%。- 高通量恢复率（91.62%）证明其具有优异的抗污染稳定性。---## 引言作为储量丰富的核心能源，煤炭在全球能源系统中发挥着至关重要的作用。煤气化作为煤炭清洁高效利用的关键技术，已广泛应用于合成气、液体燃料和天然气的生产。然而，该过程不可避免地产生大量煤气化细渣（CGFS）作为副产品。传统的处置方法，如填埋和堆存，不仅消耗大量土地资源，还会通过雨水促进重金属向土壤和地下水系统淋滤，对生态环境和人类健康构成严重威胁。如今，水资源短缺和水污染问题日益严峻。在此背景下，膜分离技术凭借其操作简便、能耗低、二次污染少以及高效可持续的特点，已成为废水处理的核心技术。在众多膜材料中，陶瓷膜以其卓越的机械强度、热稳定性和化学耐腐蚀性脱颖而出。然而，陶瓷膜的广泛应用受到原材料成本高、烧结过程能耗大以及碳酸钙和石墨等造孔剂额外成本的制约。在这方面，使用固体废弃物作为替代原材料是一种解决上述经济挑战的有前景的策略。这些废弃物不仅成本低廉，而且富含各种氧化物，可以降低烧结温度并减少能耗，从而实现废弃物的资源化利用，符合循环经济理念。近年来，已有利用煤基固体废弃物制备陶瓷膜的研究报道。Liu等人以碳酸钙作为造孔剂，从煤矸石和黄土中制备了多孔微滤膜，在1000°C烧结温度下对家用污水的悬浮固体去除率达到99.9%。此外，飞灰基管状陶瓷膜和高硅铝尾矿衍生莫来石支撑体等体系也相继被报道，均表现出良好的机械强度和截留性能。虽然这些研究证明了从煤基固体废弃物制备陶瓷膜的可行性，但所有现有的煤基陶瓷膜都需要添加糊精和碳酸钙等造孔剂来调节孔隙结构，这不仅增加了原材料成本，还增加了制备过程的复杂性。与此同时，CGFS富含SiO?和Al?O?，与煤基陶瓷膜传统原料具有良好的成分兼容性。更重要的是，与其他煤基固体废弃物（如煤粉煤灰和煤矸石）相比，CGFS最显著的特点是其高残余碳含量，预计在高温烧结过程中分解并释放CO?，从而作为自生造孔剂，无需添加额外的造孔剂。这一独特特性赋予了CGFS在制备低成本陶瓷膜方面的显著原料优势。然而，现有研究大多集中在将CGFS转化为吸附剂上，如铁铝硅酸盐纳米复合材料和酸改性CGFS等具有增强吸附性能的材料，或将其用作催化剂载体，如Na-P沸石/多孔碳复合材料和介孔MCM-41复合材料。尽管如此，CGFS作为陶瓷膜制备原料的潜力仍未被充分探索，煤基固体废弃物资源化利用领域的相关研究仍然有限。CGFS复杂的组成、残余碳含量和细小粒径如何决定所得膜的微观结构和宏观性能，仍有待系统阐明。鉴于此，本研究提出通过部分以CGFS替代α-Al?O?来制备低成本高性能微滤陶瓷膜。系统研究了CGFS添加量和粒径对膜的孔隙结构、力学性能和过滤性能的影响，特别关注了残余碳衍生原位成孔的调控作用。本研究旨在为CGFS的利用提供可扩展且具增值的策略，并为煤基陶瓷膜的开发奠定理论基础。---## 各章节摘要### 材料煤气化细渣（CGFS，陕西煤业化工集团榆林化学有限责任公司，中国）。其主要化学成分及相应的质量分数如图1所示。白色α相Al?O?粉末（α-Al?O?，99.9%，1 μm，青海省格尔木市克公冶金材料有限公司，中国）。二氧化钛（TiO?，AR，国药集团化学试剂有限公司，中国）。甘油（C?H?O?，AR，国药集团化学试剂有限公司，中国）。羧甲基纤维素钠（CMC，[C?H...### CGFS的热重-微分热重分析与粒径分析了解原始CGFS的物理化学特性是将其作为膜制备材料的基础。首先，通过热重分析（TGA）对CGFS在不同阶段的失重行为进行了评估，这对于确定最佳烧结温度曲线至关重要。如图4(a)所示，整个加热过程中的总失重约为30%，TG曲线在1100°C以上趋于平稳。因此，将1150°C确定为...### 结论本研究以CGFS为主要前驱体进行高值化利用，成功制备了高性能、低成本的陶瓷微滤膜。通过系统调节CGFS的添加量和粒径，实现了对烧结膜微观结构、力学性能和过滤性能的精确控制。CGFS固有的残余碳作为有效的原位造孔剂，同时CGFS中的碱性氧化物促进了...### CRediT作者贡献声明**Yingming Guo（郭英明）：** 监督指导。**Chengxin Chen（陈诚信）：** 数据整理。**Siyu Ma（马思宇）：** 撰写初稿、构思设计。**Wangqing Han（韩王清）：** 撰写初稿。**Jing Yang（杨静）：** 撰写—审阅与编辑。**Hongji Li（李宏吉）：** 软件。### 利益冲突声明作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系，这些情况可能会影响本文所报道的工作。### 致谢本研究得到中国陕西省重点研发计划项目资助[2026CY-YBXM-801和2026SF-YBXM-158]。### 利益冲突作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系，这些情况可能会影响本文所报道的工作。---Siyu Ma | Wangqing Han | Jing Yang | Hongji Li | Yingming Guo | Chengxin Chen