基于贝叶斯神经网络的不确定性感知主动学习设计高强度耐腐蚀挤压态Mg–Al–Zn–Mn–Ca–Y合金

《Journal of Magnesium and Alloys》：Uncertainty-aware active-learning design of high-strength, corrosion-resistant as-extruded Mg–Al–Zn–Mn–Ca–Y alloys using Bayesian neural networks

　　

本研究提出了一种面向挤压态Mg–Al–Zn–Mn–Ca–Y合金的不确定性感知设计框架，该框架整合了基于贝叶斯神经网络（Bayesian neural network, BNN）的性能预测、不确定性驱动的主动学习（active learning, AL）以及实验验证。在当前AL循环中，研究人员利用拉伸性能预测的不确定性来识别具有高不确定性的信息丰富的成分–挤压温度条件，同时对从AL识别出的高不确定性区域选取的试样测量其腐蚀速率。该框架被应用于探索镁合金中的强度–腐蚀权衡，所使用的数据是在受控制造条件下获得的内部实验数据。实验验证表明，与初始数据集相比，由AL筛选出的合金表现出更优的强度–腐蚀组合。在所有验证试样中，于400 °C下挤压的Mg–9.57Al–1.47Zn–0.45Mn–0.72Ca–0.89Y (wt%)合金展现出最理想的平衡性能，其拉伸屈服强度（tensile yield strength, TYS）为234 MPa，极限抗拉强度（ultimate tensile strength, UTS）为343 MPa，延伸率（elongation, EL）为9.8%，腐蚀速率（corrosion rate, CR）为0.66 mm/y。这种良好的性能平衡与更强的基面织构、平衡计算预测的溶质/颗粒分配趋势以及电化学观察结果——相对较低的阴极电流密度和拟合出膜电阻元件的阻抗响应——相一致，这些结果均与失重测试测得的较低腐蚀速率相符。研究结果表明，在有限数据条件下，预测不确定性可以指导具有冶金学可解释性的合金设计实验。所提出的BNN/AL框架应被视为一种不确定性引导的探索策略，而非确定性的性能优化器。

论文解读：基于贝叶斯神经网络与主动学习的Mg–Al–Zn–Mn–Ca–Y挤压合金强度-腐蚀协同设计

一、研究背景与问题

镁（Mg）合金因其低密度、高比强度、优异的切削加工性和阻尼性能，在交通运输、航空航天及电子领域具有广阔的应用前景。然而，变形镁合金的广泛应用仍受到强度不足、室温塑性有限、燃点低以及耐蚀性差等问题的制约。其中，实现力学强度与耐腐蚀性能之间的可靠平衡尤为困难，因为合金化与热机械加工往往在改善某一性能的同时损害另一性能。因此，开发能够在不严重牺牲塑性与加工性的前提下同时提升强度和耐蚀性的合金-工艺设计策略至关重要。

在Mg–Al基体系中微量添加Ca和Y已被证明可提升阻燃性、抗氧化性、耐蚀性及力学性能，这归因于含Ca或Y的热稳定金属间相、表面膜特性的改变以及热加工过程中动态再结晶（dynamic recrystallization, DRX）和晶体学织构的变化。然而，Mg–Al–Zn–Mn–Ca–Y（AZMXW）合金的设计仍面临挑战，因为合金元素交互影响溶质分配、金属间化合物形成、再结晶行为、织构演变及腐蚀行为，导致强度、塑性与耐蚀性之间的平衡受非线性成分–微观结构–性能关系支配。此外，挤压温度（extrusion temperature, ET）通过影响DRX动力学、晶粒生长、溶质再分布、第二相稳定性及织构演化，对最终性能也起着关键作用。传统的试错法或单因素优化方法在多组分镁合金设计中效率低下，且目标性能之间常存在权衡关系。因此，亟需一种高效的设计策略。

机器学习（machine learning, ML）近年来加速了镁合金设计，而贝叶斯神经网络（Bayesian neural network, BNN）不仅提供预测值，还提供相关的预测不确定性，适用于有限数据条件下的材料设计。主动学习（active learning, AL）可利用这种不确定性来选择信息量最大的实验。为此，研究人员开展了此项研究，旨在开发一种不确定性感知的BNN/AL设计框架，以识别兼具平衡拉伸强度与耐蚀性的挤压态AZMXW合金。该论文发表于《Journal of Magnesium and Alloys》。

二、关键技术方法

研究人员采用了以下关键技术方法：

1. 1.
   材料制备与表征：铸造系列AZMXW合金，经均匀化处理后在不同温度（275、300、350、400 °C）进行直接挤压。采用扫描电子显微镜（scanning electron microscopy, SEM）、电子背散射衍射（electron backscatter diffraction, EBSD）及能谱分析（energy dispersive spectroscopy, EDS）进行微观结构与织构表征，并使用FactSage 8.4软件计算平衡相分数与溶质含量。
2. 2.
   力学与腐蚀性能测试：在室温下进行拉伸试验，测定拉伸屈服强度（tensile yield strength, TYS）、极限抗拉强度（ultimate tensile strength, UTS）及延伸率（elongation, EL）。通过浸泡失重试验在3.5 wt% NaCl溶液中计算腐蚀速率（corrosion rate, CR）。采用循环动电位极化（cyclic potentiodynamic polarization, CPP）测试和电化学阻抗谱（electrochemical impedance spectroscopy, EIS）评估电化学行为。
3. 3.
   机器学习建模：基于39组实验数据，以六种输入变量（Al、Zn、Mn、Ca、Y含量及ET）建立独立的单输出BNN模型，分别预测TYS、UTS、EL和CR四个目标性能。利用对数预测误差（log predictive error, LPE）选择最优模型，并通过集成委员会模型提升预测精度。基于拉伸性能的预测不确定性驱动AL，识别信息丰富的高不确定性成分–ET区域，随后对该区域选取的代表性成分在300和400 °C下进行实验验证。

三、研究结果

3.1. BNN模型的预测性能

研究人员建立了独立的BNN模型用于预测TYS、UTS、EL和CR。通过对比不同隐藏层节点数的模型，基于LPE和测试误差选择最优模型，并进一步构建委员会模型。结果显示，各性能的预测值与实测值吻合良好，表明BNN模型能够有效捕捉输入变量与目标性能之间的非线性关系。

3.2. 不确定性分析与主动学习候选区域识别

研究人员利用训练好的BNN模型对整个设计空间进行预测，并绘制了各性能的预测不确定性分布图。发现TYS预测不确定性较高的区域主要集中在高Al含量（约9–10 wt%）配合较高ET（约350–400 °C）的区间，以及中等Al含量（约5–7 wt%）配合较低ET（约275–300 °C）的区间。基于此，AL选择了高不确定性区域的代表性成分，并分别在300和400 °C下进行挤压验证。

3.3. 实验验证与性能评估

对AL选定的合金进行实验验证。结果显示，与初始数据集相比，AL衍生合金普遍展现出更优的强度–腐蚀组合。其中，成分为Mg–9.57Al–1.47Zn–0.45Mn–0.72Ca–0.89Y (wt%)、在400 °C挤压的合金表现最佳，其TYS为234 MPa，UTS为343 MPa，EL为9.8%，CR仅为0.66 mm/y。这一性能优于许多初始数据集中的合金。

3.4. 微观结构与织构分析

对性能最优的合金进行EBSD分析，发现其具有细小的再结晶晶粒和较强的基面织构（即(0001)极图的最大强度I_max较高）。较强的基面织构有利于提高沿挤压方向的屈服强度。同时，低角度晶界（low-angle grain boundaries, LAGB）分数和核平均取向差（kernel average misorientation, KAM）值反映了位错密度和储存应变能状态。这些微观特征共同解释了其优异的力学性能。

3.5. 平衡相计算与腐蚀机理分析

FactSage计算表明，在400 °C下，该最优合金中α-Mg基体内的Al溶质含量较高，同时形成了适量的含Ca和Y的金属间相（如Al₂Ca和Mg₂Y型相）。电化学测试（CPP和EIS）显示，该合金具有相对较低的阴极电流密度，且在Nyquist图中呈现较大的容抗弧，EIS拟合结果中包含一个膜电阻元件，表明其表面形成了更具保护性的腐蚀产物膜。这些电化学特征与其较低的浸泡失重腐蚀速率一致，证实了其优异的耐蚀性。

四、讨论与结论总结

讨论部分：研究人员讨论了预测不确定性在指导实验设计中的作用，指出BNN/AL框架并非追求单一的最优性能点，而是作为一种探索策略，系统地识别知识空白区域（即高不确定性区域），从而在有限实验资源下高效地发现具有潜在优异性能的成分-工艺组合。该方法特别适用于多目标权衡问题，如本研究中强度与耐蚀性的协同优化。微观结构和电化学分析表明，所发现的性能平衡源于多种强化机制（细晶强化、固溶强化、织构强化）与腐蚀防护机制（稳定的表面膜、减少的微电偶效应）的共同作用。

研究结论翻译：研究表明，预测不确定性可以指导在有限数据条件下具有冶金学可解释性的合金设计实验。所提出的BNN/AL框架应被视为一种不确定性引导的探索策略，而非确定性的性能优化器。实验验证表明，AL衍生的合金相对于初始数据集展现出有利的强度-腐蚀组合。在验证样品中，于400 °C挤压的Mg–9.57Al–1.47Zn–0.45Mn–0.72Ca–0.89Y (wt%)合金显示出最有利的平衡，其拉伸屈服强度为234 MPa，极限抗拉强度为343 MPa，延伸率为9.8%，腐蚀速率为0.66 mm/y。这种有利的平衡与更强的基面织构、平衡预测的溶质/颗粒分配趋势以及电化学观察结果——相对较低的阴极电流密度和拟合有膜电阻元件的阻抗响应——相一致，这些都与失重测试确定的较低腐蚀速率一致。