多层石墨烯-AlxGa1?xN/GaN双层系统中声子拖曳塞贝克系数：有限三角形量子阱、晶体相和介电环境的作用

《Physica E: Low-dimensional Systems and Nanostructures》：Phonon-drag Seebeck coefficient in MLG–AlxGa1?xN/GaN double-layer systems: Roles of finite triangular quantum well, crystal phase, and dielectric environment

　　

•包含GaN Q2DEG的有限三角量子阱约束。
•在声子拖拽输运中纳入了双层RPA屏蔽。
•纤锌矿（WZ）GaN产生的声子拖拽塞贝克响应大于闪锌矿（ZB）GaN。
•在研究所考察的介电环境中，HfO?给出的响应最大。
•在所考察的范围内，声学压电耦合主导响应。

引言
二维电子系统中的热电效应因其可通过载流子密度、量子约束结构和相邻介电环境进行调控而受到广泛关注。塞贝克系数通常包含扩散项和声子拖拽项两部分。声子拖拽是在温度梯度产生非平衡声子流时出现的热电分量；通过电子—声子相互作用，该声子流将晶格动量传递给载流子，从而在扩散塞贝克贡献之外产生额外的热电磁场。在纳米尺度和低维系统中，这一贡献对量子约束、界面、介电环境和屏蔽效应尤为敏感，因为这些因素会改变载流子波函数、电子—声子矩阵元、可用声子模式以及声子向载流子传递动量的效率。因此，通过调节系统的结构和环境，可以增强或抑制声子拖拽。该机制在本文所考虑的低温区间尤为重要，并已在二维电子气和现代半导体异质结中被广泛研究[1]–[6]。因此，研究耦合双层系统中的声子拖拽不仅对基本输运物理具有重要意义，也对识别可调控纳米尺度和热电响应的结构与材料参数至关重要。

在单层石墨烯（MLG）中，狄拉克电子的线性能谱使其输运特性明显区别于具有抛物线谱的二维电子气。狄拉克电子与声学声子的相互作用已被详细分析，研究表明输运量对载流子密度和温度敏感[7]–[11]。此外，当石墨烯靠近极性介电基底时，源自基底的远场光学声子（ROP）可通过穿透界面的电磁场与石墨烯电子相互作用，从而显著改变输运和热电性质[3]–[5], [12]–[14]。因此，周围环境不仅通过有效介电常数间接地起作用，也直接作为一种额外的散射源。

对于Al??Ga1???N/GaN异质结，二维电子气主要由III族氮化物材料特有的强自发极化和压电极化形成[15]–[17]。在该体系中，由于GaN固有的极性特征，尤其是纤锌矿（WZ）相，电子—声子压电相互作用尤为重要；而闪锌矿（ZB）相具有不同的晶体对称性和材料参数，导致散射强度和输运响应发生变化[5], [18], [19]。同时，Al??Ga1???N/GaN界面的三角约束势决定了垂直于层平面方向的电子波函数，从而直接控制电子—声子散射矩阵元中的重叠积分。因此，要可靠地描述GaN层的声子拖拽贡献，必须同时考虑晶体相和有限量子约束效应。

当MLG与GaN Q2DEG通过库仑相互作用耦合形成双层系统时，层间相互作用会改变各层的有效相互作用势和屏蔽特性。此时，基于独立孤立层的屏蔽描述已不再足够，而必须在RPA框架内使用双层屏蔽矩阵来恰当考虑层内与层间相互作用的作用[3]–[5]。由层间库仑耦合引起的屏蔽势修正会导致电子—声子散射强度的显著变化，进而影响整个系统的声子拖拽塞贝克系数。

此前将石墨烯与AlGaN/GaN异质结构结合的研究支持了核心物理结构的实验可行性。已有研究通过拉曼映射对AlGaN/GaN上的石墨烯进行了表征[20]，石墨烯/AlGaN肖特基接触也已被制备和表征[21]。最近，一种包含石墨烯与AlGaN/GaN界面处2DEG作为两条通过AlGaN势垒隔离、分别接触的导电通道的石墨烯/AlGaN/GaN结构被制备出来，并通过对流库仑拖拽电流研究了两个通道之间的相互作用[22]。该工作表明，本模型所使用的库仑耦合双导层平台可在漏电流足够小的工作区间内实现。尽管如此，本文所考虑的结构仍是理想化模型，包含平面且平行的层、无隧穿假设、理想界面、规定的层间距和载流子密度，以及对称的外层介电环境。因此，本文结果应被理解为理想化的声子拖拽趋势。要完全实现h-BN、Al2O3和HfO2介电配置，并直接测量系统的声子拖拽塞贝克系数，仍需未来实验验证。现有实验证据主要针对WZ-AlGaN/GaN结构；本文考虑的ZB情形是基于相依赖材料参数的理论对比配置。虽然石墨烯、GaN Q2DEG以及石墨烯在极性基底上的散射机制已被分别研究，但在MLG–Al??Ga1???N/GaN系统中将GaN晶体相、有限三角约束以及不同介电环境统一整合到双层屏蔽框架内进行系统分析，目前尚未开展。

本文的目标是为MLG–Al??Ga1???N/GaN双层系统建立一个自洽的理论模型，其中GaN侧Q2DEG由有限三角量子阱描述，层内和层间库仑相互作用在双层RPA近似下处理。该模型包含声形变势声子、声压电声子以及远场光学声子的声子拖拽贡献，并结合MLG和GaN Q2DEG的温度相关极化率函数。在此基础上，确定总声子拖拽塞贝克系数??totalg，以及受所考虑电子—声子机制限制的层的电导率，并系统研究WZ/ZB GaN晶体相、h-BN、Al2O3和HfO2介电环境、层间距、Al合金成分以及载流子密度不对称性的影响。本文重点关注??<100K的范围，在该区间内声子拖拽分量能够清晰反映量子约束、电子—声子相互作用以及双层库仑屏蔽的效应。所得物理量被用于阐明该双层系统中热电响应的声子拖拽分量的机理和可调性。

方法
本工作研究的双层系统由单层石墨烯（MLG）片与在Al??Ga1???N/GaN异质结构中形成的准二维电子气（Q2DEG）耦合而成。GaN侧Q2DEG由Al??Ga1???N/GaN界面处的有限三角量子阱来建模。两个导电层假设为平行、平面，层间距离为??。这里，??理解为两个载流子层沿该方向的有效间距。

结果与讨论
我们使用以下MLG参数研究声子拖拽系数[3], [4], [23], [28], [29]：????=1?08 cm/s，??=19 eV，??=7.6×1?0?8 g/cm2，????=2×1?06 cm/s，?MLG=10 μm，以及??MLG∞=??MLG0=1。

GaN材料参数取值如下[4], [5], [16], [17]。对于ZB结构，采用???=????=0.15 ????，??=6.15 g/cm3，????=6.90×1?05 cm/s，????=5.02×1?05 cm/s，??2DEG=8.3 eV，??GaN=9.5，?14=5.96×1?07 V/cm，??PE=1.78×1?08 eV/cm，??PE=4.8，??PE=4.33×1?05 cm/s，??GaN0=9.5，??GaN∞=5.47，以及??AlN=8.5。对于WZ结构，我们

结论
本文建立了MLG–Al??Ga1???N/GaN双层系统的理论模型，其中GaN侧Q2DEG由有限三角量子阱描述，库仑屏蔽在双层RPA近似下处理。在此基础上，通过两层的电导率加权平均确定总声子拖拽塞贝克系数??totalg，其部分贡献来自声形变势声子、声压电声子以及

作者贡献声明
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