基于机器学习的源分配及影响因素与非线性关联研究——以珠江三角洲泛洪区土壤中的潜在有毒元素为例

《Journal of Environmental Management》：Machine learning-based source apportionment and nonlinear associations of influencing factors on potentially toxic elements in floodplain profiles of Pearl River Delta, China

　　• t-SNE-RF-SHAP方法能够基于土壤的物理化学性质准确预测持久性有毒元素（PTEs）的来源。• 在西部河流（WR）和北部河流（NR）的洪泛区沉积物中，天然来源是PTEs的主要贡献者。• 天然来源的贡献从上游到下游逐渐减少。• 锰（Mn）和有机碳总量（Corg）是控制PTEs的关键因素，两者都表现出非线性关联。

引言
洪泛区是一种独特的湿地生态系统，在维持自然生态平衡方面具有独特的功能和作用。洪泛区改善了资源条件，提供了食物和原材料，并为人类社会带来了重要的生态和经济效益（Jakubínsky等人，2021年）。同时，洪泛区也是河流系统输送的沉积物、营养物质和潜在有毒元素（PTEs）的沉积区域。这里的生态环境极为脆弱，容易受到自然因素和人为因素的影响，如流域的地质背景、采矿、洪水、工业废水排放、交通等（Kanianska等人，2022年；Lu等人，2020年；Monk等人，2019年；?ncü等人，2025年；Tokatl?等人，2026年；Topaldemir等人，2023年；Ustao?lu等人，2026年；Yüksel等人，2022年；Yazman等人，2026年）。近年来，随着经济的高速发展和城市化、工业化进程的加速，大量含有PTEs的工业废水和废弃物直接或间接排放到河流中，并沉积在洪泛区沉积物中，导致PTEs污染日益严重。此外，来自高地质背景地区的地表径流和风化产物也增加了洪泛区的PTEs污染负荷（Chen等人，2024年）。据报道，密西西比河（Grabowski等人，2001年）、斯蒂亚夫尼察河（Kanianska等人，2022年）、塔古斯河（Benito等人，2003年）和珠江（Zhao等人，2017年）的洪泛区沉积物中都存在PTEs污染。
PTEs的特点是难以降解、持久性强且毒性高。因此，它们会在沉积物中不断积累，造成环境污染，并通过食物链的生物放大作用对人类健康构成威胁（Wang等人，2024a）。镉（Cd）的过量积累主要损害肾脏、肝脏和骨骼（Hosseini和Sobhanardakani，2024年；Khalijian等人，2022年）；六价铬（Cr6+）具有强烈的肝肾毒性（Sobhanardakani，2017年；Sobhanardakani等人，2018年）；砷（As）的过量摄入可能导致皮肤色素沉着、角化过度、周围血管病变和胃肠道症状（Khalijian等人，2022年）；铅（Pb）的过量积累主要危害神经系统、循环系统、造血系统和内分泌系统以及骨骼和肾脏（Arica等人，2018年；Yüksel等人，2017年）。因此，探索洪泛区PTEs的环境风险和来源对于合理开发和利用资源、精确处理污染区域以及环境的可持续发展具有重要意义。然而，大多数研究都集中在表层沉积物上，而高分辨率的沉积物剖面和多维度分析（垂直和水平方向）相对有限。尽管一些研究比较了不同的河段，但采样点数量较少，对流域的覆盖范围也不够（Ciszewski，2003年；Que等人，2024年；Williams和Block，2015年）。样本量、深度、空间覆盖范围和代表性的限制使得揭示洪泛区PTEs的时间和空间分布、环境风险和污染来源变得困难。
基于生物毒性阈值的沉积物质量指南（SQGs）可用于评估当前的PTE浓度是否会对底栖生物产生不利影响（MacDonald，1994年；Smith等人，1996年）。环境容量风险（ECR）则是通过比较环境承载能力和PTEs负荷来评估系统是否能够继续容纳PTEs输入（Ye，1993年；Pan等人，2024年）。ECR的详细信息在补充材料中提供。这两种风险评估方法结合使用，可以评估PTEs对底栖生物的不利影响及其在洪泛区的承载能力，从而提高风险分类的客观性和准确性，并为制定污染控制优先级和动态监测策略提供科学依据。
洪泛区沉积物中的PTE浓度受到多种物理化学参数的影响，如Fe/Mn氧化物、有机物、磷和pH值。此外，PTEs与这些物理化学参数之间存在复杂的非线性关系。传统的回归分析法在进行多特征综合建模时往往表现不佳（Li等人，2025年；Nyarko等人，2022年；Wang等人，2021b）。而机器学习方法（如随机森林（RF）、神经网络、极端梯度提升）在处理非线性和多维特征交互作用方面具有显著优势（Bhagat等人，2021年）。特别是RF与其他模型相比，可以一定程度上减轻过拟合现象并提高泛化能力。它是探索物理化学参数对PTEs影响的重要工具（Li等人，2025年）。Shapley加性解释（SHAP）常与RF结合使用，以解决RF的可解释性问题。SHAP不仅提供了基于RF输出的特征重要性总体排名，还计算了单个样本中每个特征的影响方向（正面或负面）以及阈值（Zhou和Li，2024年）。RF-SHAP模型兼具预测性能和可解释性，在识别控制洪泛区PTEs分布的主要因素方面具有重要的应用潜力。基于这些驱动因素的识别，进一步进行PTEs来源分配对于有效管理PTEs污染至关重要。然而，传统的来源分配方法（如正矩阵分解（PMF）、主成分分析（PCA）和Unmix受体模型（Unmix）基于线性假设，无法准确描述PTEs与物理化学参数之间的高度非线性和多维交互关系（Wang等人，2024b）。因此，本研究引入了t-SNE-RF-SHAP方法，该方法整合了非线性降维（t-SNE）、高精度回归建模（RF）和可解释性分析（SHAP）。t-SNE-RF-SHAP能够捕捉物理化学参数与PTEs之间的复杂非线性关系，并定量评估污染来源的贡献（Han等人，2022年；Zhou和Li，2024年）。与传统方法相比，t-SNE-RF-SHAP既考虑了预测准确性，也考虑了可解释性，实现了对PTE来源组成和贡献的更严谨和详细的分析。

珠江是中国南部最大的河流系统，通过西江（WR）、北江（NR）、东江（ER）和多条支流的汇合流入海洋。其流域面积约为45万平方公里（Ye等人，2017年）。由于水流动态（如河道蜿蜒和洪水淹没），珠江下游形成了大量的洪泛区（Wang等人，2021a）。在珠江三角洲（PRD），先前的年代学研究提供了沉积作用的区域限制。在磨碟门河口，对一个岩芯的210Pbex测年显示，沉积速率从20世纪70年前的0.53厘米/年增加到70年后的1.68厘米/年（Li等人，2023年）。从区域上看，14个岩芯的210Pb测年显示，沉积速率从河口附近的7.25厘米/年逐渐降低到离岸的1.58厘米/年（Liu等人，2010年；Zhao，2017年）。历史图表估计磨碟门的平均沉积速率为约2.5厘米/年（Li等人，2023年）。在更长的时间尺度上，对珠江三角洲南部一个岩芯的光释光和14C测年建立了约8-0.5千年的年代序列，分为三个全新世沉积阶段：8-6千年期间的5.44米/千 a?os，6-3千年期间的1.17米/千年，以及3-0.5千年期间的2.28米/千年。14C年龄通常比光释光年龄还要老，可能是由于碳库效应（Lin等人，2023年）。因此，珠江三角洲的沉积速率在时间和空间上都有很大的变化。
先前的研究表明，珠江三角洲的PTEs污染特别严重。这种污染由多种因素驱动，包括工业活动、采矿、交通和地质背景。不同支流和河段的PTEs污染谱也有显著差异（Wu等人，2022年；Zhao等人，2018年）。因此，本研究选择了珠江三角洲的洪泛区沉积物剖面作为研究对象。为了克服以往研究中线性来源分配和单一方法风险评估的局限性，本研究结合了SQGs和ECR进行互补的风险评估，并应用了一种新的t-SNE-RF-SHAP框架来对珠江三角洲多个河段的洪泛区沉积物剖面进行非线性来源分配。
本研究旨在：1）评估洪泛区沉积物中PTEs的环境风险并确定主要污染物；2）探讨影响PTEs污染的主要因素及其与影响因素之间的非线性关联；3）揭示PTEs的潜在来源。本研究揭示的驱动因素和污染来源可以为不同洪泛区的污染机制比较研究提供参考，并为该研究区域的污染控制优先级和监测策略的制定提供理论支持。这项研究可以为洪泛区沉积物中PTEs的风险评估和来源分配提供参考框架。

研究区域
珠江洪泛区的沉积物主要来源于上游WR和NR带来的淤泥。WR和NR在珠江三角洲的发展中起主导作用，其沉积物输送量分别占珠江三角洲总沉积物输送量的约74%和10%（Wu等人，2016年）。珠江四条支流的地质背景存在显著差异。WR流域主要由碳酸盐岩、砂岩组成。

统计特征
WR、NR、ER和TR的洪泛区沉积物剖面中PTEs浓度、物理化学参数、化学变化指数（CIA）及其他指标的描述见图2、表S2和表S3。富集率定义为PTE浓度超过珠江沉积物或地壳丰度相应参考值的样本比例。结果显示，WR和NR的洪泛区沉积物剖面中所有PTE浓度的中位数均较高。

主要影响PTEs浓度的因素
基于RF-SHAP模型，本研究识别了控制洪泛区沉积物中PTEs积累的关键物理化学因素的非线性响应模式。此外，以往的研究主要关注线性相关性（Wang等人，2021b），但我们的结果揭示了在珠江三角洲洪泛区系统中较少探索的非线性响应模式。提取了八个贡献因素来生成PTEs的SHAP分布图（图6）。初步分析发现，锰（Mn）、磷（P）和三氧化二铁（TFe2O3）是主要影响因素。

结论
本研究结合了双重风险评估框架（SQGs和ECR）和一种新型的非线性来源分配方法（t-SNE-RF-SHAP），以研究珠江三角洲洪泛区沉积物剖面的PTE污染和来源。该方法超越了传统的线性模型，通过捕捉物理化学参数与PTEs之间的复杂非线性相互作用，实现了高预测准确性，并通过SHAP分析保持了可解释性。

研究结果突出了非线性特征。

作者贡献声明
黄长晨：撰写——原始草稿、方法学、正式分析、概念化。
侯清业：撰写——审阅与编辑、概念化。
杨仲芳：撰写——审阅与编辑、监督。
于涛：撰写——审阅与编辑、监督。
游远航：监督、调查。
李思远：监督、撰写与审阅。

资助
本研究得到了中国国家自然科学基金（41773019）和中国国家重点研发计划（2017YFD0800304）的支持。

利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢
黄长晨：概念化、数据分析、正式分析、撰写原始草稿。
侯清业：概念化、监督、撰写审阅与编辑。
杨仲芳：监督、撰写审阅。
于涛：监督、撰写审阅。
游远航：调查、撰写审阅。
李思远：监督、撰写审阅。