引言
抗生素、染料、药物、酚类化合物及其他新兴有机污染物向水体环境的不断排放已成为可持续废水处理的关键挑战,因为其中许多污染物化学性质稳定、具有生物活性,且难以通过传统处理工艺完全去除 [1], [2], [3], [4], [5]。其中,四环素类抗生素由于其广泛使用、环境持久性、潜在生态毒性以及对抗微生物耐药性传播的贡献,常被选作代表性新兴污染物 [6], [7]。因此,高级吸附、光催化、过硫酸盐活化及复合氧化系统已被广泛用于抗生素的去除研究;然而,许多已报道的粉末状催化剂或吸附剂仍存在回收困难、矿化不完全、二次污染风险以及再生过程能耗或化学试剂消耗高等问题 [8], [9], [10], [11], [12]。
气凝胶凭借其超轻密度、互联多孔网络、高比表面积、可调表面化学性质以及可从水体系中便捷整体回收等优势,已成为水修复领域极具吸引力的平台材料 [13], [14], [15], [16], [17]。近年来的研究表明,基于纤维素、壳聚糖、藻酸盐、石墨烯和生物炭的气凝胶可通过静电作用、氢键、π–π 相互作用、孔填充和表面络合等机制高效吸附染料、抗生素、油类、重金属和药物残留 [18], [19], [20], [21]。然而,以吸附为主导的气凝胶体系通常仅将污染物从水相转移到固相而非将其销毁,且其再生往往需要溶剂清洗、酸碱洗脱、热处理或额外氧化剂,降低了过程的整体可持续性 [22], [23], [24], [25], [26]。
太阳能辅助再生提供了一种有前景的低能耗路线,可在单一材料架构内耦合光捕获、光热转化和光催化氧化,从而恢复吸附位点并加速污染物降解 [27], [28], [29], [30], [31]。来源于生物质的碳质组分在这方面尤为引人注目,因为它们可增强太阳光吸收、界面电子转移、污染物吸附和局部光热加热,同时减少对化石来源前体的依赖 [9], [32], [33]。与此同时,石墨相氮化碳(g-C?N?)、TiO?、金属氧化物及异质结光催化剂已被广泛引入生物炭或气凝胶基质中以提升可见光驱动的抗生素和染料降解性能,但电荷复合、光吸收不足、催化剂浸出和结构稳定性有限等问题仍未解决 [34], [35], [36]。
除废水处理外,热管理也是节能环境工程中的另一重要维度。陶瓷气凝胶因其纳米多孔骨架可有效抑制固体传导、气体传导和辐射传热,已被广泛研究作为隔热材料 [37], [38], [39], [40], [41]。然而,大多数用于热防护的陶瓷气凝胶是为高温隔热或航空航天应用而设计的,而非面向环境修复;大多数废水处理气凝胶也很少考虑隔热行为、光热热量定位或节能运行作为综合性能目标 [14], [15], [19], [20]。水修复气凝胶与热管理气凝胶之间的这种分离代表了一个重大研究空白,因为光驱动废水处理需要材料能够同时实现光捕获、局部热量保持、促进污染物降解以及在重复使用中维持结构稳定性。
生物质废物衍生的陶瓷-碳气凝胶为此空白提供了一个合理的解决方案。农业残留物如稻壳、甘蔗渣、椰壳、富木质素生物质和纤维素废物可提供可再生碳和富含二氧化硅的陶瓷前体,从而在循环经济框架内构建低成本、轻质和多功能多孔整体材料 [42]。尽管具有这些优势,先前的研究通常仅关注单一功能,如吸附、光催化、吸油、太阳能蒸发或隔热,而将废水处理与热管理相集成的太阳能可再生生物质废物衍生陶瓷-碳超气凝胶的设计仍然未被充分探索 [9], [18], [28], [38]。
本文报道了一种用于节能废水处理与热管理的太阳能可再生生物质废物衍生陶瓷-碳超气凝胶。所提出的气凝胶通过整合稻壳衍生碳、稻壳衍生陶瓷二氧化硅和可见光活性催化域至分级多孔整体材料中而设计。该结构预期可提供:i) 针对新兴有机污染物的丰富吸附位点;ii) 用于低能耗自再生的太阳能光热转化;iii) 用于污染物降解而非简单污染物转移的光催化活性;iv) 用于热量定位和热管理的低热导率;以及 v) 用于实际应用的整体可回收性和循环稳定性。本研究的目标包括:从生物质废物前体制备陶瓷-碳超气凝胶,阐明其结构-性能关系,评估其针对四环素污染废水的吸附-光催化性能,探究太阳能再生机制,并展示其在污染物修复和隔热方面的双重功能。